Tài liệu Sử dụng kỹ thuật phổ kế gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành phần đồng vị uranium trong mẫu địa chất và mẫu môi trường

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------------------ Cao Đăng Lưu SỬ DỤNG KỸ THUẬT PHỔ KẾ GAMMA KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI PHÂN TÍCH THÀNH PHẦN ĐỒNG VỊ URANIUM TRONG MẪU ĐỊA CHẤT VÀ MẪU MÔI TRƯỜNG LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - Năm 2017 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------------------ Cao Đăng Lưu SỬ DỤNG KỸ THUẬT PHỔ KẾ GAMMA KẾT HỢP PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI PHÂN TÍCH THÀNH PHẦN ĐỒNG VỊ URANIUM TRONG MẪU ĐỊA CHẤT VÀ MẪU MÔI TRƯỜNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS. TS. Bùi Văn Loát Hà Nội - Năm 2017 LỜI CẢM ƠN Luận văn được hoàn thành dưới sự hướng dẫn của PGS. TS. Bùi Văn Loát, trước hết, em xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc tới thầy hướng dẫn, người đã định hướng nghiên cứu, xác định đề tài và hướng dẫn em rất tận tình, chu đáo trong suốt cả quá trình học tập lẫn thực hiện luận văn. Em cũng xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc tới các thầy cô trong Bộ môn Vật lý hạt nhân - Khoa Vật lý đã hết sức chỉ dạy, giúp đỡ em trong quá trình học tập. Những bài giảng tỉ mỉ và lôi cuốn của các thầy đã giúp em rất nhiều khi chuyển sang học một chuyên ngành mới. Tác giả xin gửi lời cảm ơn tới: - Các thầy, cô giáo tham gia giảng dạy lớp Cao học Vật lý 2015-2017; - Trung tâm Công nghệ Xử lý Môi trường thuộc Viện Hóa học - Môi trường Quân sự/Binh chủng Hóa học cùng với Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội/Cục Quân y đã tạo điều kiện sử dụng các hệ đo phục vụ cho luận văn; - Các bạn học viên cao học khóa 2015-2017 ngành Vật lý nói chung và chuyên ngành Vật lý nguyên tử nói riêng, đã luôn cùng đồng hành trong học tập, nghiên cứu và các hoạt động khác. Cuối cùng, xin bày tỏ lòng cảm ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và tạo mọi điều kiện để tác giả hoàn thành luận văn. Hà Nội, tháng 12 năm 2017 Học viên Cao Đăng Lưu Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu MỤC LỤC MỞ ĐẦU .....................................................................................................................1 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN .......................................................................................4 1.1. Hiện tượng phân rã phóng xạ ...........................................................................4 1.1.1. Khái niệm về hiện tượng phân rã phóng xạ ..............................................4 1.1.2. Hằng số phân rã  và quy luật phân rã phóng xạ ......................................4 1.1.3. Phân rã gamma ..........................................................................................8 1.2. Tính chất phóng xạ của đất đá và chuỗi phóng xạ tự nhiên ...........................10 1.2.1. Chuỗi phóng xạ liên tiếp ..........................................................................10 1.2.2. Tính chất phóng xạ của đất đá .................................................................13 1.2.3. Chuỗi phóng xạ tự nhiên..........................................................................16 1.2.4. Hiện tượng cân bằng và mất cân bằng phóng xạ của dãy 238U trong đất đá ...........................................................................................................................19 CHƯƠNG 2: THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM...........................22 2.1. Phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi......22 2.1.1. Phương pháp phổ gamma xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ .........22 2.1.2. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ......................................................24 2.2. Ứng dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành phần Uranium và trạng thái cân bằng.............................................................................26 2.2.1. Xác định tỷ số hoạt độ 238U và 226Ra – đánh giá trạng thái cân bằng ......26 2.2.2. Xác định tỷ số hoạt độ của 235U và 238U ..................................................27 2.3. Hệ phổ kế gamma ...........................................................................................29 2.3.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe, phông thấp ........................................29 2.3.2. Phần mềm phân tích phổ..........................................................................33 2.4. Xử lý mẫu và đo mẫu .....................................................................................34 2.4.1. Lấy mẫu ...................................................................................................34 2.4.2. Xử lý mẫu ................................................................................................35 2.4.3. Đo phổ gamma của mẫu ..........................................................................36 i Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu 2.5. Sai số...............................................................................................................37 2.5.1. Sai số thống kê .........................................................................................37 2.5.2. Sai số hệ thống .........................................................................................38 2.5.3. Công thức truyền sai số ...........................................................................38 CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN ...............................39 3.1. Xác định trạng thái cân bằng giữa 238U và 226Ra và thành phần Uranium trong mẫu địa chất và môi trường bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ..............39 3.1.1. Kiểm nghiệm phương pháp với mẫu chuẩn RGU-1 của IAEA ...............39 3.1.2. Xác định trạng thái cân bằng và tỉ số hoạt độ của đồng vị Uranium trong một số mẫu địa chất và mẫu đất.........................................................................43 3.2. Đánh giá số liệu về hệ số phân nhánh của các bức xạ gamma do đồng vị 208Tl phát ra bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ...............................................47 KẾT LUẬN ...............................................................................................................54 TÀI LIỆU THAM KHẢO .........................................................................................56 ii Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT α – bức xạ alpha β – bức xạ beta Δ – sai số E – năng lượng bức xạ gamma γ – bức xạ gamma HPGE - High Purity Germanium I – Intensity – cường độ gamma (hệ số phân nhánh) IAEA - International Atomic Energy Agency n – tốc độ đếm S – số đếm của đỉnh gamma iii Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1. Quy luật suy giảm của hạt nhân phóng xạ theo thời gian. ..........................6 Hình 1.2. Các hạt nhân đồng khối A=90 phân rã β- (nhánh trái) hoặc β+ (nhánh phải) để trở về hạt nhân đồng khối bền 90Zr .........................................................................7 Hình 1.3. Chuỗi phân rã liên tiếp 90Sr →90Y →90Zr [20] .........................................11 Hình 1.4. Cân bằng bền giữa hạt nhân con 222Rn có chu kỳ bán rã nhỏ (T1/2 = 3,824 ngày) và hạt nhân mẹ 