Tài liệu ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM KHOA VẬT LÝ  TRẦN HỒNG NGHĨA ẢNH HƯỞNG CỦA HÀM PHÂN BỐ ĐỊNH PHƯƠNG PHÂN TỬ LÊN KẾT QUẢ CHỤP ẢNH CẮT LỚP PHÂN TỬ NITƠ KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC TP. HỒ CHÍ MINH – NĂM 2012 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM KHOA VẬT LÝ  KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC ẢNH HƯỞNG CỦA HÀM PHÂN BỐ ĐỊNH PHƯƠNG PHÂN TỬ LÊN KẾT QUẢ CHỤP ẢNH CẮT LỚP PHÂN TỬ NITƠ GVHD: PGS. TSKH. LÊ VĂN HOÀNG SVTH: TRẦN HỒNG NGHĨA NIÊN KHOÁ: 2008 - 2012 TP. HỒ CHÍ MINH – NĂM 2012 LỜI CẢM ƠN Trong quá trình thực hiện luận văn này, tôi đã nhận được sự động viên và khích lệ về mặt vật chất lẫn tinh thần từ thầy cô, gia đình và bạn bè. Thông qua luận văn này, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến tất cả mọi người đã giúp đỡ tôi trong thời gian qua. Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc đến thầy hướng dẫn PGS. TSKH. Lê Văn Hoàng đã tận tình hướng dẫn, động viên và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tôi thực hiện luận văn này. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy Nguyễn Ngọc Ty và thầy Hoàng Văn Hưng đã tận tình hướng dẫn tôi trong việc làm quen và sử dụng các phần mềm mô phỏng cũng như động viên, chia sẻ và góp ý cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn này. Tôi xin cảm ơn gia đình đã tạo mọi điều kiện, động viên giúp tôi vững tâm học tập trong những năm học đại học cũng như trong thời gian làm luận văn. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thầy cô trong Khoa Vật Lý – Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh đã tận tình giảng dạy truyền đạt những kiến thức quý báu cho tôi trong những năm tháng trên giảng đường đại học để tôi có những hành trang vững chắc nhất trên con đường vào đời. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến tất cả bạn bè của tôi đã giúp đỡ, động viên và chia sẻ mọi khó khăn với tôi trong thời gian làm luận văn cũng như những năm tháng trên giảng đường đại học. Sau cùng, tôi xin gửi lời chúc sức khoẻ đến thầy cô, gia đình và bạn bè. TP. Hồ Chí Minh, 18-04-2012 Trần Hồng Nghĩa MỤC LỤC LỜI CẢM ƠN ....................................................................................................... 1 MỤC LỤC ............................................................................................................. 2 DANH MỤC VIẾT TẮT ..................................................................................... 4 DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ, BẢNG BIỂU .............................................. 5 MỞ ĐẦU ............................................................................................................... 7 CHƯƠNG I MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM.......................................................... 13 I. Laser xung cực ngắn .................................................................................. 13 II. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm .......................................... 15 III. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết ...................... 17 CHƯƠNG II CƠ SỞ LÝ THUYẾT ................................................................ 18 I. Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao.................... 18 II. Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử tuyệt đối .. 21 1. Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp phân tử .................................................. 21 2. Lý thuyết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối ............ 22 III. Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử không tuyệt đối ............................................................................................................ 24 1. Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp với sự định phương không tuyệt đối .... 24 2. Mô hình quay tử .................................................................................. 25 3. Hàm phân bố định phương phân tử ..................................................... 26 4. Sự tương tác giữa laser xung cực ngắn và tập hợp phân tử ................ 27 5. Tính toán dữ liệu sóng hài ................................................................... 30 CHƯƠNG III KẾT QUẢ ................................................................................ 32 I. Giới hạn vùng giá trị của hiệu quả định phương β .................................... 32 II. Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên cường độ sóng hài..... ....................................................................................................... 36 III. Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên hình ảnh HOMO của phân tử .......................................................................................... 37 IV. Mặt cắt (y = 0) của hình ảnh HOMO ..................................................... 38 V. Trích xuất khoảng cách liên hạt nhân ..................................................... 40 KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN ĐỀ TÀI ......................................... 41 TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................. 43 PHỤ LỤC ............................................................................................................ 45 DANH MỤC VIẾT TẮT AS: Attoseccond (10-18 s) DFT: Density Function Therory (phương pháp phiếm hàm mật độ) FS: Femtoseccond (10-15 s) HHG: High-order Harmonic Generation (sóng hài bậc cao) HOMO: Highest Occupied Molecular Orbit (vân đạo ngoài cùng của phân tử) HPB: Hàm phân bố định phương phân tử LASER: Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation (laser) PS: Picoseccond (10-12 s) DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ, BẢNG BIỂU Hình 1. Sự phát xạ chùm photon đồng nhất (laser) nhờ photon kích thích vào điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính. .................................... 13 Hình 2. Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung ........ 13 Hình 3. Đồ thị của cường độ laser theo thời gian ............................................... 14 Hình 4. Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tử .................................................... 15 Hình 5. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử trong trường hợp một chiều. ................ 18 Hình 6. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử và mức năng lượng cơ bản của điện tử trong các trường hợp ............................................................................................ 19 Hình 7. Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein........................ 20 Hình 8. Mô hình quay tử . .................................................................................... 25 Hình 9. Sự phụ thuộc vào góc 𝝑′ của hàm phân bố định phương phân tử với các hệ số β khác nhau ........................................................................................... 26 Hình 10. Mặt nón biểu diễn tập hợp các phân tử có góc tương tác là 𝝑 ............. 28 3T Hình 11. Phân tử nitơ trường hợp định phương tuyệt đối và không tuyệt đối. .... 30 Hình 12. Đồ thị hàm phân bố định phương phân tử với các hiệu quả định phương β khác nhau. ............................................................................................ 32 Hình 13. Hình ảnh HOMO phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian, kết quả thực nghiệm và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 2, 3, 4 và 5. ...................................................................................... 33 Hình 14. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1, 2, 3, 4 và 5. ........................................................................... 34 Hình 15. Hình ảnh hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1.1, 1.5 và 1.9 ....................................................................................................... 35 Hình 16. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1.1, 1.5 và 1.9 ........................................................................... 35 Hình 12. Sự phụ thuộc của cường độ HHG song song vào bậc của HHG .......... 