Tài liệu đánh giá ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Phạm Thị Thoa ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT DÙNG PHƯƠNG PHÁP K 0 LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012 2 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH Phạm Thị Thoa ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT DÙNG PHƯƠNG PHÁP K 0 Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân & năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ Người hướng dẫn khoa học : TS. TRẦN VĂN HÙNG Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012 3 MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN .............................................................................................................5 CÁC KÝ HIỆU ...........................................................................................................6 MỞ ĐẦU .....................................................................................................................7 Chương 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON ........................................9 1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron................................................................ 9 1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron ............................................. 9 1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt.................................................. 12 1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt:................................. 13 1.4.1 Phương pháp tuyệt đối: .............................................................................. 14 1.4.2 Phương pháp tương đối: ............................................................................ 14 1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn: ........................................................................... 14 1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k 0 ....................................................................... 15 Chương 2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ...................................................................................................................................17 2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φ f , nơtron trên nhiệt φ epi và nơtron nhiệt φ th ........................................................................................................................... 17 2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt φth và thông lượng nơtron cộng hưởng φepi .............................................................................................................18 2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh φ f .................................................... 19 2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt. ...................................................................................... 20 2.2 Các phương pháp xác định hệ số α.................................................................. 20 2.2.1 Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium ................................. 23 2.2.2 Phương pháp dùng tỷ số cadmium ............................................................ 25 2.2.3 Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium) .................. 28 4 Chương 3. MỘT SỐ KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT ....................................................................31 3.1 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E.............. 31 3.2 Phương pháp J. Op De Beek đánh giá hưởng của Er và α lên kết quả phân tích .......................................................................................................................... 