Tài liệu Nghiên cứu sự cân bằng chuyển tiếp giữa đồng vị 99mtc với đồng vị 99 mo tạo bởi phản ứng bắt neutron của đồng vị 98 mo

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN  Hồ Thị Thông NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG VỊ 99mTc VỚI ĐỒNG VỊ 99Mo TẠO BỞI PHẢN ỨNG BẮT NEUTRON CỦA ĐỒNG VỊ 98Mo Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số chuyên ngành: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. GS. Chary Rangacharyulu 2. PGS.TS Châu Văn Tạo Tp. Hồ Chí Minh, 2014 LỜI CẢM ƠN Lời cảm ơn đầu tiên em muốn dành cho thầy Chary công tác tại Đại Học Saskatchewan, Canada - người định hướng đề tài và trực tiếp hướng dẫn chỉ bảo em tận tình trong suốt quá trình làm đề tài đặc biệt là quá trình tiến hành thực nghiệm. Nhờ thầy em đã học hỏi được rất nhiều và nhận ra được nhiều thứ thú vị hơn trong hướng nghiên cứu. Em thật sự cảm ơn thầy rất nhiều! Gửi đến tất cả quý thầy, cô đã từng dạy dỗ cho em và đặc biệt là quý thầy cô bộ môn vật lý hạt nhân, khoa Vật Lý trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên TP. Hồ Chí Minh lời cảm ơn chân thành nhất vì đã dạy cho em rất nhiều điều hay và bổ ích. Hơn thế nữa, em muốn gửi riêng lời cảm ơn sâu sắc nhất của mình tới: Thầy Tạo vì những giúp đỡ, những lời khuyên giá trị và những lời động viên của thầy trong suốt quá trình học tập cũng như trong lúc em làm luận văn. Thầy Hải vì tất cả những sự giúp đỡ của thầy, những định hướng cũng như những lời khuyên đã giúp em có thêm cố gắng và nhờ vậy mà em đã có cơ hội học hỏi được rất nhiều thứ. Thầy Thanh và cô Loan đã tạo mọi điều kiện để em nắm được các vấn đề xung quanh thực nghiệm. Em xin lỗi vì có đôi lúc em đã không làm tốt như em muốn, em cảm ơn vì luôn bỏ qua và giúp đỡ em hết sức có thể. Mọi người trong lò phản ứng SLOWPOKE-2 ở Saskatchewan, Canada vì đã giúp đỡ em trong quá trình làm và chiếu xạ mẫu. Cảm ơn Ronan vì đã dành thời gian để chỉ dẫn mình tận tình trong suốt quá trình tiến hành thực nghiệm. Thầy Ánh và cô Tuyết đã giúp đỡ em nhiệt tình, tạo mọi điều kiện tốt nhất trong suốt quá trình em tiến hành thực nghiệm ở Canada cũng như những lời khuyên chân thành của cô về mọi vấn đề. Tất cả bạn bè trong lớp và các đàn anh, đàn chị trong bộ môn đã luôn cổ vũ động viên tinh thần cho em và giúp đỡ em mọi lúc em cần. Các bạn kỹ thuật viên đã giúp mình hiểu rõ hơn về các vấn đề xung quanh thực nghiệm. 1 Cuối cùng em muốn gửi lời cảm ơn đến ba, mẹ và tất cả thành viên trong gia đình - những người luôn luôn bao bọc và che chở cho em những lúc cần thiết nhất. Ngàn vạn lời cảm ơn cũng không thể diễn tả được lòng biết ơn của con đến ba, mẹ, cảm ơn vì đã luôn tha thứ những lỗi lầm của con và luôn bên cạnh tạo mọi điều kiện cho con vững tâm hoàn thành điều mà con mong muốn. Thành phố Hồ Chí Minh, 2014 Hồ Thị Thông 2 MỤC LỤC Lời cảm ơn ................................................................................................................. 1 Mục lục ....................................................................................................................... 3 Danh mục bảng .......................................................................................................... 5 Danh mục hình vẽ...................................................................................................... 6 Mở đầu ....................................................................................................................... 