36 Hình 13. Hình ảnh HOMO của phân tử nitơ từ hiệu quả định phương β = 1.0001, 1.001, 1.01, từ kết quả thực nghiệm, từ mô phỏng Gaussian và từ kết quả chụp ảnh với sự định phương tuyệt đối ......................................................... 37 Hình 14. Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng của phân tử nitơ. ........................... 38 Bảng 1. Độ lệch giá trị của các đỉnh hàm sóng so với hàm sóng chính xác từ mô phỏng Gaussian .............................................................................................. 39 Bảng 2. Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử N 2 trong các trường hợp .......... 40 MỞ ĐẦU Vào khoảng trước thập kỷ 60, để chụp ảnh phân tử, các phương pháp thường được sử dụng là “Quang phổ hồng ngoại”, “Quang phổ tia cực tím”, “Quang phổ Raman”, “Nhiễu xạ điện tử”, “Nhiễu xạ tia X”,… [12]. Tuy nhiên các phương pháp vừa kể trên không cho phép ta thu nhận những thông tin về cấu trúc động của phân tử do độ phân giải thời gian là quá lớn so với cấp độ thời gian xảy ra hoạt động bên trong phân tử [10]. Cụ thể, độ phân giải thời gian của các phương pháp vừa kể trên chỉ vào cỡ picô giây ( 10-12 giây ) trong khi sự dao động của các nguyên tử trong phân tử diễn ra ở cấp độ thời gian là femtô giây ( 10-15 giây ) [12]. Do đó, để thu được những thông tin về cấu trúc động của phân tử, các nhà khoa học cần tìm những phương pháp mới với độ phân giải thời gian vào cỡ femtô giây hoặc nhỏ hơn. Sự ra đời của laser vào năm 1960 đã mở ra niềm hy vọng cho việc tìm ra phương pháp mới thích hợp hơn cho việc thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử. Năm 1988, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học M. Ferray ( Pháp ) đã phát hiện ra sự phát xạ sóng hài bậc cao ( High-order Harmonic Generation – viết tắt là HHG ) khi cho xung laser cường độ cao tương tác với các loại khí trơ [1]. Sự phát xạ sóng hài xảy ra ở cấp độ thời gian bằng khoảng thời gian xảy ra một xung laser. Nếu rút ngắn khoảng thời gian xảy ra một xung laser đến cấp độ cỡ femtô giây thì sóng hài do phân tử phát xạ ra sẽ mang những thông tin cấu trúc động của phân tử. Do đó, trong lịch sử phát triển của laser xung cực ngắn đã từng xảy ra cuộc chạy đua rút ngắn xung laser. Cho đến nay, cuộc chạy đua ấy vẫn tiếp diễn và xung laser ngắn nhất hiện tại là 12.1018 giây. Như vậy, chỉ laser xung cực ngắn vào cỡ femtô giây, ta đã có thể trích xuất được thông tin cấu trúc động của phân tử dựa trên sự phát xạ sóng hài. Cụ thể là các nhà khoa học thực nghiệm đã chụp ảnh thành công hình ảnh vân đạo ngoài cùng ( Highest Occupied Molecular Orbit – viết tắt là HOMO ) của các phân tử. Sử dụng dữ liệu sóng hài thu được, hình ảnh HOMO của phân tử nitơ đã được tái tạo bởi nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Corkum và được đăng trong tạp chí Nature năm 2004 [3]. Trong tạp chí Physics Nature năm 2010, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Haessler đã tiếp tục công bố công trình [4], chụp ảnh cả HOMO và HOMO-1 cho phân tử nitơ. Song song với những thành tựu đạt được của việc chụp ảnh phân tử bằng thực nghiệm, các nhà khoa học theo hướng nghiên cứu lý thuyết cũng đã đưa ra những mô hình để tính toán lại dữ liệu sóng hài, từ đó tiến hành chụp ảnh phân tử dựa trên sóng hài thu được. Để giải thích sự phát xạ sóng hài, các nhà vật lý lý thuyết đã phải giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho điện tử lớp ngoài cùng của phân tử. Kết quả tính toán chính xác đã được thực hiện đối với phân tử hidro. Tuy nhiên, phương pháp này không thể giải cho mọi phân tử bất kì. Cho đến nay, phương pháp giải thích thành công nhất sự phát xạ sóng hài là dựa trên mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài do chính tác giả đề xuất. Dựa trên mô hình này, nhóm nghiên cứu của trường Đại học Sư phạm TP.HCM đã thực hiện chụp ảnh phân tử và công bố trong công trình [5], [6]. Tuy nhiên các kết quả trong công trình [5], [6] cho hình ảnh HOMO của phân tử nitơ có sự mâu thuẫn so với các kết quả thu được trong công trình thực nghiệm [3] và [4]. Cụ thể là hình ảnh HOMO của phân tử nitơ trong công trình thực nghiệm [3], [4] tồn tại một vùng phân bố điện tử trong không gian mà kết quả trong công trình [5], [6] không thể hiện. Từ đây đã dẫn đến sự tranh cãi về sự chính xác giữa kết quả lý thuyết và kết quả thực nghiệm. Đồng thời các tác giả cũng tìm hiểu nguyên nhân của sự sai lệch giữa hình ảnh HOMO trong lý thuyết và kết quả thu được từ thực nghiệm. Một trong số các giả thuyết cho rằng nguyên nhân của sự sai lệch là do khi thực hiện công trình lý thuyết, các tác giả đã giả thuyết rằng các phân tử được định phương tuyệt đối trên phương của vector phân cực điện của laser định phương. Trong thực tế, sự định phương tuyệt đối chỉ là lý tưởng, các phân tử dưới tác dụng của laser định phương sẽ phân bố trong không gian theo một quy luật nhất định. Trong công trình [7], nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Lein đã công bố việc sử dụng hàm phân bố định phương phân tử ( viết tắt là HPB ) để mô tả sự phân bố của các phân tử trong không gian. Sử dụng hàm phân bố này, các tác giả cũng đã mô tả được hiệu quả định phương phân tử thông qua giá trị của một tham số kí hiệu là β ( β ≥ 1 ). Trong đó, β = 1 ứng với trường hợp định phương tuyệt đối được sử dụng trong công trình [5] và [6], hiệu quả định phương sẽ giảm khi giá trị của β tăng lên. Tuy nhiên, các tác giả chỉ khảo sát tín hiệu sóng hài trước và sau khi áp dụng hàm phân bố cho phân tử CO 2 nhưng chưa tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ. Trong đề tài này, chúng tôi sẽ sử dụng mô hình ba bước Leweistein về sự phát xạ sóng hài kết hợp với áp dụng HPB của các tác giả trong công trình [7] để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ với các hiệu quả định phương khác nhau. Nhóm chúng tôi chọn phân tử nitơ bởi vì phân tử nitơ có tính chất phân cực và có cấu trúc đơn giản. Trong thực nghiệm, để thực hiện sự định phương đòi hỏi phân tử phải có tính chất phân cực. Hơn nữa, phân tử nitơ có cấu trúc đối xứng với hai nguyên tử giống hệt nhau nên việc khảo sát góc định phương sẽ đơn giản hơn. Từ những tìm hiểu trên, nhóm chúng tôi đã định hướng thực hiện đề tài: “Ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ”. Mục tiêu của đề tài là sử dụng HPB bổ sung vào thành phần gia tốc lưỡng cực 1 được thiết lập trong mô hình ba bước Lewenstein để tính toán dữ liệu sóng hài, sau đó sử dụng dữ liệu sóng hài này như là dữ liệu thu được từ thực nghiệm để tái tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử theo phương pháp chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12]. Để có được kết quả cuối cùng như mong muốn, nhóm chúng tôi nhận thấy cần phải thực hiện những nhiệm vụ sau: • Tìm hiểu cơ chế phát xạ sóng hài và mô hình ba bước Lewenstein. Gia tốc lưỡng cực là một đại lượng được sử dụng trong mô hình ba bước Lewenstein để tính toán ra tín hiệu HHG. 1 • Tìm hiểu về phần mềm tính toán Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ lập trình Fortran. • Tìm hiểu source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein và phương pháp tái tạo HOMO của Corkum. • Tính toán HHG sơ cấp khi cho laser xung cực ngắn 30 fs, cường độ 2.1014 W/cm2 , bước sóng 800 nm tương tác với phân tử nitơ. • Sử dụng HPB bổ sung gia tốc lưỡng cực để thu được dữ liệu HHG với các hiệu quả định phương khác nhau. • Sử dụng dữ liệu HHG để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ. So sánh với kết quả trong công trình [3], [5], [12]. Với những nhiệm vụ cụ thể đã được đề ra như trên, chúng tôi đã từng bước tìm hiểu được các kiến thức cơ bản liên quan như: cơ chế phát xạ sóng hài, lý thuyết về hàm phân bố định phương phân tử, quá trình mô phỏng bằng phần mềm Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ lập trình Fortran. Sau đó, chúng tôi đã tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ. Kết quả thu được cho thấy sự đóng góp của hàm phân bố định phương phân tử cho hình ảnh HOMO khá phù hợp với kết quả trong công trình [3], [5], [12]. Tuy nhiên, kết quả đề tài này hoàn toàn phụ thuộc vào hàm phân bố định phương phân tử trong công trình [7]. Có khả năng sẽ có những hàm phân bố định phương phân tử khác cho kết quả phù hợp hơn với lý thuyết cũng như thực nghiệm. Vì vậy, đề tài này cần được phát triển thêm trong việc xây dựng các hàm phân bố định phương mới, từ đó chúng tôi sẽ tiếp tục khảo sát sự ảnh hưởng của các hàm phân bố này lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử. Bố cục của luận văn này được chia làm ba chương chính, không kể mở đầu và kết luận. Trong chương 1: “Mô hình thí nghiệm”, chúng tôi sẽ tập trung trình bày về mô hình chụp ảnh cắt lớp phân tử trong thực nghiệm và trong lý thuyết mô phỏng. Trong đó, chúng tôi sẽ dành một phần nhỏ đầu chương để giới thiệu tổng quan về laser, laser xung cực ngắn và các thông số đặc trưng của laser xung cực ngắn. Sau đó, chúng tôi trình bày về phương pháp thực nghiệm chụp ảnh cắt lớp phân tử bao gồm: giới thiệu về phương pháp thực nghiệm và trình tự thực hiện thí nghiệm. Cuối chương này, chúng tôi sẽ trình bày mô hình của phương pháp mô phỏng lý thuyết trên cơ sở của mô hình phương pháp thực nghiệm. Trong chương 2: “Cơ sở lý thuyết”, chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết về sự phát xạ sóng hài, lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối trong công trình [5], [6] và lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự đóng góp của hàm phân bố định phương phân tử. Phần đầu của chương sẽ trình bày mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài – đây là cơ sở nền tảng giải thích cơ chế phát xạ sóng hài khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử. Biến đổi toán học của mô hình này được lập trình trong một source code ngôn ngữ lập trình Fortran viết bởi các tác giả trong công trình [5], [6]. Mô hình ba bước Lewenstein cho phép tính toán ra dữ liệu sóng hài , các dữ liệu về cường độ sóng hài vừa thu được này sẽ được sử dụng để chụp cắt lớp phân tử. Ngay sau mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho một phân tử duy nhất trong trường hợp sự định phương là hoàn toàn tuyệt đối ( trong trường hợp sự định phương là tuyệt đối, các phân tử đều bị định phương như nhau, do đó tín hiệu HHG thu được do từng phân tử tương tác với laser xung cực ngắn phát ra là hoàn toàn giống nhau chỉ cần xét cho một phân tử duy nhất ). Ở phần cuối trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp sự định phương là không tuyệt đối. Đây là phần trọng tâm của toàn bộ chương này cũng là phần trọng tâm của luận văn này. Trong phần này, chúng tôi sẽ trình bày mô hình phân tử nitơ trong không gian với các thông số góc đặc trưng cho sự định phương bởi laser định phương và sự tương tác của phân tử với laser xung cực ngắn. Từ đó, chúng tôi giới thiệu hàm phân bố định phương phân tử ( HPB ) trong công trình [7] mô tả sự định phương theo các thông số góc, đồng thời chúng tôi sẽ trình bày về hệ số β quy định hiệu quả định phương của hàm phân bố là cao hay thấp. HPB này sẽ được sử dụng để bổ sung vào source code tính toán của mô hình ba bước Lewenstein bằng một đoạn code do chúng tôi viết để tính toán lại dữ liệu sóng hài. Các dữ liệu về sóng hài này lại được sử dụng để chụp cắt lớp phân tử trên cơ sở chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp định phương tuyệt đối đã được trình bày ở phần trên. Trong chương 3: “Kết quả”, chúng tôi trình bày về các kết quả tính toán được, đồng thời rút ra nhận xét đối với từng kết quả thu được. Đầu tiên chúng tôi sẽ trình bày các kết quả về cường độ sóng hài mà chúng tôi tính toán được từ mô hình ba bước Lewenstein với sự bổ sung của hàm phân bố định phương phân tử trong công trình [7] với các hiệu quả định phương β khác nhau. Các kết quả cho thấy rằng khi hiệu quả định phương giảm, độ sai lệch về cường độ sóng hài ứng với các góc định phương khác nhau giảm đi. Tiếp theo chúng tôi trình bày các kết quả về hình ảnh HOMO phân tử nitơ thu được với các hiệu quả định phương β khác nhau, từ đó so sánh với kết quả chính xác tính toán từ phần mềm mô phỏng và kết quả thu được từ thực nghiệm. Kết quả cho thấy rằng, sự thay đổi hiệu quả định phương đã làm ảnh hưởng đến kết hình ảnh HOMO một cách rõ rệt. Để định lượng các kết quả từ hình ảnh HOMO, chúng tôi tiếp tục trình bày kết quả về hình ảnh mặt cắt của hàm sóng, từ đó, so sánh với kết quả chính xác thu được từ phần mềm mô phỏng, đồng thời chúng tôi trích xuất được khoảng cách liên hạt nhân 2 trong phân tử. Kết quả cho thấy khi hiệu quả định phương giảm thì hàm sóng mô tả HOMO của phân tử sẽ bị dịch chuyển so với hàm sóng chính xác, đồng thời khoảng cách liên hạt nhân sẽ được nới rộng ra. Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử nitơ là khoảng cách giữa hai hạt nhân của nguyên tử nitơ tính bằng Å. Các đo đạt thực nghiệm cho ta khoảng cách liên hạt nhân của phân tử nitơ là vào cỡ 1,09 Å. 2 CHƯƠNG I MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM I. Laser xung cực ngắn Laser có tên tiếng Anh là “Light Amplification Stimulated Emission of Radiation” ( laser ) – sự khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức. Cơ chế hoạt động của laser dựa trên việc dùng photon kích thích vào các điện tử ( trong môi trường hoạt tính ) ở mức năng lượng cao để khi chuyển xuống mức năng lượng thấp hơn, điện tử sẽ phát xạ ra hai photon có cùng năng lượng, cùng pha, cùng phương, cùng độ phân cực gọi là những photon đồng nhất. Hình 1. Sự phát xạ chùm photon đồng nhất ( laser ) nhờ photon kích thích vào điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính. Laser có hai chế độ làm việc là chế độ liên tục và chế độ xung. Trong đề tài này, chúng tôi chỉ đề cập đến laser làm việc ở chế độ xung. Laser làm việc ở chế độ xung có vector cường độ điện trường (hay còn gọi vector phân cực �⃗ = điện) �E⃗ biến thiên phụ thuộc thời gian theo quy luật hàm lượng giác: E ����⃗o (t)cos (ωt + φ). Như vậy, sẽ có những thời điểm cường độ điện trường �E⃗ E hoàn toàn bị triệt tiêu và những thời điểm cường độ điện trường �E⃗ đạt cực đại. Hình 2. Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung. Laser làm việc ở chế độ xung được đặc trưng bởi những thông số như sau: + Cường độ laser: được kí hiệu là I, là bình phương môđun của vector cường độ điện trường. Nếu gọi cường độ đỉnh của laser ứng với biên độ của điện trường là I o thì cường độ hiệu dụng I hd của một xung laser bằng một nửa cường độ đỉnh. + Độ dài xung: được ký hiệu là τ p , là khoảng thời gian ngắn nhất giữa hai lần cường độ I bằng I hd ( hình 3 ). + Tần số laser: được ký hiệu là ω xuất hiện trong biểu thức điện trường của laser: 𝐸 = Eo (t)cos (ωt + φ). Tần số laser liên hệ với bước sóng laser bởi công thức λ = 2πc/ω với c là vận tốc ánh sáng trong chân không. + Hình dạng xung: được quyết định bởi quy luật biến thiên của Eo (t) mà chúng ta có xung dạng Gauss, dạng vuông, dạng sin2,... ( hình 3 ). Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng xung dạng sin2. Hình 3. Đồ thị của cường độ laser theo thời gian. Trong hình 3, I là cường độ của laser với I o là cường độ đỉnh và I hd là cường độ hiệu dụng của xung laser. Để thực hiện quá trình phát xạ sóng hài bậc cao khi cho laser tương tác với phân tử, laser được sử dụng phải là laser xung cực ngắn cường độ cao. Laser xung cực ngắn là laser làm việc ở chế độ xung và có độ dài xung là cực nhỏ vào khoảng 10-15 giây. Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng laser xung cực ngắn có cường độ đỉnh là 2.1014 W/cm2, độ dài xung là 30.10-15 giây, bước sóng là 800 nm và xung hình dạng sin2. Trong lịch sử phát triển laser xung cực ngắn, các nhà khoa học đã có cuộc chạy đua rút ngắn độ dài xung của xung laser. Từ xung laser 10-9 giây ( 1960 ), họ đã rút ngắn đến xung laser 12.10-18 giây ( 2010 ) [13]. Tuy nhiên, thời gian chuyển động của điện tử là vào khoảng 0,5.10-18 giây. Vì vậy với độ dài xung này, chúng ta vẫn chưa thể chụp ảnh của điện tử. Do đó trong tương lai, độ dài xung laser sẽ tiếp tục được rút ngắn hơn nữa. II. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm Trong thực nghiệm, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử được thực hiện với sự tham gia của hai loại laser: laser xung cực ngắn cường độ mạnh ( độ dài xung 30 fs, bước sóng 800 nm, cường độ 2.1014 W/cm2 ) có vector phân cực điện là �E⃗ và laser định phương ( độ dài xung 300 ps, bước sóng 797 nm, cường độ 2.1014 W/cm2 ) [7] có vector phân cực điện là ���⃗ E′ ( hình 1 ). Đối tượng được khảo sát là tập hợp các phân tử nitơ. Hình 4. Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tử. (1) Nguồn laser xung cực ngắn (2) Nguồn laser định phương (3) Hệ thống gương phản xạ (4) Tập hợp phân tử nitơ (5) Đầu dò sóng hài ���⃗ E′ Vector phân cực điện của laser định phương �⃗ Vector phân cực điện của laser E xung cực ngắn �����⃗ ES∥ Vector phân cực điện của tín hiệu HHG song song (6) Phân tử nitơ ������⃗ ES⊥ Vector phân cực điện của tín hiệu HHG vuông góc Đầu tiên, laser định phương được chiếu vào tập hợp các phân tử nitơ. Dưới tác dụng của vector phân cực điện ���⃗ E′, trục của các phân tử bị định phương trên phương của vector ���⃗ E′ . Quá trình này được gọi là quá trình định phương phân tử. Sau đó, laser xung cực ngắn sẽ được chiếu vào tập hợp các phân tử nitơ để kích thích các phân tử phát xạ sóng hài bậc cao HHG. Đầu dò tín hiệu HHG sẽ được đặt phía sau các phân tử nitơ để thu nhận các tín hiệu HHG phát ra. Đầu dò này chỉ thu nhận các tín hiệu HHG có vector phân cực song song và vuông góc với vector phân cực 𝐸�⃗ của laser xung cực ngắn (từ đây chúng tôi sẽ gọi là HHG song song – kí hiệu 𝑆∥ và HHG vuông góc ���⃗. Chúng tôi lần lượt thay – kí hiệu 𝑆⊥ ). Gọi θ là góc hợp bởi vector 𝐸�⃗ và 𝐸′ đổi góc θ, đo HHG song song và HHG vuông góc phát ra ứng với mỗi giá trị góc này. Các dữ liệu của cường độ HHG song song và cường độ HHG vuông góc sau đó sẽ được sử dụng để tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phương pháp chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12]. III. Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết Trong luận văn này, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ sẽ được tiến hành bằng mô phỏng lý thuyết bởi mô hình ba bước Lewenstein và phương pháp tái tạo lại hình ảnh HOMO trong công trình [3], [5], [12]. Tất cả đều được thực hiện trên source code của ngôn ngữ lập trình Fortran. Để làm được điều này, chúng tôi cần có: + Một tập hợp phân tử nitơ với cấu trúc giả định cho trước. Phần mềm tính toán Gaussian và Gaussview cho phép chúng tôi thiết lập cấu trúc giả định cho phân tử nitơ. Cụ thể, chúng tôi sử dụng phương pháp phiếm hàm mật độ DFT (Density Function Theory) với hiệu chỉnh Gradient B3LYP và hệ hàm cơ sở là 6-31 G+(d,p) [7]. + Laser xung cực ngắn có các thông số laser như trên và góc hợp với laser định phương là θ. Các thông số laser và giá trị góc θ được khai báo trong source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein. + Laser định phương có hiệu quả định phương xác định. Hiệu quả định phương được quy định bởi hàm phân bố định phương phân tử và được lập trình bằng một đoạn code viết bằng ngôn ngữ Fortran. Đoạn code này sẽ được bổ sung vào source code tính toán của mô hình ba bước Lewenstein để tính toán dữ liệu HHG. Các dữ liệu HHG tính toán cũng gồm hai thành phần là HHG song song và HHG vuông góc như trong thực nghiệm. Các dữ liệu này sẽ được sử dụng để tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phương pháp chụp ảnh cắt lớp như trong phương pháp thực nghiệm. CHƯƠNG II CƠ SỞ LÝ THUYẾT I. Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao “Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao” được nhà khoa học Lewenstein đề xuất vào năm 1993 [8] để mô tả cơ chế phát xạ HHG khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử. Khi phân tử được đặt vào trường laser mạnh thì thế năng của điện tử sẽ được hiệu chỉnh thành thế tổng hợp của trường Coulomb và trường thế do điện trường của laser gây ra ( hình 5 ) [9], điện tử sẽ có khả năng thoát ra ngoài, khi đó phân tử sẽ bị ion hoá. Hình 5. Đồ thị thế tổng hợp của điện tử trong trường hợp một chiều. Thế tổng hợp được thể hiện bằng đường màu đen, thế Coulomb là đường màu đỏ và thế điện trường laser mạnh là đường màu xanh. Thế tổng hợp của điện tử sẽ khác nhau tuỳ thuộc vào cường độ của trường laser so với trường thế Coulomb ( hình 6 ). Do đó, phân tử sẽ bị ion hoá theo nhiều cách khác nhau: ion hoá đa photon, ion hoá xuyên hầm và ion hoá vượt rào.