32 3.3 Đánh giá phương pháp J. Op De Beek ............................................................ 37 3.4 Hiệu chỉnh phương pháp gần đúng J. op De Beek .......................................... 39 Chương 4. THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ LỆCH PHỔ 1/E TRONG KÊNH CHIẾU XẠ VÀ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT THEO PHƯƠNG PHÁP HIỆU CHỈNH GẦN ĐÚNG CỦA J. OP DE BEEK .....................................41 4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ.......................... 41 4.2 Đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De Beek ....................................................................................................................... 45 4.2.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và Er vào kết quả phân tích.................46 4.2.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích ............................ 52 4.2.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , Er và f vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt ...................................................................... 53 4.2.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , Er vào kết quả phân tích khi chiếu có bọc cadmium .................................................................................................. 55 4.2.5 Đề xuất hướng nghiên cứu tiếp theo .......................................................... 59 KẾT LUẬN ...............................................................................................................61 TÀI LIỆU THAM KHẢO .........................................................................................62 PHỤ LỤC ..................................................................................................................64 5 LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành bài nghiên cứu này, trước tiên, tôi xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy TS. Trần Văn Hùng đã nhiệt tình chỉ bảo, hướng dẫn tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn tốt nghiệp. Tôi cũng xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy PGS.TS.Châu Văn Tạo, TS. Nguyễn Văn Hoa và TS.Trần Quốc Dũng đã có những ý kiến, góp ý, lời khuyên bổ ích cho đề tài nghiên cứu này trong kỳ bảo vệ đề cương chi tiết ngày 24/12/2011. Tôi cũng xin được kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các Quý Thầy, Quý Cô lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao, Phòng Sau đại học Trường Đại học sư phạm TPHCM đã tận tình dạy dỗ và truyền đạt những kiến thức quý báu cho tôi trong suốt hai năm học vừa qua. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến gia đình, người thân đã luôn ở bên tôi, tạo điều kiện cho tôi tham gia khóa học, khích lệ và động viên tinh thần trong suốt quá trình tôi thực hiện luận văn tốt nghiệp. Cuối cùng, Tôi xin gửi lời kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các bạn bè, đồng nghiệp, các anh chị em lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao K21- Trường đại học sư phạm TPHCM đã giúp đỡ và chia sẻ những thông tin hữu ích cho luận văn này. Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 09 năm 2012 Phạm Thị Thoa 6 CÁC KÝ HIỆU G th : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt G e : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt f: Hệ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt α : Hệ số lệch phổ 1/E E T : Năng lượng nơtron nhiệt E: Năng lượng nơtron E n : Năng lượng nơtron nhanh Eγ : Năng lượng gamma σ 0 : Tiết diện nơtron nhiệt M: Khối lượng nguyên tử θ : Độ phổ cập γ : Cường độ phát gamma N p : Diện tích đỉnh phổ gamma W: Trọng lượng mẫu W*: Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam t c: Thời gian chiếu λ : Hằng số phân rã t d : Thời gian đợi t m : Thời gian đo ε p : Hiệu suất ghi của detector I 0: : Tích phân cộng hưởng I 0 (α): Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E R cd : Tỷ số cadmium φepi : Thông lượng nơtron trên nhiệt φ th : Thông lượng nơtron nhiệt E cd : Năng lượng cadmium E r: : Năng lượng cộng hưởng E r : Năng lượng cộng hưởng trung bình k 0,Au : Hệ số k 0 của đồng vị đối với Au Z y (x i ): Hệ số đóng góp vào sai số y của một biến x i 7 MỞ ĐẦU Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân dùng phương pháp chuẩn hóa k 0 đã được A. Simonits [1] đề xuất từ năm 1975, sau đó F. De Corte [2] đã nghiên cứu và phát triển. Hiện nay, phương pháp chuẩn hóa k 0 (k 0 INAA) đã được sử dụng rộng rãi trong các phòng phân tích của các nước có lò phản ứng nghiên cứu. Có thể nói, phương pháp k 0 -INAA là một phương pháp thuận lợi nhất trong phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân. Vì trong phương pháp này không phải dùng các mẫu chuẩn đa nguyên tố, nó chỉ cần biết các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại kênh chiếu mẫu; như tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt f, hệ số lệch phổ 1/E của nơtron trên nhiệt α. Chính vì vậy, ảnh hưởng của các thông số này lên kết quả phân tích cần phải được nghiên cứu một cách chi tiết. Một trong những công trình nghiên cứu về vấn đề này khá đầy đủ và chi tiết là công trình J. op De BeeK [6]. Trong đó J. op De Beek đã sử dụng phương pháp gần đúng để tính tích phân cộng hưởng Q 0 (α) và dựa trên biểu thức này để đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại vị trí chiếu mẫu lên kết quả phân tích. Tuy nhiên, theo đánh giá của chúng tôi, biểu thức gần đúng mà J. op De Beek sử dụng chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q 0 >5, còn các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q 0 <5 sẽ không đủ chính xác. Chính vì vậy, trong công trình của J.op De Beek có một vài kết quả không chính xác và cần phải xem xét. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng một phương pháp gần đúng tính Q 0 (α) chính xác hơn và áp dụng tốt cho tất cả các đồng vị trong phân tích kích hoạt. Phương pháp gần đúng tính Q 0 (α) này đã được đưa ra trong công trình[7]. Các kết quả luận văn hi vọng sẽ là cơ sở cho các nhà phân tích kích hoạt dùng phương pháp k 0 -INAA áp dụng trong thực tế, đặc biệt trong đánh giá sai số của kết quả phân tích. Bản luận văn bao gồm bốn chương:  Chương I: Tổng quan phương pháp phân tích kích hoạt nơtron  Chương II : Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân 8  Chương III : Một số kết quả đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích dùng phương pháp k 0  Chương IV: Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt theo phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J. Op De Beek trong kênh 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò Thetis (Bỉ) Cuối cùng là phần kết luận, nêu các kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn của kết quả nghiên cứu. 9 Chương 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON 1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron Phương pháp phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích kích hoạt định tính và định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các hạt nhân của các nguyên tố có mặt trong mẫu bằng chùm hạt nơtron, hoặc các hạt tích điện hoặc photon có năng lượng cao. Trong đó phương pháp phân tích kích hoạt dùng nơtron được sử dụng rộng rãi nhất do thông lượng lớn và tiết diện kích hoạt cao. Trong phương pháp này, cường độ bức xạ phát ra phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt. Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỷ lệ với số hạt nhân nguyên tử có trong mẫu; tức là hàm lượng của nguyên tố có trong mẫu. Vì vậy dựa vào cường độ bức xạ của hạt nhân phát ra, hàm lượng của nguyên tố có trong mẫu sẽ được xác định. Đây là một phương pháp có độ nhạy rất cao. Phương pháp phân tích này chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (không dựa vào tính chất hóa học, không dựa vào tính chất phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (nơtron) và sự phân rã hạt nhân phóng xạ. Ban đầu, phương pháp được các nhà phân tích chú ý bởi tính tò mò hơn là tính hữu dụng của nó. Tuy nhiên, với sự phát triển nguồn nơtron có thông lượng cao như lò phản ứng hạt nhân, phương pháp phân tích này đã thể hiện tính hữu dụng của nó về độ nhạy và độ chính xác cao, thời gian phân tích nhanh và không phải phá mẫu. Từ đó nó đã được ứng dụng trong hầu hết các lĩnh vực trong đời sống. 1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron Phương pháp phân tích kích hoạt ra đời do Geoge de Hevesy và Hilde Levi vào năm 1936, đã được các nhà phân tích; đặc biệt các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ quan tâm đặc biệt, do tính ưu việt của nó. 10 Tuy nhiên, phương pháp này cũng phụ thuộc rất nhiều yếu tố, như thông lượng nơtron và các thiết bị ghi nhận bức xạ của chúng. Ở đây, để làm sáng tỏ điều này, chúng ta cũng có thể liệt kê các giai đoạn phát triển của phương pháp. Giai đoạn đầu có thể nói là từ khi xuất hiện phương pháp 1936 cho đến 1944: trong giai đoạn này phương pháp có tính chất giới thiệu, phương pháp phát triển rất chậm chạp và ít được sử dụng, do chỉ có nguồn nơtron thông lượng thấp, các detector ghi nhận bức xạ và hệ thống ghi nhận điện tử quá thô sơ. Các nguồn nơtron trong thời kỳ này là các nguồn nơtron đồng vị hoặc từ máy phát nơtron nhưng thông lượng chỉ cỡ 105 n.cm-2s-1. Trong thời kỳ này chưa có các đềtéctơ có độ phân giải tốt, nên phương pháp chủ yếu là phương pháp tách hóa sau khi chiếu xạ và đo trên hệ ghi nhận bằng ống đếm GeigerMuller. Vì vậy, phương pháp chỉ áp dụng cho một vài đồng vị có tiết diện bắt nơtron cao, hàm lượng lớn ở trong mẫu, nên độ nhạy thấp. Giai đoạn thứ hai là từ 1944-1950, trong giai đoạn này xuất hiện lò phản ứng hạt nhân, với thông lượng nơtron lên tới 1011 n.cm-2s-1, mở ra một bước nhảy vọt trong phân tích kích hoạt về độ nhạy và số nguyên tố được phân tích. Tuy nhiên, trong thời gian này vẫn chưa có các loại detector hiện đại, nên phương pháp tách hóa vẫn là chủ yếu. Song cuối giai đoạn này xuất hiện một số lò phản ứng, nên số lượng các công trình về phân tích kích hoạt xuất hiện nhiều hơn và phương pháp phân tích này đã được công nhận rộng rãi như là một phương pháp phân tích có độ nhạy và độ chính xác cao. Giai đoạn 3: từ năm 1950 đến 1960, trong giai đoạn này xuất hiện detector nhấp nháy NaI(Tl) và máy phân tích biên độ đa kênh (MCA) đã đóng góp rất lớn trong sự phát triển của phân tích kích hoạt. Detector nhấp nháy NaI(Tl) mặc dù có độ phân giải thấp cỡ 50 keV ở vùng năng lượng 1000 keV, nhưng đã đóng góp rất lớn vào sự hình thành một phương pháp phân tích kích hoạt không cần tách hóa; đó là phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA). Giai đoạn 4: từ năm 1960 đến 1970, vấn đề độ phân giải đã được giải quyết nhờ chế tạo thành công các loại đềtéctơ bán dẫn như Ge(Li) và GeHP. 11 Với những detecctor loại này, độ phân giải có thể 1-3 keV ở vùng 1000 keV, nên việc tách các đỉnh chồng chập là rất rõ ràng. Phân tích kích hoạt trong giai đoạn này đã được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực; như ứng dụng trong khoa học kỹ thuật, y học, thăm dò địa chất và công nghiệp. Giai đoạn 5: từ năm 1970 đến 1991, giai đoạn này có thể nói là những năm bước đầu cho sự phát triển và ứng dụng phương