8 Chương 1: Tổng quan lý thuyết ............................................................................. 11 1.1. Quá trình phân rã phóng xạ .............................................................................. 11 1.1.1. Phân rã của đồng vị mẹ thành một đồng vị con bền (phân rã đơn) ............ 12 1.1.2. Đồng vị mẹ phân rã thành nhiều đồng vị con bền ...................................... 13 1.1.3. Chuỗi phân rã .............................................................................................. 14 1.1.4. Quá trình phân rã của đồng vị 99Mo ........................................................... 17 1.2. Cân bằng phóng xạ ........................................................................................... 18 1.2.1. Không cân bằng (no equilibrium) ............................................................... 19 1.2.2. Sự cân bằng phóng xạ (Radioactive equilibrium) ...................................... 20 1.3. Tình hình sản xuất đồng vị 99Mo ...................................................................... 26 Chương 2: Phương pháp thực nghiệm .................................................................. 29 2.1. Phương pháp kích hoạt neutron ........................................................................ 29 2.1.1. Nguồn neutron ............................................................................................ 29 2.1.2. Vật liệu bia .................................................................................................. 30 2.1.3. Vật liệu chứa mẫu ....................................................................................... 31 2.1.4. Các thông số cần xác định trước khi kích hoạt ........................................... 32 2.2. Lò phản ứng SLOWPOKE-2............................................................................ 32 3 2.3. Quy trình kích hoạt mẫu MoO3 ........................................................................ 33 2.4. Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe ................................................................ 36 2.5. Xây dựng đường cong hiệu suất cho đầu dò HPGe ......................................... 39 2.6. Hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc .................................... 40 Chương 3: Phân tích và đánh giá kết quả ............................................................ 42 3.1. Kết quả chuẩn hiệu suất của đầu dò HPGe ...................................................... 42 3.2. Kết quả thu được từ phép đo mẫu MoO3.......................................................... 44 3.2.1. Phổ gamma của mẫu tại một số thời điểm đo ............................................. 44 3.2.2. Kết quả hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc ứng với các đỉnh năng lượng khác nhau ....................................................................................... 47 3.3. Đánh giá sự cân bằng chuyển tiếp .................................................................... 48 3.3.1. Quy luật phân rã của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc.................................. 48 3.3.2. Tỉ số hoạt độ giữa đồng vị 99mTc và đồng vị 99Mo ..................................... 51 3.3.3. So sánh tỉ số hoạt độ giữa kết quả thực nghiệm với tính toán lý thuyết ..... 54 3.4. Hoạt độ của đồng vị 99mTc ................................................................................ 