226Ra có chu kỳ bán rã rất lớn (T1/2 = 1600 năm) ..................12 Hình 1.5. Minh họa sự giãn nở của vũ trụ, không gian được biểu diễn tại mỗi thời điểm bằng mặt cắt hình tròn [22] ..............................................................................14 Hình 1.6. Sơ đồ của chuỗi phân rã 238U ....................................................................16 Hình 1.7. Sơ đồ của chuỗi phân rã 235U ....................................................................17 Hình 1.8. Sơ đồ của chuỗi phân rã 232Th ...................................................................18 Hình 2.1. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa trên các đỉnh gamma của 214Bi với ba cấu hình khác nhau [13] .................................................................................25 Hình 2.2. Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma HPGe .........................................................30 Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma HPGe tại Viện Hóa học - Môi trường Quân sự ..........30 Hình 2.4. Sơ đồ cấu tạo của bộ làm lạnh ..................................................................31 Hình 2.5. Phổ gamma của một mẫu RGU trên phần mềm GammaVision 5.10 .......34 Hình 2.6. Mẫu sau khi đã nhốt vào hộp mẫu hình giếng (trái) hoặc hình trụ (phải).36 Hình 2.7. Nguồn chuẩn 226Ra dùng để chuẩn năng lượng ........................................36 Hình 2.8. Đường chuẩn năng lượng ..........................................................................37 Hình 3.1. Phổ gamma của mẫu chuẩn RGU-1, khối lượng 115 g được đo trên hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra tại Trung tâm Công nghệ xử lý Môi trường/Viện Hóa học – Môi trường Quân sự trong thời gian 60 giờ ........................39 Hình 3.2. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của detector HPGe ở Trung tâm Công nghệ Xử lý Môi trường/Viện Hóa học – Môi trường Quân sự được xây dựng dựa vào các vạch gamma của 214Bi và 214Pb .............................................................41 iv Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Hình 3.3. Phổ gamma của mẫu CVN trong hộp hình giếng, khối lượng 652,05 gram được đo trên hệ phổ kế gamma HPGe Canberra trong thời gian 48 giờ...................43 Hình 3.4. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của hệ detector bán dẫn HPGe Canberra được xây dựng dựa vào vạch gamma của 214Bi và 214Pb trong mẫu CVN 44 Hình 3.5. Phổ gamma của mẫu RGTh-1 được đo trên hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra tại Viện Y học phóng xạ và U bướu quân đội trong thời gian 12 giờ ...................................................................................................................................49 Hình 3.6. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của hệ detector HPGe Canberra ở Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội được xây dựng dựa vào các vạch gamma của 228Ac ....................................................................................................................50 Hình 3.7. Sơ đồ phân rã của 212Bi [9,21,26]..............................................................52 v Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1. Các vạch gamma có cường độ mạnh lớn do các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra [9,17] ..........................................................................9 Bảng 1.2. Một số đặc trưng của 4 dãy phóng xạ tự nhiên [20] .................................14 Bảng 2.1. Các kết quả xác định tỉ só hoạt độ 214Pb/214Bi và 238U/214Bi với ba cấu hình khác nhau bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi [13]..............................25 Bảng 2.2. Các đỉnh gamma và kênh tương ứng sử dụng để chuẩn năng lượng ........36 Bảng 3.1. Hoạt độ riêng và hàm lượng các đồng vị trong mẫu RGU-1....................39 Bảng 3.2. Số liệu phân tích phổ gamma của mẫu RGU-1 đã trừ phông ...................40 Bảng 3.3. Kết quả kiểm nghiệm phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi của mẫu chuẩn RGU-1 với mẫu hình trụ các cấu hình đo khác nhau. ....................................42 Bảng 3.4. Số liệu phân tích phổ gamma của mẫu CVN đã trừ phông ......................44 Bảng 3.5. Kết quả xác định tỉ số hoạt độ 235U/238U và trạng thái cân bằng của một số mẫu địa chất và đất ....................................................................................................46 Bảng 3.6. Độ giàu các đồng vị Uranium trong tự nhiên ...........................................47 Bảng 3.7. Kết quả phân tích phổ mẫu chuẩn RGTh-1 ..............................................49 Bảng 3.8. Kết quả xác định hệ số phân nhánh của luận văn và đối chiếu với giá trị khuyến cáo của IAEA [17] và NUDAT [21] ............................................................51 vi Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu MỞ ĐẦU Trái Đất cũng như các hành tinh khác trong hệ Mặt trời được hình thành cách đây khoảng 4,5 tỷ năm, chứa nhiều nguyên tố sắt, carbon, oxygen, silicon, các nguyên tố trung bình và nguyên tố nặng. Các nguyên tố này được hình thành từ hydrogen và helium do kết quả của các vụ nổ Big Bang cách đây 13,77 tỷ năm [20]. Trong khoảng 10 tỷ năm từ các vụ nổ Big Bang cho đến khi hình thành hệ Mặt trời, hydro và heli được tổng hợp thành các nguyên tố nặng hơn. Các nguyên tố được hình thành do quá trình phản ứng và phân rã phóng xạ cho đến khi tạo thành hạt nhân bền. Có 4 đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã lớn đó là 238U, 237Np, 235U và 232Th. Các hạt nhân này trải qua chuỗi phân rã alpha và beta liên tiếp để trở thành 4 đồng vị chì bền là 206Pb, 207Pb, 208 Pb, và 209Bi. Do chu kỳ bán rã của 237Np nhỏ, nên dãy này đã phân rã hết ngay sau khi Trái đất hình thành. Sự phân bố của các nguyên tố trong vỏ Trái đất không đồng đều, dẫn tới có những nơi hàm lượng của các nguyên tố khác nhau. Những nơi hàm lượng của nguyên tố đất hiếm chẳng hạn lớn hơn nhiều so với hàm lượng trung bình của chúng trong vỏ Trái đất gọi là mỏ đất hiếm. Cũng như vậy, tại những nơi hàm lượng nguyên tố Kalium, Uranium, Thorium cao hơn so với hàm lượng trung bình trong vỏ Trái đất thì nơi đó được gọi là mỏ Kalium, Uranium hoặc Thorium tương ứng. Nếu đất đá cũng như các mỏ phóng xạ, không chịu tác động mạnh từ bên ngoài, hoặc biến động địa chất thì các nguyên tố phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ 238U, 235U và 232Th đã xác lập trạng thái cân bằng phóng xạ [8]. Trong 2 dãy phóng xạ 235U và 238 U chỉ có dãy phóng xạ 238U có chứa 234U. Như vậy, Uranium tự nhiên, tức Uranium chưa bị chiếu xạ bởi neutron, chỉ chứa 3 đồng vị phóng xạ 234U, 235U, 238U. Do chu kỳ bán rã của 234 U, 235 U và 238 U xác định, nên độ giàu của 3 đồng vị trên trong Uranium tự nhiên có giá trị xác định. Do bốn đồng vị phóng xạ đầu dãy của 238U có tính chất hóa học giống nhau nên chúng luôn cân bằng phóng xạ với nhau. Nhưng nếu có quá trình biến đổi địa chất xảy ra, hoặc do phong hóa sẽ dẫn tới sự mất cân bằng phóng xạ giữa 238U và 226Ra, ngoài ra do hiệu ứng fraction xảy ra [7], dẫn tới độ giàu đồng vị của các đồng vị 234U, 235U, 238U trong Uranium tự nhiên bị thay đổi. Gần 1 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu đây, một trong những nguyên nhân đáng kể dẫn tới thay đổi độ giàu đồng vị Uranium trong lớp đất gần bề mặt thay đổi là do các vụ thử vũ khí hạt nhân. Kết quả làm cho độ giàu đồng vị của các đồng vị 234U,235U và 238U thay đổi, thường độ giàu của 235U nhỏ hơn so với đất đá thông thường. Để xác định thành phần Uranium hay độ giàu đồng vị của các đồng vị 234 U, 235 U và 238 U thông thường người ta sử dụng phương pháp phổ alpha, hoặc phương pháp khối phổ kế. Tuy hai phương pháp này có độ chính xác cao, nhưng cả hai đều là phương pháp phá mẫu [23,25]. Để xác định độ giàu các đồng vị đồng vị Uranium trong đất và mẫu địa chất cần phải xác định tỷ số 3 đồng vị 234U, 235U và 238U. Trong [13,24,25] đưa ra phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho phép xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị 214 234 U/235U, Bi /234U và tỷ số 235U/238U phục vụ bài toán xác định đồ giàu đồng vị và xác định tuổi các nhiên liệu Uranium. Tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, kỹ thuật phổ kế gamma kết hợp với phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi đã được sử dụng giải quyết các bài toán xác định tuổi của các mẫu nhiên liệu hạt nhân. Một số khóa luận tốt nghiệp của sinh viên cũng như các luận văn cao học của Nguyễn Hoàng Anh (khóa 2010-2012) và của Phí Công Hưng (khóa 2011-2013) đã sử dụng phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi xác đinh độ giàu đồng vị Uranium và tuổi của nhiên liệu Uranium có độ giàu khác nhau, từ Uranium nghèo đến nhiên liệu Uranium có độ giàu lên tới 92%. Luận văn cao học của Đinh Văn Thìn (khóa 2012-2014) đã sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định độ cháy của thanh nhiên liệu lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Các kết quả thu được từ các khóa luận và luận văn trên đều phù hợp với các số liệu khuyến cáo. Tuy nhiên việc phân tích thành phần Uranium trong mẫu đất và mẫu địa chất chưa được tiến hành. Bản Luận văn này, với tên gọi: “Sử dụng kỹ thuật phổ kế gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành phần đồng vị Uranium trong mẫu địa chất và mẫu môi trường” có 3 mục tiêu sau: Thứ nhất, xác định thành phần Uranium trong đất đá trong mẫu địa chất và mẫu môi trường bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. 2 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Thứ hai, áp dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định trạng thái và hệ số cân bằng giữa 238U và 226Ra trong các mẫu đất, địa chất. Thứ ba, áp dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi được xây dựng dựa vào các vạch gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ của dãy232Th nhằm kiểm tra số liệu về hệ số phân nhánh của các bức xạ gamma của đồng vị 208Tl. Bản luận văn dài 58 trang với 26 tài liệu tham khảo, ngoài phần mở đầu kết luận được chia thành 3 chương: Chương 1: Tìm hiểu khái quát về phân rã phóng xạ, chuỗi phóng xạ, tính chất phóng xạ của đất đá và hiện tượng cân bằng phóng xạ. Chương 2: Trình bày phương pháp thực nghiệm xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ để phân tích thành phần Uranium và trạng thái cân bằng phóng xạ của dãy 238U trong mẫu địa chất và đất đá. Chương 3: Trình bày các kết quả thực nghiệm áp dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ 235U/238U và trạng thái cân bằng trong dãy phóng xạ 238U của một số mẫu địa chất, đất; và đánh giá hệ số phân nhánh của các bức xạ gamma của 208Tl trong dãy phóng xạ 232Th. 3 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1. Hiện tượng phân rã phóng xạ 1.1.1. Khái niệm về hiện tượng phân rã phóng xạ Hiện tượng các hạt nhân nguyên tử không bền tự phát ra các bức xạ alpha, beta, neutron và biến đổi thành hạt nhân nguyên tử khác được gọi là hiện tượng phân rã phóng xạ. Các hạt nhân nằm ngoài đường cong bền đối với phân rã β [3,6,9] hoặc là các hạt nhân có số khối A > 209, điện tích Z > 83 đều là những hạt nhân không bền. Những hạt nhân phóng xạ có trong tự nhiên được gọi là hạt nhân phóng xạ tự nhiên. Các hạt nhân phóng xạ được tạo thành tự các phản ứng hạt nhân hay phân chia của hạt nhân nặng được gọi là hạt nhân phóng xạ nhân tạo. Còn các hạt nhân được tạo thành do các tia vũ trụ tương tác với khí quyển, như hạt nhân 7Be, 14C,… được gọi là hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc vũ trụ [20]. 1.1.2. Hằng số phân rã  và quy luật phân rã phóng xạ 1.1.2.1. Hằng số phân rã phóng xạ Hiện tượng phân rã phóng xạ là hiện tượng ngẫu nhiên, điều này có nghĩa mỗi hạt nhân phóng xạ cho trước, ta không biết khi nào thì hạt nhân đó phân rã phóng xạ. Để nghiên cứu các hiện tượng ngẫu nhiên ta dựa vào các định luật thống kê [6,9,18]. Khi nghiên cứu hiện tương phân rã của một đồng vị phóng xạ nào đó ta không thể nghiên cứu một hạt nhân riêng biệt mà phải xét một tập hợp nhiều hạt nhân của cùng 1 đồng vị phóng xạ, và sử dụng khái niệm xác suất để nghiên cứu quy luật phân rã. Mỗi hạt nhân phóng xạ được đặc trưng bởi một hằng số phân rã phóng xạ ký hiệu là . Hằng số phân rã của hạt nhân phóng xạ A z X là xác suất để hạt nhân đó phân rã trong một đơn vị thời gian. Thứ nguyên của hằng số phân rã  là s-1. Hiện tượng phân rã phóng xạ không phụ thuộc và điều kiện bên ngoài. Điều này có nghĩa, với một hạt nhân cho trước, hằng số phân rã của nó là hoàn toàn xác định không phụ thuộc vào điều kiện tồn tại của hạt nhân đó. Một đồng vị phóng xạ cho trước, khi ở trạng thái lỏng hay khí, ở nhiệt độ cao hay thấp đều có hằng số phân 4 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu rã như nhau. Các hạt nhân khác nhau có hằng số phân rã phóng xạ hết sức khác nhau. Hằng số của các hạt nhân phân rã phóng xạ biến đổi trong khoảng rất rộng [6,9,26]. 1.1.2.2. Hoạt độ phóng xạ Hoạt độ phóng xạ của một lượng chất phóng xạ cho trước chính bằng số hạt nhân phân rã trung bình trong một đơn vị thời gian. Giả sử hạt nhân phóng xạ AX có hằng số phân rã phóng xạ λ, trong lượng chất phóng xạ cho trước, có N hạt nhân phóng xạ AX, hoạt độ phóng xạ của hạt nhân trên được xác định theo công thức: H  N (1.1) trong đó H là hoạt độ phóng xạ của một lượng chất chứa N hạt nhân của đồng vị phóng xạ đang xét. Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ là Becquerel, viết tắt là Bq. Một Becquerel là một phân rã trong một giây. Ngoài Becquerel, hoạt độ phóng xạ còn được đo bằng Curie, viết tắt Ci. Theo định nghĩa, 1 Ci chính là hoạt độ phóng xạ của 1 gam 226 Ra, bằng 3,7.1010 phân rã/giây. Mối liên hệ giữa Curie và Becquerel như sau: 1Ci = 3,7.1010 Bq 1.1.2.3. Quy luật phân rã phóng xạ Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân phóng xạ sẽ bị suy giảm theo thời gian. Giả sử tại thời điểm t, số hạt nhân mẹ là N, sau thời gian dt tức tại thời điểm t + dt số hạt nhân mẹ là N - dN. Đại lượng dN là độ biến thiên số hạt nhân mẹ trong thời gian dt. Về độ lớn dN có giá trị tuyệt đối bằng số hạt nhân đã bị phân rã trong khoảng thời gian từ t đến t +dt. Đại lượng (-dN) là số hạt nhân bị suy giảm trong thời gian dt, phải tỷ lệ với hằng số phân rã λ, tỷ lệ với N là số hạt nhân hiện có và khoảng thời gian dt nghiên cứu. Ta có phương trình vi phân sau: - dN = λNdt (1.2) trong đó λ là hằng số phân rã của hạt nhân phóng xạ AX đang xét. Chia hai vế phương trình (1.2) cho N, thu được phương trình vi phân sau: dN   dt N (1.3) 5 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Thực hiện phép lấy tích phân hai vế phương trình (1.3) và chú ý tới điều kiện tại thời điểm ban đầu số hạt nhân mẹ bằng N0, ta có: N = N0e-λt (1.4) trong đó N0 là số hạt nhân mẹ tại thời điểm ban đầu t = 0; N là số hạt nhân mẹ còn lại ở thời điểm t. Nhân cả 2 vế với hằng số phân rã λ, công thức (1.4) trở thành công thức sau: λN = λN0e-λt (1.5a) H = H0e-λt (1.5b) Như vậy hoạt độ phóng xạ của một lượng chất phóng xạ hay một nguồn phóng xạ cũng suy giảm theo hàm số mũ. Biểu thức (1.4) mô tả quy luật phân rã của hạt nhân phóng xạ. Đồ thị Hình 1.1 mô tả quy luật suy giảm của số hạt nhân phóng xạ theo thời gian: Theo thời gian số hạt nhân suy giảm theo hàm số e-mũ. Hằng số phân rã càng lớn, hạt nhân phóng xạ suy giảm càng mạnh. Hình 1.1. Quy luật suy giảm của hạt nhân phóng xạ theo thời gian. 1.1.2.4. Chu kỳ bán rã T1/2 Do phân rã phóng xạ nên số hạt nhân suy giảm theo hàm số mũ. Gọi T1/2 là khoảng thời gian để số hạt nhân mẹ suy giảm còn một nửa so với số hạt nhân ban đầu. Thay t = T1/2 vào công thức (1.4) ta thu được công thức sau: N No  N o e   .T1/2 2 6 (1.6) Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Biến đổi công thức (1.6) thu được công thức mô tả mối liên hệ giữa chu kỳ bán rã T1/2 và hằng số phân rã theo biểu thức sau: T1/ 2  ln 2   0.693  (1.7) Chu kỳ bán rã có thứ nguyên là thứ nguyên của thời gian. Về nguyên tắc, thứ nguyên của chu kỳ bán rã là giây, tuy nhiên tùy theo mỗi hạt nhân chu kỳ bán rã có thể tính theo giây, phút, ngày, năm. Chu kỳ bán rã của các hạt nhân khác nhau hết sức khác nhau. Tính chất phóng xạ của hạt nhân càng lớn, chu kỳ bán rã càng nhỏ. Tính chất phóng xạ của hạt nhân phụ thuộc vào tỷ số N/Z. Trong phân chia hạt nhân, các mảnh ban đầu đều rất thừa neutron so với hạt nhân đồng khối, tính chất phóng xạ của chúng rất cao chu kỳ bán rã nhỏ (Hình 1.2). Hình 1.2. Các hạt nhân đồng khối A=90 phân rã β- (nhánh trái) hoặc β+ (nhánh phải) để trở về hạt nhân đồng khối bền 90Zr Ví dụ chuỗi phóng xạ của nhánh bên trái các hạt nhân đồng khối A=90 sẽ phân rã βliên tiếp, giảm số N và tăng số Z để về đồng vị bền là 90Zr (ngược lại, nhánh bên phải 7 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu thừa proton nên phân rã β+ liên tiếp, giảm số Z và tăng số N để về đồng vị bền). Trong các hạt nhân đồng khối A=90 là sản phẩm của chuỗi phân hạch thì 90Sr được nghiên cứu rộng rãi trong an toàn phóng xạ môi trường [9,26]. Chuỗi phóng xạ 90Kr →90Zr như sau [21]: 90 36 90 90 90 Kr(32.32s)  37 Rb(158s)  38 Sr(28.90y)  90 39Y (64.053h)  40 Zr(bÒn) Từ chuỗi phân rã trên, ta thấy mặc dù số khối không đổi nhưng số proton tăng lên, chu kỳ bán rã từ rất nhỏ tăng dần đến đồng vị bền. 1.1.3. Phân rã gamma Phân rã alpha hoặc beta thường tạo ra một hạt nhân con ở trạng thái kích thích và hạt nhân con này sẽ khử kích thích hoặc bằng cách phát bức xạ gamma (γ), hoặc bằng cách truyền năng lượng còn dư cho một electron quỹ đạo và làm bật electron khỏi nguyên tử (hiện tượng biến hoán nội). Hiện tượng hạt nhân từ trạng thái kích thích cao giải phóng năng lượng bằng cách phát ra bức xạ điện từ (bức xạ γ) để trở về trạng thái có năng lượng thấp được gọi là hiện tượng phân rã γ. Năng lượng của bức xạ γ phát ra khi hạt nhân nhảy từ mức năng lượng E2 về mức năng lượng E1, được xác định theo công thức sau: Eγ = E 2 - E1 (1.8) Do các mức năng lượng của hạt nhân là gián đoạn nên bức xạ γ do mỗi hạt nhân phát ra có năng lượng Eγ hoàn toàn xác định. Mỗi đồng vị phóng xạ khi phân rã sẽ phát ra một số bức xạ γ đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định đặc trưng cho đồng vị phóng xạ đó. Thực chất phân rã γ là sự sắp xếp lại các nucleon bên trong hạt nhân. Cạnh tranh với quá trình phát bức xạ γ là hiện tượng biến hoán nội. Quá trình dịch chuyển gamma được đặc trưng bởi hệ số phân nhánh. Hệ số phân nhánh ký hiệu Iγ là xác suất phát ra bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ trong mỗi phân rã của hạt nhân mẹ. Hệ số phân nhánh của gamma có năng lượng đặc trưng Eγ được tính theo công thức: 𝐼𝛾 = 𝑆ố 𝑡𝑖𝑎 𝑏ứ𝑐 𝑥ạ 𝑔𝑎𝑚𝑚𝑎 𝑐ó 𝑛ă𝑛𝑔 𝑙ượ𝑛𝑔 𝐸 𝑝ℎá𝑡 𝑟𝑎 ∗ 100% 𝑇ổ𝑛𝑔 𝑠ố 𝑝ℎâ𝑛 𝑟ã 𝑐ủ𝑎 ℎạ𝑡 𝑛ℎâ𝑛 𝑚ẹ 8 (1.9) Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Các vạch gamma có cường độ lớn do 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra được nêu ở bảng 1.1. Bảng 1.1. Các vạch gamma có cường độ mạnh lớn do các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra [9,17] Đồng vị Dãy 235 238 U U Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) 231 Th 58,5700 0,462 ± 0,025 231 Th 84,214 6,6 ± 0,4 231 Th chiếm Kα 93,356 5,22 ± 0,14 235 U 143,76 10,96 ± 0,08 235 U 163,33 5,08 ± 0,06 235 U 185,712 57,2 ± 0,80 235 U 205,311 5,01 ± 0,07 235 U 275,129 0,02 ± 0,005 238 U 49,55 ± 0,06 0,064 ± 0,008 234 Th 63,29 ± 0,02 3,70 ± 0,40 234 Th 83,30 ± 0,05 0,060 ± 0,006 234 Th 92,38 ± 0 2,13 ± 0,20 234 Th 92,80 2,10 ± 0,21 234m 258,227 0,0764 ± 0,0024 234 U 53,20 ± 0,02 0,123 ± 0,002 234 U 120,90 ± 0,02 0,035 ± 0,005 226 Ra 186,21 3,56 ± 0,05 214 Pb 242,00 7,258 ± 0,022 214 Pb 295,22 18,414 ±0,036 214 Pb 351,93 35,60 ±0,07 214 Bi 609,31 45,49 ±0,019 214 Bi 768,356 4,892 ±0,016 Pa 9 Luận văn Thạc sĩ 214 Bi 934,061 3,10 ±0,01 234m 1001,02 0,847 ±0,000 214 Bi 1120,3 14,91 ±0,03 214 Bi 1238,1 5,831 ±0,014 214 Bi 1764,5 15,31 ±0,05 212 Pb 238,63 keV 43,6 ±0,03 228 Ac 338,32 11,27 ±0,19 208 Tl 583,19 30,55± 0,17 208 Tl 860,53 4,48 ±0,04 228 Ac 911,20 25,8 ±0,4 228 Ac 968,97 15,8 ±0,3 Pa 232 Th Cao Đăng Lưu 1.2. Tính chất phóng xạ của đất đá và chuỗi phóng xạ tự nhiên 1.2.1. Chuỗi phóng xạ liên tiếp Hiện tượng phóng xạ liên tiếp thường gặp ở các mảnh phân chia và các hạt nhân ở cuối bảng hệ thống tuần hoàn. Với các hạt nhân nặng như 235U có tỷ số N/Z = 1,56 rất lớn hơn so với tỷ số N/Z các hạt nhân bền có số khối trung bình. Ví dụ, với số khối A =137, hạt nhân bền là hạt nhân 137Ba có tỷ số N/Z = 1,446; với số khối A = 94 hạt nhân bền là 94Zr, có tỷ số N/Z = 1,35. Nếu hạt nhân 235U hấp thụ neutron phân chia thành 2 mảnh có số khối trung bình thì các mảnh phân chia ban đầu rất thừa neutron, vì vậy chúng phải phân rã β- liên tiếp để trở về hạt nhân đồng khối bền. Trong [9,11,26] chỉ ra các hạt nhân có số khối A > 209 và Z > 83 đều là hạt nhân không bền. Đối với các hạt nhân ở cuối bảng hệ thống tuần hoàn ví dụ như 232 Th,235U và 238U có số khối rất lớn so với 209 đều là hạt nhân phóng xạ. Chúng phải trải qua chuỗi các phân rã alpha và phân rã β- liên tiếp để trở về các hạt nhân chì bền là 208Pb, 207Pb và 206Pb tương ứng. Xét chuỗi 2 hạt nhân phóng xạ liên tiếp: Hạt nhân A không bền phân rã về hạt nhân B, hạt nhân B được tạo thành lại là hạt nhân không bền lại tiếp tục phân rã về hạt nhân C (bền) theo sơ đồ phân rã sau: 10 Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu 1 2 A   B  C Ví dụ như 90Sr là hạt nhân phóng xạ nhân tạo được hình thành trong do 235U hoặc 239Pu hấp thụ neutron nhiệt phân chia thành 2 mảnh và một số neutron. Hạt nhân 90 Sr phân rã β- để trở thành 90Y, hạt nhân được sinh ra, 90Y, không bền, tiếp tục phân rã β- để trở về đồng vị bền là 90Zr. Hình 1.3. Chuỗi phân rã liên tiếp 90Sr →90Y →90Zr [20] Từ phương trình (1.2), áp dụng cho hạt nhân A, ta có: trong đó: dN A   A N A dt (1.10) N A  N A0eAt (1.11) Số lượng hạt nhân B sẽ tăng theo do phân rã từ hạt nhân A, đồng thời sẽ bị giảm do chính nó phân rã thành hạt nhân C theo phương trình: dN B  A N A  B N B dt (1.12) Sử dụng phương trình (1.11), giải phương trình (1.12) ta thu được số hạt nhân B được xác định theo công thức sau [26]: NB   A N A0   t   t e  e  B   A A B 11 (1.13)