pháp INAA cực thịnh. Cũng trong giai đoạn này, các phương pháp chuẩn hóa ra đời; đặc biệt là phương pháp chuẩn hóa k 0 . Năm 1975, A. Simonits đã đưa ra phương pháp chuẩn hóa k 0 và sau đó đã được nhóm phân tích kích hoạt của F. De Corte phát triển và hoàn thiện. Phương pháp INAA trong giai đoạn này được sử dụng rầm rộ trong các phòng phân tích bên cạnh lò phản ứng nghiên cứu và đã được áp dụng trong hầu hết các lĩnh vực khoa học đời sống với độ tin cậy và độ chính xác cao. Nó phát hiện hầu hết các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích, đặc biệt trong lĩnh vực phân tích các nguyên tố vết Giai đoạn 6: từ năm 1991 đến nay. Trong giai đoạn này, hầu hết các lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu đều ứng dụng phương pháp INAA để phân tích nhiều loại mẫu khác nhau, đặc biệt triển khai phương pháp chuẩn hóa k 0 trong các phòng phân tích. Ưu điểm của phương pháp k 0 là cho phép phân tích đa nguyên tố trong mẫu mà không dùng mẫu chuẩn, nó cho phép xử lý, tính toán hàm lượng nguyên tố một cách tự động. Một số phần mềm ứng dụng xử lý phổ tự động cho phương pháp này đã được ra đời và đang được sử dụng trong các phòng phân tích kích hoạt trên thế giới, như phần mềm k 0 -IAEA, phần mềm Kayzero for Window. Vậy sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt trong tương lai sẽ là gì? Trong bài báo mang tiêu đề” Opportunnities for innovation in neutron activation analysis” [5] .Tác giả này đã khẳng định với sự phát triển của khoa học và kỹ thuật cơ hội phát triển của phân tích kích hoạt sẽ phát triển theo xu hướng làm tăng độ nhạy của phương pháp. Cụ thể tác giả đưa ra một số hướng phát triển như: phân tích từng phần của mẫu lớn; dùng tính toán Monte Carlo 12 thay thế cho các mẫu chuẩn; dùng các detector tinh thể nhấp nháy có độ phân giải cao như LaBr 3 hay CeBr 3 . và các kỹ thuật giải cuộn (deconvolution techniques) để tăng độ nhạy của phép phân tích. 1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt Như đã biết, cơ sở của phân tích kích hoạt là dựa vào phản ứng hạt nhân của các đồng vị bia với nơtron từ lò phản ứng hạt nhân. Trong phương trình 1.1 là mô tả tổng quát của phương pháp phân tích kích hoạt đối với một hạt nhân cho trước. Phản ứng hạt nhân thường sử dụng nhất là phản ứng (n,γ) với một hạt nhân X (nhân bia) hấp thụ một nơtron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z, nhưng khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát gamma tức thời: A z X + 01 n → A +1 z X+γ (1.1) Dựa vào năng lượng và cường độ của bức xạ đặc trưng của hạt nhân A+1 X xác định được hàm lượng của nguyên tố X trong mẫu. Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt theo qui ước HOGDAHL là: Np tm R= G th φth σ0 + G e φepi I(α)= SDCW N A θε p γ A (1.2) Trong đó : Np N A Wθ = [G th φth σ0 + G e φepi I0 (α)]S.D.C.γ.ε p tm A (1.3) Khi đó hàm lượng của nguyên tố phân tích (kí hiệu a) ρ a được tính: 13 Np ρa =( Aa tm 1 1 )a S.D.C N A θa γ a [G th,a φth σ0,a + G e,a φepi I0,a (α)] ε p,a (1.4) Trong đó các ký hiệu trong các biểu thứ (1.2) đến (1.4) là: N A: Hằng số Avogadro; M : Khối lượng nguyên tử; θ : Độ phổ cập đồng vị; σ 0 : Tiết diện phản ứng (n,γ) với nơtron có vận tốc 2200 ms-1; γ : Cường độ phát gamma tuyệt đối; N p : Diện tích đỉnh phổ gamma cần xác định; W : Trọng lượng mẫu tính bằng gram; S = 1- exp(-λt c ); t c - thời gian chiếu xạ, λ - hằng số phân rã; D = exp(-λt d ); t d - thời gian đợi; C = [1-exp(-λt m )]/λt m ; t m - thời gian đo; G th : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt G e : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt ε p : Hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng cần phân tích. I 0 (α) - Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E của thông lượng nơtron trên nhiệt; φ th : Thông lượng nơtron nhiệt φ epi : Thông lượng nơtron trên nhiệt( nơtron cộng hưởng) 1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt: Trong phần này, trình bày tóm tắt các phương pháp chuẩn hóa hay sử dụng trong phân tích kích hoạt; đó là phương pháp tuyệt đối, phương pháp tương đối , phương pháp chuẩn đơn và phương pháp chuẩn hóa k 0 . 