57 Kết luận và kiến nghị .............................................................................................. 61 Danh mục công trình .............................................................................................. 63 Tài liệu tham khảo .................................................................................................. 64 Phụ lục ...................................................................................................................... 67 4 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1. So sánh ưu khuyết điểm của hai phương pháp sản xuất đồng vị 99Mo ..... 27 Bảng 2.1. Độ phổ cập của các đồng vị molybden trong tự nhiên và thời gian bán rã của đồng vị phóng xạ được tạo ra bởi phản ứng bắt neutron .................................... 33 Bảng 2.2. Tiết diện tương tác tại neutron nhiệt đối với một số phản ứng quan tâm . 34 Bảng 3.1. Dữ liệu của nguồn chuẩn 152Eu ................................................................. 43 Bảng 3.2. Kết quả hiệu suất tương đối của các đỉnh năng lượng quan tâm .............. 44 Bảng 3.3. Thông tin về mẫu MoO3 được sử dụng trong thực nghiệm ...................... 44 Bảng 3.4. Điểm giao nhau giữa đường phân rã của đồng vị 99m Tc (năng lượng 141 keV) và đồng vị 99Mo (năng lượng 181 keV, 739 keV và 777 keV) ........................ 50 Bảng 3.5. Kết quả hiệu suất tuyệt đối tại các đỉnh năng lượng 141 keV của đồng vị 99m Tc và 181 keV của đồng vị 99Mo.......................................................................... 58 Bảng 3.6. Độ sai lệch của kết quả hoạt độ của đồng vị 99m Tc được tính toán thông qua hoạt độ của đồng vị 99Mo với kết quả hoạt độ của đồng vị 99m Tc tính toán trực tiếp từ đỉnh 141 keV. ................................................................................................. 59 5 DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 235U................................................................. 16 Hình 1.2. Sơ đồ phân rã của đồng vị 99Mo ................................................................ 17 Hình 1.3. Đồ thị mô tả trạng thái không cân bằng trong phân rã của 92Sr/92Y ......... 19 Hình 1.4. Đồ thị mô tả sự cân bằng thế kỷ trong phân rã của 137Cs/137Ba ................ 21 Hình 1.5. Sơ đồ phân rã của đồng vị 60Co (a) và 137Cs (b) ....................................... 23 Hình 1.6. Đồ thị mô tả sự cân bằng chuyển tiếp trong phân rã của 99Mo/99mTc ....... 24 Hình 2.1. Lò phản ứng SLOWPOKE-2 được nhìn từ mặt cắt dọc (bên trái) và nhìn từ phía trên (bên phải) với các ống là các kênh chiếu xạ. ......................................... 32 Hình 2.2. Quy trình kích hoạt mẫu MoO3 ................................................................. 34 Hình 2.3. Dụng cụ dùng để cân khối lượng của mẫu MoO3 ..................................... 35 Hình 2.4. Lọ polyethylene dùng để chứa mẫu .......................................................... 35 Hình 2.5. Thiết bị để niêm phông mẫu ..................................................................... 36 Hình 2.6. Thiết bị chuyển mẫu .................................................................................. 36 Hình 2.7. Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe ......................................................... 37 Hình 2.8. Sơ đồ khối của hệ phổ kế đầu dò HPGe.................................................... 37 Hình 2.9. Bố trí hình học của phép đo ...................................................................... 