Tài liệu Khảo sát phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao cho nguyên tử ở trạng thái chồng chập

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Thanh Tuỳnh KHẢO SÁT PHỔ PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO CHO NGUYÊN TỬ Ở TRẠNG THÁI CHỒNG CHẬP LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Thành phố Hồ Chí Minh - 2018 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Nguyễn Thị Thanh Tuỳnh KHẢO SÁT PHỔ PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO CHO NGUYÊN TỬ Ở TRẠNG THÁI CHỒNG CHẬP Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số : 60 44 01 06 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. PHAN THỊ NGỌC LOAN Thành phố Hồ Chí Minh - 2018 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn này là công trình nghiên cứu của tôi thực hiện. Các số liệu và kết quả là trung thực, chưa từng được thực hiện trước đây. Tác giả Nguyễn Thị Thanh Tuỳnh LỜI CẢM ƠN Để có thể hoàn thành luận văn cũng như khóa cao học, tôi đã nhận được rất nhiều sự quan tâm giúp đỡ từ gia đình, thầy cô, bạn bè. Tôi xin gửi làm cảm ơn đến tất cả mọi người. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành và sâu sắc nhất đến Cô hướng dẫn TS. Phan Thị Ngọc Loan. Cô đã nhiệt tình hướng dẫn, giúp đỡ, động viên khích lệ tôi trong suốt quá trình học tập và thực hiện luận văn. Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến thầy TS. Hoàng Văn Hưng và toàn thể thầy cô trong tổ Vật lý lý thuyết và tính toán trường Đại học Sư phạm TP.HCM đã truyền thụ những kiến thức khoa học, luôn giúp đỡ và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi có thể tiếp cận nghiên cứu dễ dàng. Tôi xin cảm ơn phòng Vật lý lý thuyết và tính toán đã cho phép tôi sử dụng hệ tính toán của phòng để thực hiện luận văn. Tôi xin cảm ơn quý thầy cô trong khoa Vật lý trường Đại học Sư phạm TP.HCM đã truyền đạt cho tôi những kiến thức và kỹ năng quý báu để tôi vững tin trong nghề nghiệp của mình. Tôi xin cảm ơn phòng Đào tạo, trường Đại học Sư phạm TP.HCM đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ các thủ tục trong thời gian tôi học tập tại trường. Xin cảm ơn! MỤC LỤC Trang phụ bìa Lời cam đoan Lời cảm ơn Mục lục Danh mục các bảng Danh mục các hình vẽ, đồ thị LỜI MỞ ĐẦU ................................................................................................. 1 Chương 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT .................................................................. 6 1.1. Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và mô hình lewenstein ......... 6 1.2. Phát xạ sóng điều hòa bậc cao từ nguyên tử ở trạng thái chồng chập ....................................................................................................... 9 Chương 2. PHƯƠNG PHÁP GIẢI PHƯƠNG TRÌNH SCHRӦDINGER PHỤ THUỘC THỜI GIAN ...................... 13 2.1. Giải phương trình schrӧdinger không phụ thuộc thời gian cho nguyên tử ............................................................................................. 13 2.2. Giải phương trình schrödinger phụ thuộc thời gian cho nguyên tử. Phương pháp tính phổ HHG ............................................................... 14 2.3. Mô hình giải tích tính hhg của nguyên tử khi điện tử bị ion hóa từ trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích thứ nhất................................................................................................ 15 Chương 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .................................................. 18 3.1. Cường độ phát xạ hhg của nguyên tử ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và kích thích đầu tiên .............................................. 