14 1.4.1 Phương pháp tuyệt đối: Từ phương trình kích hoạt, hàm lượng của một nguyên tố cần phân tích được viết như sau: N p / tc M θ *γ *σ 0* G *th . f + Ge* .Q0* (α ) ε p SDCW ρ= . * . . Asp* M θγσ 0 Gth . f + Ge .Q0 (α ) ε p * (1.5) Trong đó ký hiệu (*) là của nguyên tố làm mônitơ; f hệ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt; Q 0 (α) = I 0 (α)/σ 0 . Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản. Nhược điểm của phương phương pháp là cần phải biết chính xác các số liệu hạt nhân của các nguyên tố; đặc biệt độ chính xác về tiết diện. các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo. Tuy nhiên, chúng có độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích 1.4.2 Phương pháp tương đối: Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) đã biết chính xác hàm lượng, chiếu kèm với mẫu phân tích. Tất cả mẫu đã chiếu xạ được đo trong cùng một điều kiện. Như vậy tất cả các thông số hạt nhân và điều kiện chiếu xạ được loại trừ. Khi đó hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết:  N p / tc    DCW  x ρ=  N p / tc     DCw  s (1.6) Hạn chế lớn nhất trong phương pháp này là mẫu phân tích và mẫu chuẩn phải tương đối giống nhau về thành phần. Thông thường các mẫu chuẩn có độ chính xác cao lại rất đắt, nên chi phí rất tốn kém cho mẫu chuẩn. 1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn: Phương pháp chuẩn đơn dựa trên việc gộp các thông số hạt nhân và các điều kiện chiếu, đo vào một hệ số k. Phương pháp này được đề xuất bởi F. Girardi và cộng sự [9], trong đó k được viết: 15 M *θγσ 0 Gth . f + Ge .Q0 (α ) ε p . . k= M θ *γ *σ 0* G *th . f + Ge* .Q0* (α ) ε *p (1.7) Với (*) là ký hiệu cho nguyên tố làm chuẩn, thường nguyên tố làm chuẩn này được lựa chọn những hạt nhân có số liệu hạt nhân đủ chính xác ; chẳng hạn như Au. Với phương pháp này hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết: N p / tc 1 . ρ = SDCW * Asp k (1.8) Với phương pháp chuẩn đơn nguyên tố, việc áp dụng để phân tích đa nguyên tố trở nên dễ dàng hơn. Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi độ chính xác của hệ số k; hệ số k này lại phụ thuộc vào số liệu hạt nhân và dạng phổ nơtron tại từng vị trí chiếu xạ và hiệu suất của detector. Nên hệ số k từng phòng phân tích và từng vị trí chiếu xạ là khác nhau. Nên mỗi một vị trí chiếu xạ, mỗi một hệ đo lại có những bộ số liệu khác nhau. 1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 Để phương pháp chuẩn đơn có thể sử dụng linh hoạt hơn khi thay đổi các điều kiện chiếu xạ, A. Simonits [4] đã đề nghị dùng hệ số k0 xác định bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân độc lập với phổ nơtron và cấu hình detector, nghĩa là: k0,c ( s ) = M cγ sθ sσ 0, s M sγ cθ cσ 0,c (1.9) Hệ số k 0,c (s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu như THETIS (Gent, Bỉ), WWR-M (Budapest, Hunggary), v,v…, và đã cho thành bảng trong các tài liệu [10,11] và được xem như thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn nơtron nào.Trong phương pháp này, hàm lượng của nguyên tố cần phân tích được viết:  N p / tc    SDCW  a G . f + Ge,m .Q0,m (α ) ε p ,m 1 . . th ,m . ρ= Asp ,m k0,m (a ) Gth ,a . f + Ge,a .Q0,a (α ) ε p ,a (1.10) 16 Ở đây, chúng ta thấy tất cả các thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (φ th , f và α) và hình học đo được tách ra khỏi hệ số k. Như vậy hệ số k 0 thực