38 Hình 3.1. Phổ thu được từ phép đo nguồn chuẩn 152Eu ............................................ 42 Hình 3.2. Đồ thị biểu diễn mối quan hệ giữa hiệu suất tương đối và năng lượng .... 43 Hình 3.3. Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 2 giờ kết thúc kích hoạt ............ 45 Hình 3.4. Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 4 giờ kết thúc kích hoạt ............ 46 Hình 3.5. Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 143 giờ kết thúc kích hoạt ........ 47 Hình 3.6. Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo (đỉnh 181 keV) và đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) theo thời gian ............................................................ 48 6 Hình 3.7. Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo (đỉnh 739 keV) và đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) theo thời gian ............................................................ 49 Hình 3.8. Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo (đỉnh 777 keV) và đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) theo thời gian ............................................................ 49 Hình 3.9. Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị 99 99m Tc (đỉnh 141 keV) và đồng vị Mo (đỉnh 181 keV) ................................................................................................. 52 Hình 3.10. Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) và đồng vị 99 Mo (đỉnh 739 keV) ................................................................................................. 52 Hình 3.11. Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) và đồng vị 99 Mo (đỉnh 777 keV) ................................................................................................. 53 Hình 3.12. Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết. ....................... 54 Hình 3.13. Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết. ....................... 55 Hình 3.14. Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết trong vùng nhỏ hơn 30 giờ. ................................................................................................................ 55 7 MỞ ĐẦU Khả năng phát ra bức xạ của vật liệu được khám phá lần đầu tiên vào năm 1896 bởi Henri Becquerel. Sau đó, Frédéric Joliot và Irène Joliot-Curie đã tạo được đồng vị phóng xạ nhân tạo đầu tiên 30P trong quá trình bắn phá bia nhôm bằng một chùm hạt alpha [7],[11]. Thông qua hàng loạt các nghiên cứu từ lý thuyết đến thực nghiệm, từ đồng vị phóng xạ tự nhiên đến nhân tạo, hệ thống lý thuyết về vật lý hạt nhân ngày càng được củng cố và hoàn thiện hơn, khám phá được nhiều tính chất cũng như quy luật quan trọng trong các biến đổi hạt nhân hơn, ví dụ, thời gian bán rã, thời gian sống trung bình, hằng số phân rã, quy luật phân rã phóng xạ, sự cân bằng phóng xạ,… Sự cân bằng phóng xạ là một khái niệm dùng để chỉ trạng thái mà tại đó tỉ số hoạt độ giữa đồng vị con và đồng vị mẹ (trong một chuỗi phân rã) được duy trì là một hằng số. Có nghĩa là trong một chuỗi phân rã, đồng vị mẹ không bền phân rã và đồng vị con được tạo thành, đồng vị con lại không bền nên tiếp tục phân rã và sau một thời gian thích hợp nếu tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con gần như là hằng số thì sự cân bằng phóng xạ được thiết lập, vì thế sự cân bằng phóng xạ không thể xảy ra với phân rã đơn. Dựa vào quy luật phân rã, các nhà vật lý đã chứng minh bằng toán học rằng tỉ số giữa hoạt độ đồng vị con và đồng vị mẹ tiến tới một giá trị không đổi khi chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị con. Sự cân bằng này được thiết lập sau một khoảng thời gian và khoảng thời gian này có thể xấp xỉ từ bốn đến sáu lần chu kỳ bán rã của đồng vị con phụ thuộc vào loại cân bằng [10]. Khái niệm này là một điểm nhấn quan trọng trong nghiên cứu về quá trình phân rã của hạt nhân và đã thu hút nhiều sự quan tâm của các nhà vật lý, đặc biệt là trong nghiên cứu phông phóng xạ môi trường [5], [6], [17], [18] và trong nghiên cứu khí tượng thủy văn [16], [21]. Sự cân bằng phóng xạ gồm hai loại: cân bằng thế kỷ “secular equilibrium” và cân bằng chuyển tiếp “transient equilibrium”. Trong khi sự cân bằng thế kỷ được kiểm tra và áp dụng rộng rãi cũng như đã cung cấp nhiều thông tin cần thiết về vấn 8 đề nghiên cứu môi trường thì sự cân bằng chuyển tiếp vẫn chưa thật sự được quan tâm và kiểm tra. Do đó, đề tài này được thực hiện nhằm mục đích tìm hiểu rõ ràng hơn về sự cân bằng chuyển tiếp thông qua việc xem xét quá trình phân rã của đồng vị 99 Mo (T1/2=65,95 giờ) và đồng vị 99mTc (T1/2=6 giờ). Chúng tôi chọn quá trình phân rã 99Mo/99mTc là đối tượng để nghiên cứu do quá trình này được xem là công cụ tốt nhất cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp. Thêm vào đó, nhờ những nghiên cứu gần đây về khả năng sản xuất đồng vị 99Mo của các lò phản ứng công suất thấp trong việc sử dụng molybden tự nhiên (ở Canada và Thái Lan) đã tạo điều kiện thuận lợi cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp được tiến hành [4]. Theo như các tài liệu nghiên cứu, trên thế giới đã có rất nhiều nghiên cứu về quá trình phân rã của 99Mo/99mTc [12], [13], [19], [22]… Trong những nghiên cứu này, các nhà vật lý không tiến hành kiểm tra mà chỉ vận dụng sự cân bằng chuyển tiếp vào việc xác định xác suất phát ứng với các năng lượng gamma đặc trưng của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc sau khi sự cân bằng chuyển tiếp được thiết lập. Đặc biệt là xem xét năng lượng 141 keV do ngoài đồng vị 99m Tc thì đồng vị 99Mo cũng phát ra gamma có năng lượng này với xác suất nhỏ. Trong luận văn, chúng tôi tập trung tìm hiểu liệu rằng sự cân bằng chuyển tiếp có xảy ra trong quá trình phân rã của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc hay không. Trong quá trình tiến hành thí nghiệm, đồng vị 99Mo sẽ được tạo ra bằng phương pháp kích hoạt neutron trong lò nghiên cứu SLOWPOKE-2 ở Saskatchewan, Canada. Vật liệu bia được sử dụng là MoO3 vì nó được xem xét là vật liệu tốt nhất cho quá trình kích hoạt đồng vị 98Mo tạo đồng vị 99Mo. Sau khi chiếu xạ, mẫu sẽ được đo và thu nhận dữ liệu bằng đầu dò HPGe (high purity Germanium detector) là loại đầu dò tốt nhất về độ phân giải cũng như hiệu suất ghi trong phép đo phổ gamma. Luận văn bao gồm: Chương 1 thảo luận lý thuyết nền tảng của phân rã phóng xạ và những vấn đề cơ bản về cân bằng phóng xạ. Chương 2 trình bày các vấn đề chính liên quan đến phương pháp thực nghiệm như việc chuẩn bị, chiếu xạ, hệ đo, phương pháp đo và tính toán... Những kết quả thực nghiệm được nghiên cứu và 9 thảo luận trong chương 3. Cuối cùng là những kết luận và nhận xét chung về đề tài cũng như hướng nghiên cứu xa hơn trong tương lai. 10 Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT Bức xạ tồn tại khắp mọi nơi từ những thiên hà rất xa đến những sự vật xung quanh chúng ta và thậm chí nó hiện diện ngay bên trong chúng ta mặc dù chúng ta không hề cảm nhận được. Và dù sự tồn tại của bức xạ ảnh hưởng đến sức khỏe của con người nhưng chúng ta không thể phủ nhận vai trò cực kỳ quan trọng của nó trong nhiều lĩnh vực. Như trong nông nghiệp, chúng ta lợi dụng tương tác của bức xạ với vật chất để cố gắng tạo ra những hạt giống tốt (cho vụ mùa bội thu về số lượng, kích thước và chất lượng) hoặc tạo ra những giống cây có thể mọc ở những nơi có điều kiện sống khắc nghiệt,… Trong công nghiệp, chiếu xạ thực phẩm đang trở nên rất hữu ích hay quan trọng hơn hết là việc tạo ra năng lượng điện dựa vào năng lượng được giải phóng từ phản ứng phân hạch của Uranium. Trong y học, con người biết tận dụng các đồng vị phóng xạ trong chuẩn đoán và điều trị bệnh. Khi chúng ta muốn áp dụng bất kỳ vấn đề nào vào thực tế thì việc hiểu được bản chất của chúng là vô cùng cần thiết, vì thế vài đặc tính quan trọng của quá trình phân rã phóng xạ cần được làm rõ. 1.1. Quá trình phân rã phóng xạ Sự phóng xạ là một khái niệm dùng để chỉ một quá trình phân rã của một hạt nhân ở trạng thái không bền, tức là hạt nhân không bền sẽ hướng tới một trạng thái bền hơn bằng cách phát các hạt mang năng lượng như gamma, beta, positron, electron,… và quá trình này được gọi là sự phóng xạ. Các hạt phát ra từ quá trình phóng xạ đóng vai trò rất quan trọng trong các ứng dụng của vật lý phóng xạ nhờ vào tương tác đặc trưng của nó với môi trường vật chất. Sự phóng xạ sẽ dẫn đến sự thay đổi trạng thái, hoặc bậc số nguyên tử, hoặc số khối của hạt nhân. Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát tia gamma mà không biến thành hạt nhân khác; khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác; và khi chỉ có số khối thay đổi, hạt nhân này sẽ biến thành đồng vị khác của nó [2]. 11 Đặc tính phóng xạ của đồng vị phụ thuộc vào tính không bền vững của hạt nhân và quan hệ khối lượng giữa hạt nhân mẹ, hạt nhân con và hạt được phát ra. Tuy nhiên, tính phóng xạ không phụ thuộc vào các tính chất hóa học và vật lý của hạt nhân đồng vị và vì vậy không thể thay đổi bằng bất cứ cách gì [3]. Quá trình phân rã của một đồng vị có thể diễn ra theo các trường hợp sau: 1.1.1. Phân rã của đồng vị mẹ thành một đồng vị con bền (phân rã đơn) Đây được xem là trường hợp đơn giản nhất của phân rã phóng xạ do đồng vị mẹ C không bền phân rã thành đồng vị con bền B với hằng số phân rã và không có bất kỳ quá trình kèm theo nào khác: ( → ) Trong quá trình phân rã, lượng đồng vị phóng xạ C sẽ giảm theo thời gian. Gọi ( ) là độ giảm số hạt nhân C sau thời gian dt và ( ) bằng với số hạt nhân C đã phân rã trong thời gian dt trừ đi số hạt nhân C sinh ra trong thời gian dt, tức là: () () (1.1) Tiến hành lấy tích phân kèm theo điều kiện ban đầu, số hạt nhân của đồng vị C chưa phân rã tại thời điểm t được suy ra: () Trong đó, (1.2) : số nhân phóng xạ C tại thời điểm t = 0. Từ đó, ta có hoạt độ phóng xạ của đồng vị C tại thời điểm t hoạt độ ban đầu ( ) tính theo là: () (1.3) Hoạt độ giảm theo thời gian theo quy luật hàm mũ – một quy luật quen thuộc trong các hiện tượng vật lý. Công thức (1.3) thường được sử dụng để tính toán hoạt độ tại thời điểm t mà ta mong muốn trong thực nghiệm. 12 1.1.2. Đồng vị mẹ phân rã thành nhiều đồng vị con bền Trong trường hợp này, đồng vị mẹ không bền có khả năng phân rã đồng thời với nhiều nhánh khác nhau (phát các hạt khác nhau) và tạo ra các đồng vị con khác nhau. Mỗi nhánh được đặc trưng bởi các hằng số phân rã khác nhau. Sơ đồ phân rã của đồng vị B: 𝜆 B B1 𝜆 B2 𝜆 B3 …. Lúc này, hoạt độ chung của nguồn phóng xạ chính là tổng hoạt độ của tất cả các nhánh vì thế hằng số phân rã sẽ là tổng hằng số phân rã của các nhánh. Một cách cụ thể, chúng ta có hoạt độ tại thời điểm t của mỗi nhánh: ( () ( () ( () ) ) ) () (nhánh 1) (1.4) () (nhánh 2) (1.5) () (nhánh 3) (1.6) ……. Suy ra, hoạt độ của đồng vị phóng xạ B là: () ( () ) ( () ) ( () ( ) ) ( )(1.7) Cuối cùng, số hạt nhân của đồng vị phóng xạ B tại thời điểm t là: () ( ) (1.8) Và hoạt độ của nó: () Với: ( ) ( ) là hằng số phân rã tổng trong trường hợp này. là số hạt nhân của đồng vị phóng xạ B tại thời điểm t = 0. 13 (1.9) 1.1.3. Chuỗi phân rã Trong quá trình phân rã, đồng vị mẹ sẽ phân rã thành đồng vị con nhưng đồng vị con lại không bền vì thế nó tiếp tục phân rã để tạo thành đồng vị cháu và sau đó các quá trình tương tự có thể xảy ra hoặc dừng lại với đồng vị cháu (tức là đồng vị này có thể bền hoặc không bền). Đây là trường hợp phức tạp trong phân rã phóng xạ đặc biệt đối với các chuỗi phân rã rất dài. Chuỗi phân rã tổng quát: → → → ( ) Để thiết lập công thức cho chuỗi tổng quát này, ta cần phân tích từ các trường hợp đơn giản nhất (tức là xem xét các trường hợp ứng với n = 3, 4,…). Trường hợp n = 3: Loại ngắn nhất và đơn giản nhất trong trường hợp này là đồng vị mẹ không bền phân rã thành đồng vị con, đồng vị con không bền tiếp tục phân rã thành đồng vị cháu bền với hằng số phân rã khác với hằng số phân rã của đồng vị mẹ: → Gọi: ( ), ( ) và → ( ) ( ) là số hạt nhân của các đồng vị , và tại thời điểm t. ( ), , ( ) là độ giảm số hạt nhân của các đồng vị ( ) và và sau thời gian dt. Tương tự trường hợp phân rã đơn, ta có: () () () { () () () Từ (1.10) kèm với các điều kiện ban đầu số nhân của đồng vị và đồng vị () ( ) và ( ) , tại thời điểm t được suy ra: () () (1.10) (1.11) ( ) 14 (1.12) Trường hợp n = 4: → → → ( ) Tương tự như trên, ta có: () () () () { () () () () () () (1.13) Trường hợp tổng quát n [8]: Từ công thức (1.10) và (1.13), ta rút ra được quy luật cho trường hợp tổng quát: () () () () () () { () () () () { () () () () ()  () () (1.14) () () () Từ đây, chúng ta có thể tiến hành tính toán số hạt nhân của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào ta quan tâm trong chuỗi phóng xạ với nghiệm của hệ phương trình (1.14) là: p Np (t)=N1 (0) hi e-λi t (1.15) i=1 p-1 Với hi  λ j j=1 (1.16)   λ -λ  p j i j=1 j i p Và  N (t)  N (0) 1 p  n p (1.17) 1 15 5 9 𝑼 7.04e8 năm 9 𝑻𝒉 25.52 giờ 𝑷𝒂 32760 năm 9 𝛼 𝛽 𝛼 7 9 𝑻𝒉 7 89𝑨𝒄 32760 năm 18.68 ngày 𝛽 88𝑹𝒂 𝛼 87𝑭𝒓 22 phút 𝛼 11.43 ngày 𝛽 𝛼 86𝑹𝒏 𝛼 3.96 giây 9 87𝑨𝒕 56 giây 𝛽 5 8 𝑷𝒐 𝛼 5 8 𝑩𝒊 5 85𝑨𝒕 𝛼 𝛽 𝛽 1e-4 giây 1.781e-03 giây 𝛼 8 𝑷𝒐 0.516 giây 7.6 phút 𝛼 8 𝑩𝒊 𝛽 𝛼 2.14 phút 8 𝑷𝒃 36.1 phút 𝛽 7 8 𝑷𝒃 𝛼 7 8 𝑻𝒍 4.77 phút Bền 𝛽 Hình 1.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 235U [4] 16 Các chuỗi phân rã phóng xạ có thể được tìm thấy trong các chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên 235U, 238U, 231Th. Các quá trình phân rã trong các chuỗi phức tạp hơn nhiều so với chuỗi vừa được đề cập ở trên vì trong suốt quá trình phân rã của chuỗi, các đồng vị phóng xạ phân rã với một hoặc nhiều nhân con như hình 1.1. 1.1.4. Quá trình phân rã của đồng vị 99Mo Đề tài tập trung vào quá trình phân rã của đồng vị 99Mo thành đồng vị 99mTc, vì thế một vài nhận xét về quá trình phân rã của đồng vị 99Mo cũng được đề cập ở đây. 99 1357 keV 920 Mo (65,976 giờ) 99 Tc* 181 𝛽 𝛾 739keV 12,3% 𝛾 777keV 4,30% 𝛽 1214keV 82,2% 99m Tc (6,007 giờ ) 143 keV 𝛾 181keV 141 141 6,14% 0 99 𝛾 141keV 89% Tc (2,1x105 năm) 0 Hình 1.2. Sơ đồ phân rã của đồng vị 99Mo [6] Quá trình phân rã của đồng vị 99Mo có thể được phân loại như chuỗi phân rã nhưng cũng có thể được xem như là một phân rã đơn trong khoảng thời gian đủ ngắn để có thể bỏ qua phân rã của đồng vị 99Tc (hình 1.2). Do đồng vị 99Mo không bền sẽ phân rã theo hai cách: một là phát beta kèm với các tia gamma để tạo đồng vị 99 Tc, hai là phát beta và tạo ra đồng vị 99mTc sau đó nhân này sẽ phát tia gamma để tạo đồng vị 99Tc, chú ý mỗi cách có một xác suất phát đặc trưng. Sơ đồ biểu diễn không đủ tất cả các tia gamma và chỉ những gamma có xác suất phát lớn mới được trình bày trong hình. Thực tế đồng vị 99mTc là một trong những trạng thái kích thích của đồng vị 99 Tc nhưng khoảng thời gian mà đồng vị 99mTc tồn tại trên trạng thái kích thích này đến khi nó phân rã đủ dài (khoảng 6 giờ) để chúng ta xem nó như là một hạt nhân độc lập với đồng vị 99Tc. Đó là lý do tại sao chúng ta xem xét đồng vị 99Mo phân rã như những quá trình độc lập. 17 Lưu ý rằng khoảng 82% đồng vị 99Mo sẽ phân rã thành đồng vị 99mTc và sau đó 89% đồng vị 99mTc sẽ phân rã thành đồng vị 99Tc bằng cách phát các tia gamma có năng lượng 141 keV. Nghĩa là khoảng 82%x89% đồng vị 99mTc sẽ phát gamma 141 keV từ đồng vị 99Mo ban đầu. Lý do cho việc lưu ý này là do điều này sẽ ảnh hưởng đến các tính toán liên quan đến đồng vị 99mTc mà chúng tôi quan tâm trong nghiên cứu này. Như nhìn thấy trong sơ đồ phân rã, đồng vị 99m Tc vừa được tạo ra trực tiếp từ phân rã của đồng vị 99Mo vừa được tạo ra từ trạng thái kích thích của đồng vị 99Tc. Tuy nhiên, chúng tôi không quan tâm đến nhánh phân rã này vì xác suất theo nhánh này rất nhỏ xét từ phân rã của đồng vị 99Mo (17,8% x 4,3% = 0,7654%). 1.2. Cân bằng phóng xạ Xem xét trường hợp một đồng vị mẹ A phân rã thành đồng vị phóng xạ B (con) với hằng số phân rã với hằng số phân rã , sau đó đồng vị con tiếp tục phân rã thành đồng vị C : → → Từ (1.11) và (1.12) ta có: () () ( ) Hoạt độ của đồng vị mẹ A và đồng vị con B là: () (1.18) () ( ) (1.19) Suy ra, tỉ số hoạt độ giữa đồng vị con và đồng vị mẹ là: ( ) ( ( ) ) (1.20) So sánh chu kỳ bán rã giữa đồng vị mẹ T1/2,1 và đồng vị con T1/2,2 sẽ cho chúng ta các trường hợp đặc biệt sau: 18 1.2.1. Không cân bằng (no equilibrium) Khi chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ ngắn hơn của đồng vị con, tức là phân rã của đồng vị mẹ quá nhanh so với phân rã của đồng vị con. Trong khoảng thời gian quan tâm, gần như tất cả đồng vị mẹ phân rã hoàn toàn và chuyển thành đồng vị con vì thế chúng ta bỏ qua phân rã của đồng vị mẹ và kết quả hoạt độ chủ yếu là do phân rã của đồng vị con. Ví dụ: 131 Te (T1/2 = 25 phút) → 131 210 Bi (T1/2 = 5,02 ngày) → 210 92 → Sr (T1/2 = 2,6 giờ) 92 I (T1/2 = 8,02 ngày), Po (T1/2 = 138,3 ngày), Y (T1/2 = 3,5 giờ),… Hình 1.3 mô tả trạng thái không cân bằng, đồ thị này được vẽ từ công thức (1.18) và (1.19) trong trường hợp của 92Sr (T1/2 = 2,6 giờ) → 92 Y (T1/2 = 3,5 giờ) Hoạt đô (A0) với hoạt độ theo hoạt độ ban đầu của đồng vị mẹ A0. 0.0045 92-Sr 0.004 92-Y 0.0035 0.003 0.0025 0.002 0.0015 0.001 0.0005 0 0 5 10 15 20 25 Thời gian (giờ) Hình 1.3. Đồ thị mô tả trạng thái không cân bằng trong phân rã của 92Sr/92Y 19