19 3.1.1. Trường hợp hệ số đóng góp bằng nhau ...................................... 19 3.1.2. Trường hợp hệ số đóng góp khác nhau. ..................................... 24 3.2. Hiệu ứng đa điểm dừng trong phổ HHG ............................................ 27 KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN .................................................. 38 TÀI LIỆU THAM KHẢO ........................................................................... 39 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT HHG : High-order Harmonic Generation (Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao) Laser : Light Amplification Stimulated Emission of Radiation DVR : Discrete Variable Representation TISE : Time-Independent Schrӧdinger Equation (Phương trình (Phương trình Schrӧdinger không phụ thuộc thời gian). TDSE : Time-Dependent Schrӧdinger Schrӧdinger phụ thuộc thời gian). Equation DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 3.1. Giá trị năng lượng của một số trạng thái đầu tiên của nguyên tử H thu được từ giải TISE và lý thuyết ....................................... 18 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Hình 1.1. a) Phổ HHG phát ra từ nguyên tử H ở trạng thái cơ bản khi tương tác với xung laser có cường độ 2×1013 W/cm2, độ dài xung 27 fs, bước sóng 1600 nm; b) Hình dáng đặc trưng của phổ HHG . ....................................................................................... 7 Hình 1.2. Mô hình ba bước Lewenstein ......................................................... 8 Hình 1.3. (a) Phổ HHG của ion nguyên tử He+ ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và kích thích thứ nhất với xác suất đóng góp bằng nhau; (b) Phổ HHG tương ứng từ trạng thái cơ bản (đường thấp hơn) và kích thích (đường cao hơn) khi tương tác với laser có cường độ 8.85×1013 W/cm2 và bước sóng 746 nm.................................................................................................. 10 Hình 1.4. Mô hình hệ ba mức chữ  mô tả cơ chế phát xạ sóng điều hòa bậc thứ q và bậc q+(Ip1-Ip2). Trạng thái cơ bản 0 không kết cặp với trạng thái kích thích 1 , và kết cặp rất yếu với trạng thái liên tục 2 . .................................................................. 11 Hình 3.1. Phổ HHG của nguyên tử H ở trạng thái cơ bản n=1(P2=0%), trạng thái kích thích thứ nhất n=2 (P2=100%), trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2 với xác suất đóng góp P2=50% khi tương tác với laser có cường độ a)2×1013W/cm2, b)2×1014W/cm2. ............................................................................ 19 Hình 3.2. Xác suất ion hóa của nguyên tử H khi ở trạng thái n=1(P2=0%), n=2 (P2=100%), chồng chập của n=1 và n=2 (P2=50%) khi tương tác với laser có cường độ 2×1013W/cm2 (hình a), 2×1014W/cm2 (hinh b). ................................................... 22 Hình 3.3. Phổ HHG từ nguyên tử có Z=3 ở trạng thái kích thích thứ nhất n=2 (P2=100%), trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích thứ nhất với hệ số đóng góp bằng nhau (P2=50%) khi tương tác với laser có cường độ 2×1013W/cm2. ................................................................................ 23 Hình 3.4. Phổ HHG của nguyên tử H ở trạng chồng chập của trạng thái n=1 và trạng thái n=2 với xác suất đóng góp của trạng thái n=2 (P2) khác nhau. ....................................................................... 24 Hình 3.5. Sự phụ thuộc của cường độ HHG bậc 5(hình a) và cường độ HHG bậc 35(hình b) theo xác suất đóng góp của trạng thái n=2 (P2). Đồng thời, dường biểu diễn sự phụ thuộc của Log(C42 ) và Log(C22 (1  C22 )) (đường nét đứt màu đen) cũng được biểu diễn. Trường hợp xét đến chồng chập của trạng thái n=1 và n=2. ............................................................................ 26 Hình 3.6. Phổ HHG của nguyên tử H ở trạng thái cơ bản n=1(P2=0%), trạng thái kích thích thứ nhất n=2 (P2=100%), trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2 với xác suất đóng góp P2=50% khi tương tác với laser có cường độ a)2×1013W/cm2, b)5×1013W/cm2, c)9×1013W/cm2 , d)2×1014W/cm2. ..................... 27 Hình 3.7. Sự phụ thuộc của giá trị động năng điện tử đạt được khi quay về tái kết hợp với ion mẹ tại theo thời điểm ion hóa (chu kỳ laser). ............................................................................................. 29 Hình 3.8. Phổ HHG của nguyên tử H (hinh a); xác suất ion hóa của điện tử (hình b) khi nguyên tử H ở trạng thái cơ bản n=1 (P2=0%), trạng thái kích thích thứ nhất n=2 (P2=100%), trạng thái chồng chập của trạng thái n=1 và n=2 với xác suất đóng góp P2=50%; tốc độ ion hóa của điện tử khi nguyên tử ở trạng thái n=2 (hình c); tốc độ ion hóa của điện tử khi nguyên tử ở trạng thái chồng của trạng thái n=1 và n=2 với P2=50% (hình d) khi tương tác với laser có cường độ 2×1013 W/cm2. ................ 32 Hình 3.9. Tương tự hình 3.8 cho laser có cường độ 5×1013 W/cm2. ............ 34 Hình 3.10. Tương tự hình 3.8 cho laser có cường độ 9×1013 W/cm2. ............ 35 Hình 3.11. Tương tự hình 3.8 cho laser có cường độ 2×1014 W/cm2. ............ 36 1 LỜI MỞ ĐẦU Vật lý học từ khi trở thành một ngành khoa học riêng biệt đã và đang đóng góp nhiều thành tựu, ứng dụng to lớn cho khoa học. Cùng với sự phát triển không ngừng của khoa học, vật lý học ngày càng mở ra nhiều hướng nghiên cứu phong phú và mới mẻ. Trong đó phải kể đến hướng nghiên cứu các hạt vi mô và cấu trúc động của chúng. Năm 1960, nguồn laser đầu tiên ra đời tạo bởi nhà vật lý T. H. Maiman tại phòng thí nghiệm Hughes đã tạo nên một bước ngoặt to lớn trong khoa học kỹ thuật [14]. Kể từ đây một cuộc chạy đua nhằm tăng cường độ, rút ngắn xung laser thu hút nhiều sự chú ý từ các nhà khoa học và đạt được nhiều thành tựu đóng vai trò quan trọng. Laser cường độ cao, xung ngắn trở thành công cụ đắc lực cho các nhà khoa học nghiên cứu các quá trình siêu nhanh như chuyển động quay của các phân tử trong khoảng thời gian pico giây (1ps = 10-12 s), sự dao động của các nguyên tử trong phân tử diễn ra trong thang thời gian femto giây (1fs = 10-15 s), chuyển động quanh hạt nhân của điện tử ở mức atto giây (1as = 10-18 s)… Bằng cách cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn, các nhà khoa học đã quan sát được nhiều hiệu ứng phi tuyến và phi nhiễu loạn xảy ra như phát xạ sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation-HHG) [8,12], hiệu ứng ion hóa vượt ngưỡng (Above-Threshold Ionization-ATI) [3], hiệu ứng ion hóa hai lần không liên tiếp (Nonsequential Double-Ionization) [16]. Trong đó sự phát xạ sóng điều bậc cao đã và đang trở thành một hướng nghiên cứu sôi động cả trong lý thuyết lẫn thực nghiệm. Sóng HHG chính là các photon phát ra khi cho laser cường độ cao tương tác với nguyên tử, phân tử. Các photon này có tần số bằng bội số nguyên lần tần số của laser chiếu tới. Hình dáng phổ HHG có dáng điệu rất đặc trưng: ở vùng tần số thấp, cường độ HHG giảm nhanh; sau đó cường độ HHG gần như không thay đổi trong một miền của tần số gọi là miền phẳng (plateau) và kết thúc tại điểm 2 dừng (cutoff); sau điểm dừng, cường độ HHG giảm mạnh [4,12]. Năm 1994, M. Lewenstein và cộng sự đề ra mô hình ba bước bán cổ điển để giải thích cho sự hình thành phổ HHG [12]. Theo đó, ở bước đầu tiên, trường laser chiếu vào làm biến dạng thế Coulomb của nguyên tử, phân tử, do đó, điện tử dễ dàng ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục; ở bước tiếp theo, điện tử trong gần đúng trường mạnh được xem như một hạt tự do, được gia tốc và tích năng lượng dưới tác dụng của trường laser; cuối cùng, khi trường điện đổi chiều, điện tử bị kéo quay ngược trở về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra photon chính là HHG. Vì được phát ra ở bước cuối cùng, HHG được xem là một nguồn cung cấp dữ liệu hữu ích về thông tin cấu trúc nguyên tử, phân tử [10], theo dõi động học phân tử [11], theo dõi quá trình đồng phân hóa [21],… Đặc biệt, HHG là một trong những công cụ đắc lực để tạo xung laser cường độ cao có độ dài xung cực ngắn, cỡ atto giây. Muốn rút ngắn độ dài xung atto giây, cần phải tạo được phổ HHG có năng lượng photon lớn với cường độ cao [26,30]. Do đó, một trong những mục tiêu lớn của thực nghiệm vật lý atto giây chính là mở rộng miền phẳng phổ HHG, đồng thời nâng cao hiệu suất phát xạ phổ HHG. Từ khi quan sát được cho đến nay, hầu hết các nghiên cứu về phát xạ HHG thường chỉ xét trong trường hợp nguyên tử, phân tử được chuẩn bị ở trạng thái cơ bản vì đây là trạng thái có xác suất điện tử chiếm đóng lớn nhất. Để mở rộng miền phẳng HHG với hiệu suất cao, laser cường độ cao thường được sử dụng để tương tác với nguyên tử, phân tử [11,12]. Tuy nhiên, nếu cường độ laser quá cao sẽ gây ra hiệu ứng suy giảm trạng thái làm giảm cả năng lượng photon HHG và hiệu suất HHG [22]; một phương pháp khác là kích thích điện tử lên trạng thái kích thích, sẽ tăng cường độ HHG, tuy nhiên, điều này lại làm giảm vị trí của điểm dừng do thế ion hóa bị giảm [22]. Năm 1995, lần đầu tiên ý tưởng tính HHG xét đến trạng thái là sự chồng chập của hai trạng thái liên kết được đề xuất bởi nhóm của F. I. Gauthey [6] . Từ ý tưởng này, J. B.Watson và cộng sự đã tính toán HHG phát ra từ ion He+ bằng 3 cách giải phương trình Schrӧdinger phụ thuộc vào thời gian (TDSE) khi He+ ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích thứ nhất với một vài cặp hệ số đóng góp khác nhau [31]. Kết quả cho thấy phổ HHG này có hiệu suất phát xạ lớn và miền phẳng mở rộng so với trường hợp phổ HHG phát ra từ từng trạng thái riêng lẻ. Tiếp sau đó, hàng loạt các công trình nghiên cứu cả lý thuyết và thực nghiệm liên quan đến phát xạ HHG từ nguyên tử ở trạng thái chồng chập được đưa ra [18,19,27,28]. Đặc biệt, năm 2005, B. Wang và cộng sự đã tổng quát hóa tính toán của nhóm J. B. Watson với hệ số đóng góp bằng nhau cho ba vùng cường độ laser khác nhau và thấy rằng phổ HHG có những đặc trưng nhất định [29]. Trong những công trình nghiên cứu trên, các tác giả chỉ xét đến sự chồng chập trạng thái của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích thứ nhất [6,31] hoặc trạng thái kích thích thứ hai [29] với một vài cặp hệ số đóng góp khác nhau. Tính toán HHG cho nguyên tử khi điện tử ở chồng chập của hai trạng thái với hệ số đóng góp bất kỳ chưa được nghiên cứu đến. Trong khi đó, kiểm soát hệ số đóng góp của các trạng thái trong thực nghiệm là một vấn đề phức tạp. Xác định mức độ ảnh hưởng của hệ số đóng góp trạng thái lên hiệu suất phát xạ HHG là một bài toán cấp thiết. Ngoài ra, trong công trình [29], Wang và cộng sự đã chỉ ra có sự xuất hiện của nhiều miền phẳng trong phổ HHG của nguyên tử ở trạng thái chồng chập. Tuy nhiên, hiện tượng này vẫn chưa được giải thích một cách định lượng. Do đó, trong đề tài này chúng tôi sẽ giải thích quy luật xuất hiện hiệu ứng đa miền phẳng một cách chi tiết. Hơn nữa, sử dụng laser bước sóng dài cũng là một phương pháp nhằm mở rộng miền phẳng [13] và sẽ được sử dụng trong luận văn này. Do đó, chúng tôi chọn đề tài “Khảo sát phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao cho nguyên tử ở trạng thái chồng chập”. Mục tiêu của luận văn là khảo sát phổ HHG phát ra từ nguyên tử đang ở trạng thái chồng chập của hai trạng thái với hệ số đóng góp khác nhau tương tác với laser hồng ngoại bước sóng tầm trung. 4 Từ mục tiêu nghiên cứu, chúng tôi đề ra các nội dung cần thực hiện: Tính toán HHG của nguyên tử ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích với các hệ số đóng góp khác nhau bằng phương pháp TDSE. Tiếp theo, chúng tôi khảo sát đặc tính của phổ HHG trong trường laser bước sóng dài với cường độ khác nhau. Cuối cùng chúng tôi sử dụng mô hình ba bước bán cổ điển để giải thích các kết quả vật lý thu được, cụ thể là quy luật xuất hiện hiệu ứng đa điểm dừng. Để tính toán phát xạ HHG từ nguyên tử, chúng tôi sử dụng phương pháp giải số TDSE. Chương trình tính toán TDSE được lập trình bằng ngôn ngữ Fortran, được phát triển bởi TS. Hoàng Văn Hưng, giảng viên khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm Thành Phố Hồ Chí Minh. Bố cục của luận văn gồm có ba chương, chưa kể phần mở đầu và kết luận. Chương 1, chúng tôi trình bày tổng quan về quá trình phát xạ HHG và mô hình ba bước Lewentein. Chương 2, chúng tôi trình bày phương pháp giải TDSE cho nguyên tử khi tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn. Chương 3, chúng tôi trình bày kết quả tính toán phổ HHG từ nguyên tử ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và kích thích thứ nhất với hệ số đóng góp khác nhau. Chúng tôi thu được một số kết quả đáng chú ý. Thứ nhất, hiệu suất phát xạ HHG cao hơn so với khi nguyên tử được chuẩn bị ở các trạng thái riêng lẻ, đồng thời miền phẳng được mở rộng. Thứ hai, cường độ phổ HHG rất nhạy với sự đóng góp của trạng thái kích thích thứ nhất, chỉ cần đóng góp rất nhỏ của trạng thái kích thích đã làm tăng hiệu suất phát xạ và miền phẳng phổ HHG đáng kể. Thứ ba, với laser mạnh và trung bình, trong phổ HHG xuất hiện nhiều điểm dừng do hiệu ứng suy giảm của trạng thái kích thích, chúng tôi đề xuất đại lượng tốc độ ion hóa và giải thích được thành công sự xuất hiện của các điểm dừng trong phổ HHG. Cuối cùng là phần kết luận, trong phần này chúng tôi tóm tắt lại những kết quả đã đạt được, và nêu lên hướng phát triển của đề tài. 5 Kết quả của luận văn đã được báo cáo tại Hội nghị khoa học quốc tế “The 10th Asian Symposium on Intense Laser Science – ASILS10” tại Các tiểu vương quốc Ả Rập Thống nhất. - Ngoc-Loan T. Phan, Thanh-Tuynh T. Nguyen, Van-Hung Hoang, "Multicutoff effect in high-order harmonic generation from two-state hydrogen atom". Book of Abstracts. The 10th Asian Symposium on Intense Laser Science (ASILS10), March 10-13, 2018, Sharjah, United Arab Emirates. 6 Chương 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT Trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày sơ lược một số vấn đề liên quan đến phát xạ HHG. Đầu tiên, chúng tôi trình bày mô hình nguyên tử ở trạng thái cơ bản và kích thích. Tiếp theo, chúng tôi trình bày sơ lược về HHG và mô hình ba bước bán cổ điển Lewenstein nhằm phác họa bức tranh về quá trình hình thành phát xạ HHG. Cuối cùng, chúng tôi trình bày một số kết quả nghiên cứu HHG khi nguyên tử được chuẩn bị ở trạng thái chồng chập của hai trạng thái liên kết. 1.1. Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và mô hình Lewenstein Khi cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao xung cực ngắn sẽ dẫn đến nhiều hiệu ứng phi tuyến. Trong đó, hiệu ứng phát xạ sóng điều hòa bậc cao là một trong những hiệu ứng đã và đang được quan tâm rất lớn từ cộng đồng khoa học. Phát xạ sóng điều hòa bậc cao được biết đến chính là các photon phát ra khi cho laser cường độ cao, xung cực ngắn tương tác với nguyên tử hoặc phân tử. Các photon này có tần số bằng bội số nguyên lần tần số của laser tương tác. Hình dáng phổ phát xạ HHG có đặc điểm rất đặc trưng: ở vài bậc đầu tiên, cường độ HHG giảm nhanh; sau đó cường độ HHG gần như không đổi trong một miền tần số gọi là miền phẳng (plateau) và kết thúc tại điểm dừng (cutoff); sau điểm dừng, cường độ HHG giảm mạnh (hình 1.1.). Cường độ HHG (thang log10) 7 Miền phẳng Bậc HHG Điểm dừng Bậc HHG Hình 1.1. a) Phổ HHG phát ra từ nguyên tử H ở trạng thái cơ bản khi tương tác với xung laser có cường độ 2×1013W/cm2 , độ dài xung 27 fs, bước sóng 1600nm; b) Hình dáng đặc trưng của phổ HHG [12]. Năm 1961, lần đầu tiên sóng điều hòa bậc thấp (bậc hai) có bước sóng 347 nm được phát hiện khi P. A. Franken và cộng sự dùng laser Ruby có bước sóng 694 nm chiếu vào tinh thể thạch anh [5]. Năm 1987, nhờ sự cải tiến trong kỹ thuật laser, sóng điều hòa bậc cao HHG lần đầu tiên được quan sát bằng thực nghiệm đến bậc 17 bởi A. McPherson và cộng sự khi cho laser xung cực ngắn cường độ cao tương tác với khí neon [15]. Cho đến nay, sóng điều hòa bậc cao có tần số lên đến hàng nghìn lần tần số laser chiếu vào đã được quan sát [24]. Sau khi thực nghiệm quan sát được, các lý thuyết cũng được đưa ra để giải thích cơ chế phát xạ HHG [12]. Năm 1994, M. Lewenstein và cộng sự đã đề xuất mô hình ba bước để giải thích cơ chế phát xạ HHG [12] và được sử dụng rộng rãi cho đến nay. Để giải thích cơ chế tác giả dựa trên các mô tả lượng tử, áp dụng các giả thuyết trong gần đúng trường mạnh như sau: (i) Trong quá trình tương tác với laser, chỉ có trạng thái cơ bản của nguyên tử là đóng góp đáng kể, đóng góp từ các trạng thái kích thích được bỏ qua; (ii) Sự suy giảm của trạng thái cơ bản theo thời gian được bỏ qua; 8 (iii) Trong miền liên tục, điện tử được xem như hạt tự do chuyển động trong trường laser và chỉ chịu tác dụng của trường laser gây ra; Mô hình ba bước Lewenstein là mô hình bán cổ điển mà theo đó sự hình thành phát xạ HHG được mô tả theo quy trình ba bước (hình 1.2): (i) Đầu tiên, trường laser bắn vào làm biến dạng thế Coulomb của nguyên tử, điện tử ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục; (ii) Tiếp theo, điện tử được xem như hạt tự do, được gia tốc trong miền liên tục dưới tác dụng của trường laser với vận tốc ban đầu bằng không; (iii) Cuối cùng, sau nửa chu kỳ quang học, vectơ điện trường đổi chiều, kéo điện tử quay trở về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra HHG. Hình 1.2. Mô hình ba bước Lewenstein [18] Nếu giả sử rằng vận tốc ban đầu ngay khi điện tử bứt ra khỏi liên kết bằng không thì động năng cực đại điện tử thu được khi quay trở về tái kết hợp với ion mẹ là 3.17Up, với Up  E02 / 4 2 là thế trọng động – động năng trung bình điện tử tích lũy trong một chu kỳ laser; E0,ω lần lượt là cường độ điện trường cực đại, tần số của laser chiếu vào. Khi quay về tái kết hợp với ion mẹ có thế ion hóa Ip, phát ra photon, theo định luật bảo toàn năng lượng, năng lượng cực đại của photon phát ra có giá trị [12] cutoff  Ip  3.17Up. (1.1) 9 1.2. Phát xạ sóng điều hòa bậc cao từ nguyên tử ở trạng thái chồng chập HHG là nguồn tạo ra xung atto giây, có ứng dụng rất quan trọng trong việc thăm dò các quá trình chuyển động cực nhanh như chuyển động của điện tử trong phân tử, phản ứng hóa học…[1,15]. Để có được xung atto giây mạnh thì phổ HHG phải có cường độ mạnh, muốn rút ngắn độ dài xung thì phổ HHG phải có năng lượng lớn [2,23]. Do đó điều cấp thiết là phải mở rộng miền phẳng và nâng cao hiệu suất của phổ HHG. Theo hệ thức (1.1), muốn tăng tần số điểm dừng ta có thể tăng giá trị của Up , tức tăng cường độ và bước sóng của laser, tuy nhiên, việc tăng cường độ dễ dẫn đến sự suy giảm trạng thái [22]. Để tránh sự suy giảm trạng thái, ta có thể giảm cường độ và tăng bước sóng, tuy nhiên, điều này lại làm giảm cường độ phát xạ HHG với hệ số giảm xấp xĩ  3.50.5 [9]. Cũng theo hệ thức (1.1), ta có thể tăng giá trị Ip bằng cách sử dụng ion nguyên tử do có thế ion hóa Ip cao hơn, tuy nhiên, hiệu suất phát xạ HHG thấp [30]. Dùng nguyên tử ở trạng thái kích thích làm tăng cường độ HHG do tăng xác suất ion hóa, tuy nhiên, điều này làm giảm giá trị điểm dừng [22]. Năm 1995, lần đầu tiên tính toán lý thuyết phổ phát xạ phát ra từ nguyên tử ở trạng thái chồng chập của hai trạng thái được thực hiện bởi F. I. Gauthey [6] và cộng sự. Nguyên tử ban đầu được chuẩn bị ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích với hệ số đóng góp bằng nhau nhưng hệ số pha khác nhau (pha của hàm sóng trạng thái). Sau đó, năm 1996, từ ý tưởng của nhóm F. I. Gauthey, nhóm của J. B. Watson bằng cách giải phương trình Schrӧdinger phụ thuộc thời gian tính toán phổ phát xạ HHG từ ion nguyên tử He+ ở trạng thái chồng chập của hai trạng thái cơ bản và kích thích thứ nhất, đã chỉ ra rằng phát xạ HHG từ chồng chập hai trạng thái có hiệu suất cao hơn khi xét ở từng trạng thái riêng lẻ. Thêm vào đó, với laser có cường độ thích hợp, phổ HHG bị chia thành hai vùng miền phẳng tách biệt với cường độ khác nhau. Miền phẳng thứ nhất có điểm dừng ứng với năng lượng Ip2  3.17Up , miền 10 phẳng thứ hai bắt đầu từ Ip1  Ip2 và có điểm dừng tại Ip1  3.17Up , trong đó, Ip1 , Ip2 lần lượt là thế ion hóa của trạng thái cơ bản, trạng thái kích thích (hình 1.3) [31]. Hình 1.3. (a) Phổ HHG của ion nguyên tử He+ ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và kích thích thứ nhất với xác suất đóng góp bằng nhau; (b)Phổ HHG tương ứng từ trạng thái cơ bản (đường thấp hơn) và kích thích (đường cao hơn) khi tương tác với laser có cường độ 8.85×1013 W/cm2 và bước sóng 746 nm [31]. Nhóm tác giả [31] giải thích về quá trình hình thành hai miền phẳng này bằng mô hình hệ ba mức chữ  . Theo mô hình này, điện tử ở trạng thái kích thích chịu trách nhiệm cho sự ion hóa. Khi trở về có thể tái kết hợp về trạng thái kích thích cho miền phẳng thứ nhất hoặc có thể tái kết hợp về trạng thái cơ bản cho miền phẳng thứ hai (hình 1.4). 11 | Bậc thứ q Bậc thứ q + (Ip1-Ip2) Hình 1.4. Mô hình hệ ba mức chữ  mô tả cơ chế phát xạ sóng điều hòa bậc thứ q và bậc q+(Ip1-Ip2). 0 , 1 , 2 kí hiệu lần lượt cho trạng thái cơ bản, kích thích thứ nhất và trạng thái liên tục[31]. Năm 2005, nhóm của B. Wang [30] đã tổng quát tính toán phổ HHG của nhóm J. B. Watson cho ion nguyên tử He+, khi nguyên tử được chuẩn bị ở trạng thái chồng chập của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích thứ hai. Các tác giả đã chỉ ra rằng theo mức độ ion hóa của điện tử ở trạng thái kích thích mà có thể chia cường độ laser thành ba miền cường độ khác nhau, trong đó phổ HHG biểu hiện những nét đặc trưng khác nhau. Trong miền cường độ laser yếu, phổ HHG của chồng chập trạng thái cho thấy hai miền phẳng rõ rệt, tương tự kết quả tính toán trước đó của nhóm J. B. Watson. Trong miền cường độ laser trung bình, phổ HHG của chồng chập trạng thái chỉ cho một miền phẳng. Để giải thích các tác giả đã tính toán xác suất của các trạng thái theo chu kỳ laser. Trong miền cường độ laser cao, phổ HHG thu được biểu hiện miền phẳng đôi, ba. Bên cạnh tính toán xác suất của các trạng thái, các tác giả đã biến đổi Wavelet phổ HHG và phát hiện ra, có nhiều quỹ đạo điện tử quay về tái kết hợp với ion mẹ, đóng góp năng lượng vào phổ HHG, đồng thời chỉ ra các điểm dừng tương ứng với các miền phẳng.