nghiệm ở bất kỳ lò nào, hoặc bất kỳ vị trí chiếu mẫu nào đều có thể sử dụng được. Trong tất cả các thực nghiệm xác định hệ số k 0 , người ta thường chọn Au làm nguyên tố comparator, vì các hằng số hạt nhân của Au rất chính xác. Hệ số k 0 , hiện nay trong các tài liệu có độ chính xác cỡ 1%. Chính vì vậy, phương pháp k 0 hiện nay được sử dụng nhiều và nó cũng chứng tỏ là một phương pháp rất linh hoạt. 17 Chương 2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN 2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt φth Vùng nơtron có năng lượng nhỏ hơn 0,5eV gọi là vùng nơtron nhiệt. Vùng nơtron đang trong quá trình làm chậm và có năng lượng khoảng 0,5eV0,5eV gọi là vùng nơtron nhanh. Trong quá trình làm chậm nơtron nhanh chuyển thành nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt. Tuy nhiên trong quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn trong lò phản ứng nên trong lò phản ứng luôn luôn tồn tại nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt. Khoảng 99% nơtron sinh ra do phản ứng phân hạch hạt nhân trong lò phản ứng là các nơtron nhanh. Trong phân tích kích hoạt, chúng ta cần phải biết giá trị tuyệt đối các đặc trưng thông lượng nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt và phân bố của chúng trong kênh chiếu xạ, vì nó liên quan đến độ nhạy, độ chính xác của kết quả phân tích. Hơn nữa, các thông tin về tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron nhanh hoặc nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt là rất cần thiết để lựa chọn điều kiện chiếu xạ tối ưu hoặc hiệu chỉnh ảnh hưởng của chúng. Xác định thông lượng nơtron trong lò phản ứng, nhìn chung có thể dùng phương pháp tính toán hoặc thực nghiệm. Trong thực nghiệm, để xác định thông lượng nơtron thường sử dụng phương pháp kích hoạt các lá dò mỏng, nhằm tránh hiện tượng tự che chắn và nhiễu loạn trường nơtron xung quanh mẫu chiếu xạ. Thông thường, các nguyên tố dùng kích hoạt để xác định thông lượng nơtron phải có số liệu hạt nhân chính xác như độ phổ cập, hiệu suất phát gamma, tiết diện phản ứng, v.v... . Trong [12] đã sử dụng các lá dò sắt mỏng ( 0,95 cm đường kính và 0,0028 cm độ dày) với phản ứng 58Fe(n,γ)59Fe để xác định thông lượng nơtron nhiệt (E γ =1,292 MeV dùng để tính toán). Dùng lá dò Fe chúng ta có thể đồng thời xác định được thông lượng nơtron nhanh theo phản ứng Fe(n,p)54Mn và đo cường độ đỉnh năng lượng gamma E γ = 0,835 MeV của 54 18 Mn để xác định giá trị thông lượng. Do cả hai đồng vị có thời gian bán hủy dài, 54 nên có thể đo bất cứ thời gian nào sau khi chiếu xạ. Trong [13,14,15,16] và rất nhiều tác giả khác đã sử dụng lá dò Cu, Co, Au, v.v... để xác định giá trị thông lượng. Nhóm tác giả ở Viện KFKI (Hunggari) cũng đã dùng các lá dò Fe, Al-Au, Al-Co, Nb, v.v... để xác định thông lượng nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt; các lá dò Fe, Cu, Ti, Nb, Zr, v.v... dùng các phản ứng ngưỡng để xác định thông lượng nơtron nhanh. Tại viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, nhóm nghiên cứu của lò phản ứng cũng đã dùng lá dò đa nguyên tố Au, Mn, W, Mo, Ni để xác định một vài thông số đặc trưng thông lượng nơtron và phân bố thông lượng nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Các lá dò đa thành phần thường được sản xuất nhằm mục đích đo đặc trưng phổ nơtron, nó thỏa mãn các điều kiện về tính đồng nhất, không bị ăn mòn trong điều kiện nhiệt độ vùng hoạt, sơ đồ phân rã hạt nhân tương đối đơn giản, thời gian sống tương đối ngắn phù hợp với điều kiện thực nghiệm và đáp ứng trong một dải rộng năng lượng của phổ nơtron. Kỹ thuật dùng để xác định thông lượng nơtron là như sau: các lá dò được chiếu xạ trong một khoảng thời gian t c và sau đó được đưa ra khỏi vị trí chiếu xạ và được để rã trong một khoảng thời gian t d , sau đó được đo trên hệ phổ kế với hiệu suất tuyệt đối của detector đã biết. Dựa vào các thông số hạt nhân, hiệu suất ghi của detector, thời gian chiếu, đợi và thời gian đo, cũng như khối lượng lá dò và số đếm của hoạt độ; từ phương trình kích hoạt cơ bản có thể xác định được thông lượng nơtron. 2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt φth và thông lượng nơtron cộng hưởng φepi Thông lượng nơtron nhiệt được xác định bởi phương pháp đo hoạt độ tuyệt đối khi chiếu xạ các lá dò có tiết diện trong vùng nơtron nhiệt tuân theo quy luật 1/v với tiết diện kích hoạt biết chính xác. Ví dụ: Co: σ 0 = 37,2 barn; 60Co: λ = 4,168 10-9 s-1 59 Au: σ 0 = 98,8 barn; 198Au: λ = 2,98 10-6 s-1 197 Tỷ số phản ứng trong trường hợp chiếu không bọc cadmium sẽ được tính: R = R th + R epi = φth σ0 + φepi I 19 Trong đó: R th và R epi là tỷ số phản ứng của nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt; φth và φepi là thông lượng nơtron nhiệt và thông lượng nơtron cộng hưởng; σ 0 tiết diện kích hoạt của nơtron với v=2200 m/s; λ là hằng số phân rã; I tích phân cộng hưởng của nơtron trên nhiệt; Nếu biết thời gian chiếu xạ t c , thời gian để rã t d và số hạt nhân bia N thì tỷ số phân rã trong một giây D sẽ được tính: D = NR[1 − exp(−λt c )] exp(−λt d ) Nếu lá dò được chiếu có bọc cadmium thì lúc đó chỉ có thành phần hoạt độ do nơtron cộng hưởng R epi = φepi I , còn phần nơtron nhiệt bị cadmium hấp thụ Rth = φthσ 0 = 0. De= Nφepi I[1 − exp(−λt c )]exp(−λt d ) (2.1) Khi đó phần kích hoạt do nơtron nhiệt sẽ là: Dth = D − De = Nφth σ 0 [1 − exp(−λtc )] exp(−λtd ) (2.2) Như vậy, xác định hoạt độ riêng trong trường hợp chiếu bọc và không bọc cadmium, biết σ 0 , I, N, λ , t c , t d có thể xác định được φepi và φth từ phương trình (2.1) và (2.2). 2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh φ f Thông lượng nơtron nhanh trong vùng năng lượng trên 1 MeV được xác định thông qua các phản ứng ngưỡng. Các phản ứng ngưỡng có thể được sử dụng là (n,p), (n,α), (n,f), (n,2n), hoặc (n,n'). Tỷ số phản ứng đối với phản ứng ngưỡng là R f = φ f σ 0 = φ σ 0 ; trong đó φ là thông lượng phân hạch tương đương và σ 0 là tiết diện trung bình trong phổ phân hạch. Hoạt độ tuyệt đối D f với thời gian chiếu t c và thời gian để rã t d sẽ là : D f = N σ 0φ f [1 − exp(−λtc )] exp(−λtd ) (2.3) 20 Cũng như trong trường hợp thông lượng nơtron nhiệt và nơtron cộng hưởng, biết N, σ 0 , λ , t c , t d từ phương trình (2.3) ta xác định được φ f 2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt. Tỷ số cadmium R cd của một đồng vị trong một kênh chiếu xạ được xác định theo biểu thức: R cd Hoaït ñoä cuûa ñoàng vò khoâng boïc cadmium φth σ0 + φepi I = φepi I Hoaït ñoä cuûa ñoàng vò coù boïc cadmium (2.4) Như vậy, từ biểu thức (2.1) và (2.2) có thể xác định tỷ số f = φth / φepi hoặc nếu biết tỷ số cadmium R cd thì tỷ số f có thể xác định: f = ( Rcd − 1) I σ0 (2.5) Một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong lò phản ứng nghiên cứu cũng có thể xác định được bằng phương pháp tính toán thuần túy. Phương pháp hay được sử dụng là phương pháp Monte Carlo; đặc biệt là sử dụng chương trình MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code System).Các kết quả tính toán chỉ ra phù hợp rất tốt với kết quả thực nghiệm. 2.2 Các phương pháp xác định hệ số α Năm 1975, nhóm tác giả A. Simonits, F. De Corte và J. Hoste đã đề nghị một phương pháp phân tích dùng hệ số k 0 trong phân tích kích hoạt trên lò phản ứng [17,18,19], và từ đó phương pháp đã được ứng dụng rất phổ biến trong phân tích kích hoạt. Nội dung chính trong phương pháp k 0 là sử dụng biến đổi Hogdahl [16], và hàm lượng của nguyên tố phân tích được tính từ phương trình cơ bản sau: