Tài liệu đánh giá hoạt độ của 238u, 232th và 40k trong mẫu khoai sắn sử dụng hệ phổ kế gamma phông thấp hpge

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ PHÚC ĐÁNH GIÁ HOẠT ĐỘ CỦA 238U, 232Th VÀ 40K TRONG MẪU KHOAI SẮN SỬ DỤNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA PHÔNG THẤP HPGe LUẬN VĂN THẠC SĨ Tp. Hồ Chí Minh năm 2015 ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ PHÚC ĐÁNH GIÁ HOẠT ĐỘ CỦA 238U, 232Th VÀ 40K TRONG MẪU KHOAI SẮN SỬ DỤNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA PHÔNG THẤP HPGe Chuyên ngành: Vật lý Nguyên tử, Hạt nhân và Năng lượng cao Mã số chuyên ngành: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG Tp. Hồ Chí Minh năm 2015 LỜI CẢM ƠN Để hoàn thành luận văn này tác giả đã nhận được sự quan tâm và giúp đỡ tận tình từ rất nhiều người. Tôi xin bày tỏ lòng trân trọng và cảm ơn đến Thầy TS. Huỳnh Trúc Phương là người thầy đã truyền đạt những kiến thức và kinh nghiệm quý báu trong quá trình học tập của tôi và là người đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ tôi trong suốt thời gian thực hiện luận văn. Tôi xin chân thành cảm ơn Th.S Huỳnh Đình Chương đã chia sẻ kinh nghiệm, truyền đạt kiến thức để tôi hiểu được ý nghĩa vật lý của chương trình hiệu chuẩn hiệu suất ETNA và đưa ra những ý kiến đóng góp quý báu trong quá trình tôi thực hiện luận văn. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Phòng Kỹ thuật Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG - Tp. HCM đã hỗ trợ thiết bị hệ phổ kế gamma phông thấp HPGe GC3520 và tủ sấy mẫu cho tôi trong quá trình thực hiện luận văn. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Quý Thầy Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp. HCM đã luôn tạo điều kiện tốt để tôi có thể học tập và thực hiện luận văn này. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các em kỹ thuật viên Phòng Kỹ thuật Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp. HCM, đặc biệt là các em Trương Hữu Ngân Thy, Huỳnh Thị Yến Hồng và Lê Thị Ngọc Trang đã nhiệt tình giúp đỡ tôi về tư liệu của hệ máy, sấy mẫu và đo đạc thực nghiệm trong suốt quá trình thực hiện luận văn. Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành và tình yêu thương sâu sắc đến gia đình luôn động viên tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn này, và tôi cũng gửi lời cảm ơn sâu sắc đến những người em học chung lớp đó là Thái Văn Ton, Mã Thúy Quang, Phạm Thị Phú Phúc, Thạch Trung và Thái Thị Thủy Tiên đã cùng tôi nổ lực rất nhiều trong suốt quá trình học tập. Tp. Hồ Chí Minh, ngày 14 tháng 09 năm 2015 Nguyễn Thị Phúc i MỤC LỤC Lời cảm ơn ................................................................................................................... i Mục lục ........................................................................................................................ii Danh mục các chữ viết tắt .......................................................................................... iv Danh mục các bảng ..................................................................................................... v Danh mục các hình ....................................................................................................vii MỞ ĐẦU ..................................................................................................................... 1 CHƢƠNG 1: TỔNG QUAN..................................................................................... 9 1.1 Nguồn gốc phóng xạ ............................................................................................. 9 1.1.1 Nguồn phóng xạ tự nhiên ............................................................................... 9 1.1.2 Nguồn phóng xạ nhân tạo ............................................................................. 14 1.2 Phóng xạ môi trường ........................................................................................... 17 1.2.1 Phóng xạ tự nhiên trong đất .......................................................................... 17 1.2.2 Phóng xạ tự nhiên trong không khí............................................................... 18 1.2.3 Phóng xạ tự nhiên trong đại dương .............................................................. 18 1.2.4 Phóng xạ tự nhiên trong thực phẩm .............................................................. 19 1.2.5 Phóng xạ tự nhiên trong cơ thể con người .................................................... 19 1.2.6 Phóng xạ tự nhiên trong vật liệu xây dựng ................................................... 20 1.3 Chiếu xạ trong ..................................................................................................... 21 1.3.1 Đặc điểm của chiếu xạ trong ........................................................................ 21 1.3.2 Hiệu ứng chiếu xạ trong của các loại bức xạ ................................................ 21 1.3.3 Các con đường chất phóng xạ thâm nhập vào cơ thể ................................... 22 1.4 Phổ gamma .......................................................................................................... 23 1.4.1 Ghi nhận phổ gamma .................................................................................... 23 1.4.2 Tương tác của photon gamma với vật chất................................................... 23 1.4.3 Hệ số suy giảm tuyến tính ............................................................................ 27 CHƢƠNG 2: HỆ PHỔ KẾ GAMMA ĐẦU DÒ HPGe VÀ PHƢƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ ........................................................................................... 29 2.1 Hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe ......................................................................... 29 2.1.1 Đầu dò germanium siêu tinh khiết HPGe ..................................................... 29 2.1.2 Các loại đầu dò germanium .......................................................................... 30 2.1.3 Mô tả hệ phổ kế ............................................................................................ 32 2.2 Một vài đặc trưng cơ bản của đầu dò HPGe ....................................................... 35 2.2.1 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma ....................................................................... 35 2.2.2 Tỉ số đỉnh – Compton P/C ............................................................................ 38 2.3 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ các đồng vị 238U, 232Th, và 40K .......... 40 ii 2.3.1 Phương pháp tương đối................................................................................. 40 2.3.2 Phương pháp tuyệt đối .................................................................................. 40 2.4 Liều hiệu dụng trong tiêu thụ thực phẩm ............................................................ 42 CHƢƠNG 3: THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ ................................................... 44 3.1 Qui trình phân tích các đồng vị phóng xạ ........................................................... 44 3.1.1 Thu thập mẫu phân tích ................................................................................ 44 3.1.2 Xử lý mẫu phân tích...................................................................................... 44 3.1.3 Các vạch năng lượng sử dụng để đo hoạt độ của 238U, 232Th và 40K ............ 45 3.2 Hiệu chuẩn hệ phổ kế phông thấp HPGe GC3520.............................................. 46 3.3 Các kết quả về hoạt độ riêng và liều hiệu dụng trong tiêu thụ khoai sắn ........... 50 KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ................................................................................... 63 TÀI LIỆU THAM KHẢO ......................................................................................... 66 PHỤ LỤC .................................................................................................................. 70 iii DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt HPGe IAEA ICRP CNEN NISA INES FAO Tiếng anh Tiếng việt High Pure Germanium Germani siêu tinh khiết International Atomic Energy Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Agency Quốc tế International Convention for Hiệp ước Quốc tế về bảo vệ Radiological Protection phóng xạ hạt nhân Commission of Nuclear Energy Ủy ban Năng lượng hạt nhân Nuclear and Industrial Safety Cơ quan hạt nhân và an toàn Agency công nghiệp International Nuclear Events Thang sự kiện hạt nhân Quốc tế Scale Food and Agriculture Tổ chức Nông nghiệp và Lương Organization of the United thực của Liên Hiệp Quốc Nations ADC Analog – to Digital Converter Bộ biến đổi tương tự - số MCA Multi Channel Analyzer Bộ phân tích đa kênh FWHM Full Width Half Maximum Bề rộng một nửa giá trị cực đại MDA Minium Detectable Activity Giới hạn phát hiện hoạt độ United Nations Scientific Ủy ban Khoa học của Liên Hiệp Committee on the Effects of Quốc về ảnh hưởng của phóng Atomic Radiation xạ nguyên tử Dose coefficients for Hệ số liều cho phóng xạ UNSCEAR DCFi XRF radionuclide X-Ray Flourescence Analysic Phương pháp phân tích huỳnh quang tia X TBTG Trung bình Thế giới BRVT Bà Rịa Vũng Tàu iv DANH MỤC CÁC BẢNG STT Bảng Diển giải Một số thông tin cơ bản về hạt nhân phóng xạ nguyên Trang 1 1.1 2 1.2 3 1.3 4 1.4 Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo chính 15 5 1.5 Hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố trong đất 17 6 1.6 Hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong đại dương 18 7 1.7 Hoạt độ phóng xạ 40K, 226Ra trong một số thực phẩm 19 8 1.8 Hoạt độ phóng xạ trong cơ thể người 20 9 1.9 10 1.10 11 3.1 12 3.2 13 3.3 14 3.4 15 3.5 16 3.6 17 3.7 thủy Các đồng vị phóng xạ tự nhiên với số nguyên tử thấp Một số hạt nhân phóng xạ phổ biến được tạo ra do bức xạ vũ trụ Nồng độ và hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ Uranium, Thorium và Potassium trong vật liệu xây dựng Mức độ tác hại của các loại bức xạ trong trường hợp chiếu xạ ngoài và chiếu xạ trong Thông tin về hoạt độ phóng xạ của các mẫu chuẩn Giá trị vị trí đỉnh, năng lượng, FWHM khi khảo sát mẫu chuẩn RGU1 Các thông số về năng lượng, diện tích đỉnh và hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ 238U, 232Th và 40 K trong các mẫu khoai sắn Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ 238U, 232Th và 40 K trong khoai sắn ở các địa điểm So sánh hoạt độ phóng xạ khoai sắn trong luận văn này với một số nước trên thế giới và giá trị trung bình thế giới Liều hiệu dụng trong tiêu thụ khoai sắn hàng năm v 11 13 13 20 22 47 47 49 50 52 56 57 với C = 15 (kg/năm) 18 3.8 19 3.9 20 3.10 Liều hiệu dụng trong tiêu thụ khoai sắn hàng năm với C = 25 (kg/năm) Liều hiệu dụng trong tiêu thụ khoai sắn hàng năm với C = 58 (kg/năm) Liều hiệu dụng trong tiêu thụ khoai sắn hàng năm với C = 80 (kg/năm) vi 58 59 60 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ STT Hình Diển giải 1 1.1 Sơ đồ phân rã của ba họ phóng xạ trong tự nhiên 10 2 1.2 Sơ đồ phân rã của 40K 12 3 1.3 Các con đường phơi nhiễm phóng xạ của con người 23 4 1.4 Hiệu ứng Compton 25 5 2.1 6 2.2 Mặt cắt ngang đầu dò Ge đồng trục 32 7 2.3 Hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe GC3520 32 8 2.4 Cấu trúc đầu dò GC3520 33 9 2.5 Buồng chì che chắn 747 34 10 3.1 Sơ đồ quy trình xử lý mẫu khoai sắn 44 11 3.2 Khoai sắn trước và sau xử lý 45 12 3.3 Khoai sắn sau xử lý được nhốt trong hộp nhựa 3 45 13 3.4 Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế 48 14 3.5 15 3.6 16 3.7 17 3.8 18 3.9 Các đặc trưng về năng lượng của các loại đầu dò Ge khác nhau Đồ thị và phương trình đường chuẩn hiệu suất trong GENIE – 2000 So sánh liều hiệu dụng với C = 15 (kg/năm) ở các địa điểm khảo sát với giá trị trung bình Thế Giới So sánh liều hiệu dụng với C = 25 (kg/năm) ở các địa điểm khảo sát với giá trị trung bình Thế Giới So sánh liều hiệu dụng với C = 58 (kg/năm) ở các địa điểm khảo sát với giá trị trung bình Thế Giới So sánh liều hiệu dụng với C = 80 (kg/năm) ở các địa điểm khảo sát với giá trị trung bình Thế Giới vii Trang 31 49 57 58 59 60 MỞ ĐẦU Môi trường sống của chúng ta chứa rất nhiều đồng vị phóng xạ, có thể chia thành hai loại. Loại thứ nhất có nguồn gốc từ tự nhiên như: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy tồn tại ngay từ lúc trái đất hình thành và nhóm đồng vị phóng xạ do tương tác giữa tia vũ trụ với bầu khí quyển của trái đất gây ra. Loại thứ hai có nguồn gốc nhân tạo là kết quả do hoạt động của con người tạo ra như: các bức xạ (tia X) dùng để chuẩn đoán bệnh và điều trị ung thư, sản phẩm từ các vụ nổ thử nghiệm hạt nhân và tai nạn nhà máy điện hạt nhân (Chernobyl Disister năm 1986 và Fukushima Earthquake năm 2011). Các kiểu phân rã của các nguồn phóng xạ là: bức xạ gamma (), bức xạ anpha (), bức xạ beta (). Mặc dù những nơi khác nhau trên trái đất thì lượng phóng xạ sẽ khác nhau, nhưng nó ảnh hưởng rất lớn đến môi trường xung quanh, đến nguồn nước ngầm, đến hệ sinh thái trên cạn - dưới nước và quan trọng nhất là ảnh hưởng đến sức khỏe của con người. Sau hai tai nạn lớn ở nhà máy điện hạt nhân Chernobyl (1986, Ucraina) và Fukushima (2011, Nhật Bản) thì vấn đề an toàn phóng xạ được quan tâm hàng đầu trên Thế Giới. Đặc biệt là vấn đề an toàn phóng xạ trong thực phẩm. Do vậy, nông phẩm sạch luôn là đề tài được quan tâm bởi người tiêu dùng. Hiện nay, để bảo quản lương thực và thực phẩm người ta dùng nhiều phương pháp khác nhau trong đó có phương pháp chiếu xạ. Tuy nhiên, ít người tiêu dùng quan tâm tới đồng vị phóng xạ tự nhiên cũng như đồng vị phóng xạ nhân tạo tồn tại trong các nông phẩm này. Trong quá trình phát triển, cây sẽ nhận chất dinh dưỡng từ đất, mạch nước ngầm, nước mưa, phân bón, thuốc trừ sâu do con người cung cấp cũng góp phần tích lũy hạt nhân phóng xạ trong cây trồng. Như vậy, trong lương thực, thực phẩm có chứa một lượng chất phóng xạ nhất định thì câu hỏi được đặt ra là lượng chất phóng xạ có trong một loại lương thực nào đó là bao nhiêu? Mức tiêu thụ lương thực đó bao nhiêu là an toàn về mặt phóng xạ? Khi chúng thâm nhập vào cơ thể người qua con đường ăn uống thì ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe con người là ở mức độ nào? 1 Sắn là loại cây lương thực quan trọng thứ 3 trong nền nông nghiệp thế giới chỉ sau lúa gạo và lúa mì. Tại châu Phi, châu Á và châu Mỹ Latin, hàng triệu người sử dụng sắn như là nguồn lương thực chủ yếu nhằm đảm bảo an ninh lương thực. Đồng thời, sắn cũng là cây thức ăn gia súc, cây nhiên liệu sinh học, cây hàng hóa xuất khẩu quan trọng trên thế giới và Việt Nam. Tại Việt Nam, sắn là cây lương thực có diện tích trồng và sản lượng lớn đứng hàng thứ 3 sau lúa và ngô. Sắn được trồng chủ yếu tại Nigeria, Brazil, Thái Lan, Indonesia và Công gô, lượng sắn được sản xuất tại 5 quốc gia này khoảng 60% sản lượng sắn trên thế giới. Tuy nhiên, các nước xuất khẩu sản phẩm từ sắn (sắn lát, sắn cục, tinh bột sắn) chủ yếu tại Thái Lan, Việt Nam và Indonesia. Trong đó, Thái Lan chiếm khoảng 80% sản lượng thương mại toàn cầu, Việt Nam và Indonesia mỗi nước chiếm 8% thị phần thế giới. Các khoáng chất cần thiết cho sắn như: Đạm (N), Lân (P2O5), Kali (K2O), Canxi (Ca), Magie (Mg), Lưu huỳnh (S) và các vi lượng (Cu, Zn, Mo, Fe, Mn, Bo…). Mỗi khoáng chất đều có vai trò riêng và quan trọng trong suốt quá trình sinh trưởng của sắn. Trong đó, Kali có vai trò vận chuyển hydratcacbon từ thân lá về rễ củ và các bộ phận khác của cây. Đất nghèo thiếu K sẽ làm giảm năng suất củ rất rõ rệt. Trên đất giàu dinh dưỡng, Kali phát huy tác dụng tốt giúp sắn tăng sự hoạt động của thượng tầng và tích lũy tinh bột. Theo Howeler (1981), tác giả đã tổng kết các kết quả nghiên cứu của nhiều tác giả khác và chỉ ra rằng: Sắn có nhu cầu cao về dinh dưỡng khoáng, cao nhất là Kali, kế đến là N, Ca, sau đó là P. Tùy theo điều kiện đất đai, giống, thời gian thu hoạch mà trung bình một tấn sắn của tươi thu hoạch sẽ lấy đi của đất: 4,1(kg) K; 2,3 (kg) N; 0,6 (kg) Ca; 0,5 (kg) P và 0,3 (kg) Mg. Do đó, K và N là hai nguyên tố mà sắn lấy đi nhiều nhất trong đất [27]. Người dân có thể tiêu thụ sắn thông qua việc luộc ăn trực tiếp hoặc thông qua việc sử dụng các sản phẩm của nó như: bánh mì, bột quánh cho các loại súp, sợi mì, bột khoai, bánh tráng, hạt trân châu…. Từ những nhận định trên, việc khảo sát hoạt độ phóng xạ trong các mẫu môi trường (trầm tích, cỏ, đất, không khí, nước, mẫu thực phẩm….) nói chung và việc nghiên cứu, đánh giá hoạt độ phóng xạ có trong khoai sắn nói riêng trong luận văn này là hết sức cần thiết để bảo vệ sức khỏe 2 của người tiêu dùng trước ảnh hưởng của những đồng vị phóng xạ tự nhiên và phóng xạ nhân tạo có trong môi trường cũng như trong thực phẩm. Do đó, trên thế giới đã thực hiện nhiều công trình nghiên cứu khoa học về vấn đề này: Năm 2004, F. L. Melquiades ở Đại học Center West, Brazil cùng với C. R. Appoloni ở trường Đại học Londrina, Brazil đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 40 K, 137 Cs và 208 Tl trong các mẫu sữa ở Londrina và một số vùng Nam Brazil, bằng hệ phổ kế HPGe. Hoạt độ riêng trung bình của các hạt nhân phóng xạ 40 K, 137 Cs và 208 Tl đã xác định lần lượt là 482 37 (Bq/kg); 3,7 1,1 (Bq/kg) và 0,5 0,2 (Bq/kg). Mặc dù, hoạt độ riêng của 40K cao nhưng khi sâm nhập vào cơ thể người, dưới sự kiểm soát của sự cân bằng nội mô thì nó ít nguy hiểm cho sức khỏe con người hơn 137 Cs. Kết quả đạt được khi so sánh với chuẩn được thiết lập bởi Ủy ban Năng lượng hạt nhân (CNEN) Quốc gia Brazil là an toàn cho người tiêu dùng [20]. Năm 2012, Mayeen Uddin Khandaker, Panakal John Jojo và Hasan Abu Kassim thuộc trường Đại học Malaysia và Trung tâm Nghiên cứu nâng cao thuộc khoa Vật lý trường Cao đẳng Quốc gia Fatima Mata, Ấn Độ đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ của 238U, 232Th và 40K trong các mẫu đất và rau được thu thập ở khu vực ven biển phía tây nam của Ấn Độ, bằng hệ phổ kế HPGe. Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ trong đất và rau lần lượt là 21 4 (Bq/kg) và 2,4 0,4 (Bq/kg) cho 238U; 21 3 (Bq/kg) và 1,9 0,5 (Bq/kg) cho 232Th; 290 20 (Bq/kg) và 80,3 54,9 (Bq/kg) cho lập bởi IAEA là: 17-60 (Bq/kg) cho 238 40 K. Giá trung bình trên thế giới được U; 11-64 (Bq/kg) cho 232 Th và 140-850 (Bq/kg) cho 40K. Kết quả cho thấy là an toàn về mặt phóng xạ cho người dân. Riêng hạt nhân phóng xạ 137Cs không tìm thấy trong các mẫu [19]. Tháng 6 năm 2012, D.I.Jwanbot, M.M Izam và G.G. Nyam thuộc khoa Vật lý trường Đại học Jos và trường Đại học Abuja, Nigeria đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 238U (226Ra), 232Th và 40K trong các mẫu cây lương thực (như: khoai mở, khoai sắn, khoai lang, củ hành, xà lách, dưa chuột, tiêu xanh, cà chua, đậu bắp, bắp cải, nước bí đao, rau bina, đậu xanh…..) được tiêu thụ ở cao 3 nguyên Jos, bằng hệ phổ kế NaI(Tl). Giá trị hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ nằm trong dãy giá trị như sau: từ 12,36 0,82 (Bq/kg) đến 56,92 8,84 (Bq/kg) đối với 40 K; từ 1,46 0,05 (Bq/kg) đến 10,42 0,04 (Bq/kg) đối với 238 U và từ 1,53 0,08 (Bq/kg) đến 6,85 0,42 (Bq/kg) đối với 232Th. Liều hiệu dụng hàng năm do tiêu thụ thực phẩm là thấp hơn giá trị trung bình trên toàn thế giới 0,29 (mSv/năm) được thiết lập bởi UNSCEAR, 2000. Kết quả cho thấy an toàn phóng xạ về tiêu thụ thực phẩm đối với người dân ở đây [18]. Tháng 3 năm 2013, nhóm tác giả ở Chittagong, Bangladesh đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 238U, 232Th và 40K trong các mẫu đất tại các khu vực phá tàu (the ship breaking areas) ở Chitagong, Bangladesh, bằng hệ phổ kế HPGe. Hoạt độ riêng trung bình của 238U, 232Th và 40K có giá trị lần lượt là: 23,66 1,55 (Bq/kg); 34,33 3,57 (Bq/kg) và 702,32 50,34 (Bq/kg). Giá trị trung bình thế giới lần lượt là: 33 (Bq/kg); 45 (Bq/kg) và 412 (Bq/kg). Hoạt độ radium tương đương, chỉ số nguy hiểm bức xạ, suất liều hấp thụ ngoài trời và liều hiệu dụng lần lượt có giá trị là: 126,72 10,53 (Bq/kg); 0,97 0,08 (Bq/kg); 60,95 4,97 (nGy/h) và 0,07 (mSv/năm). Giá trị trung bình thế giới lần lượt là: 89 (Bq/kg); 0,66 (Bq/kg); 59 (nGy/h) và 0,07 (mSv/năm). Từ những kết quả đạt được cho thấy khu vực lấy mẫu đất không còn an toàn về mặt phóng xạ đối với môi trường và sức khỏe công nhân làm việc trên bến phá tàu [21]. Ngày 15 tháng 3 năm 2013, nhóm nghiên cứu Omar El Samad, Rola Alayan, Rana Baydoun và Wissam Zaidan thuộc Ủy ban Năng lượng Nguyên tử Lebanon, Hội đồng Nghiên cứu Khoa học Quốc gia ở Beirut, Lebanon đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 40K và 137Cs trong các mẫu sữa, rau củ và các sản phẩm công nghiệp (mứt, dưa chua, rượu trắng, rượu vang đỏ, bia, nước ngọt có ga, lúa mì, bánh mì trắng, khoai tây chiên, trà, chocolat, cà phê espresso, cà phê, quả hạc) được thu thập từ các thành phố lớn dọc theo bờ biển Lebanon trong suốt 2 năm (2009-2010), bằng hệ phổ kế HPGe. Hoạt độ riêng của 137 Cs thấp hơn giới hạn phát hiện hoạt độ MDA nên không xác định được. Hoạt độ riêng của hạt nhân phóng xạ 40 K có giá trị 6,9-868 (Bq/kg). Liều hiệu dụng hàng 4 năm trong tiêu thụ thực phẩm có giá trị thấp hơn rất nhiều so với giá trị trung bình trên toàn thế giới 0,3 (mSv/năm) được thiết lập bởi UNSCEAR, 2000. Kết quả cho thấy an toàn phóng xạ về tiêu thụ thực phẩm đối với người dân ở đây [22]. Ngày 12 tháng 6 năm 2013, M. J. Ferdous, S. Ahmed, A. Begum và Amena Begum thuộc khoa Vậy lý trường Đại học Dhaka ở Bangladesh đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 238U, 232Th, 40K, 226Ra và 228Ra trong 33 mẫu rau được mua tại các chợ ở Bangladesh, bằng hệ phổ kế HPGe và xác định liều hiệu dụng hàng năm trong tiêu thụ rau của người dân với lượng thiêu thụ 4,69 (kg/năm) được xác định bởi Tổ chức Nông nghiệp và Lương thực của Liên Hiệp Quốc (FAO). Hoạt độ riêng trung bình của các hạt nhân phóng xạ 228 Ra và 40 238 U, 232 Th, 226 Ra, K có giá trị lần lượt là: 7,77 3,34 (Bq/kg); 2,86 0,91 (Bq/kg); 24,35 7,61 (Bq/kg); 12,75 5,79 (Bq/kg) và 867,03 8,93 (Bq/kg). Liều hiệu dụng hàng năm trong tiêu thụ thực phẩm cho tất cả các hạt nhân phóng xạ khảo sát có giá trị là 0,065 (mSv/năm), giá trị này nhỏ hơn liều giới hạn được thiết lập bởi UNSCEAR, 2000 là 0,29 (mSv/năm). Hoạt độ riêng của 40K tương đối cao do hàm lượng 40K trong đất cao và hệ số chuyển đổi của 40K cao hơn các đồng vị phóng xạ tự nhiên khác. Ngoài ra. 40 K là nguyên tố sinh học cần thiết cho sự phát triển của cây trồng và nồng độ của 40K trong mô người được kiểm soát dưới sự chuyển hóa chặt chẽ gọi là sự cân bằng nội mô nên không ảnh hưởng nhiều đến sức khỏe của con người. Kết quả cho thấy an toàn về mặt phóng xạ trong tiêu thụ thực phẩm đối với người dân ở Bangladesh [17]. Tháng 8 năm 2013, nhóm tác giả từ các Viện nghiên cứu, Ghana đã báo cáo kết quả nghiên cứu phân tích hoạt độ phóng xạ 238 U, 232 Th và 40K trên mẫu đất và mẫu khoai sắn tại các khu vực xung quanh một nhà máy xi măng ở Ghana, bằng hệ phổ kế HPGe. Nhóm đã xác định hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ, lập tỷ số giữa hoạt độ các hạt nhân phóng xạ tương ứng trong khoai sắn và trong đất, đối với 238 U và 232Th thì tỷ số này nhỏ hơn một nhưng đối với hạt nhân phóng xạ 40K thì tỷ số lớn hơn 2. Liều hiệu dụng trung bình hằng năm trong tiêu thụ khoai sắn có giá trị là 1,23 0,09 (mSv/năm) với lượng tiêu thụ khoai sắn hàng năm của người dân ở 5 đây là 152,9 (kg/năm), giá trị này cao hơn liều hiệu dụng giới hạn hàng năm cho công chúng 1mSv/năm được thiết lập bởi Hiệp ước Quốc tế về bảo vệ phóng xạ hạt nhân (ICRP). Khoai sắn ở khu ở vực này được trồng xung quanh một nhà máy xi măng và thuận theo hướng gió có chứa bụi xi măng nên hoạt độ phóng xạ riêng của các hạt nhân tăng đáng kể, nhất là 40 K. Nhóm đã cảnh báo về sự không an toàn phóng xạ trong khoai sắn đối với sức khỏe của người dân, động vật tiêu thụ khoai sắn trong khu vực nghiên cứu [11]. Tháng 8 năm 2013, nhóm nghiên cứu P. Tchokossa, J.B Olomo, F.A. Balogun thuộc trường Đại học Obafemi Awolowo và C.A. Adesanmi thuộc Ủy ban Năng lượng Nguyên tử Nigeria, Negeria đã báo cáo kết quả nghiên cứu hoạt độ phóng xạ 238 U, 232 Th, 40 K và 137 Cs trong rau, trái cây, củ, ngô, thịt được tiêu thụ nhiều nhất ở khu vực sản xuất dầu khí ở Delta State, Nigeria bằng hệ phổ kế HPGe. Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ trong các loại rau có giá trị như sau: từ 36,48 8,31 (Bq/kg) đến 68,02 14,47 (Bq/kg) đối với hạt nhân (Bq/kg) đến 5,18 3,60 (Bq/kg) đối với hạt nhân 2,98 1,20 (Bq/kg) đối với hạt nhân (Bq/kg) đối với hạt nhân 137 232 238 40 K; từ 2,33 0,93 U; từ 1,26 0,66 (Bq/kg) đến Th và từ 0,27 0,08 (Bq/kg) đến 2,47 0,64 Cs. Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ trong các loại trái cây có giá trị như sau: từ 31,22 10,91 (Bq/kg) đến 61,91 14,44 (Bq/kg) đối với 40 K; từ 1,17 0,18 (Bq/kg) đến 2,67 1,59 (Bq/kg) đối với 0,10 0,02 (Bq/kg) đến 1,60 0,30 đối với 232 238 U; từ Th và từ 0,70 0,17 (Bq/kg) đến 3,26 0,97 (Bq/kg) đối với 137Cs. Mặc dù, hạt nhân phóng xạ nhân tạo 137Cs có đóng góp trong giá trị hoạt độ riêng của rau và trái cây nhưng thấp và nằm trong giới hạn chấp nhận của quốc tế. Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ trong các loại củ có giá trị như sau: từ 49,10 4,70 (Bq/kg) đến 202,75 8,75 (Bq/kg) đối với 40 K; từ 9,58 2,32 (Bq/kg) đến 17,78 2,82 (Bq/kg) đối với 238U; từ 6,92 2,01 (Bq/kg) đến 16,60 4,67 (Bq/kg) đối với 232 Th và đối với hạt nhân 137 Cs thì dưới giới hạn phát hiện hoạt độ MDA. Hoạt độ riêng trung bình của các hạt nhân phóng xạ trong ngô có giá trị như sau: 16,29 3,20 (Bq/kg) đối với 40K; 5,56 1,15 (Bq/kg) đối với 238U; 4,45 1,57 (Bq/kg) đối với 232 Th và đối với hạt nhân 6 137 Cs thì dưới giới hạn phát hiện hoạt độ MDA. Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ trong các loại thịt có giá trị như sau: từ 329,33 33,97 (Bq/kg) đến 392,40 41,03 (Bq/kg) đối với 40K; từ 2,85 1,76 (Bq/kg) đến 6,99 4,29 (Bq/kg) đối với 2,84 0,17 (Bq/kg) đối với 232 238 U; từ 0,67 0,08 (Bq/kg) đến Th và đối với hạt nhân 137 Cs thì dưới giới hạn phát hiện hoạt độ MDA. Hoạt độ riêng của các hạt nhân phóng xạ chủ yếu được đóng góp bởi hạt nhân 40K. Hạt nhân phóng xạ nhân tạo 137Cs không phát hiện được trong các mẫu củ, ngô, thịt. Thông thường, khoai mở và khoai sắn là những loại củ có kích thước lớn, đâm sâu trong đất do đó khả năng hấp thụ hạt nhân phóng xạ tự nhiên trong đất nhiều hơn rau, củ sát mặt đất và ngô. Kết quả cho thấy hoạt độ phóng xạ trong các mẫu là thấp so với giới hạn Quốc tế và được xem là an toàn phóng xạ đối với người tiêu thụ thực phẩm ở khu vực này [23]. Ngày 25 tháng 07 năm 2012, C. Canbazo ̆lu thuộc trường Đại học Kilis 7 Aralik, Turkey và M. Do ̆ru thuộc trường Đại học Bitlis Eren, Turkey đã báo cáo kết quả nghiên cứu hoạt độ phóng xạ 238U (226Ra), 232Th, 40K và 137Cs trong các mẫu rau và trái cây được trồng ở khu vực Elazi ̆, bằng hệ phổ kế NaI(Tl). Xác định liều hiệu dụng hàng năm trong tiêu thụ thực phẩm với lượng tiêu thụ hàng năm của người dân là 73 (kg/năm) cho cả rau và trái cây. Hoạt độ riêng trung bình của các hạt nhân phóng xạ trong rau và trái cây lần lượt là 1,52 0,34 (Bq/kg) đối với 238U; 0,98 0,23 (Bq/kg) (Bq/kg) đối với 0,59 0,16 (Bq/kg) đối với 137 232 Th; 18,66 1,13 (Bq/kg) đối với 40 K và Cs. Liều hiệu dụng hàng năm trong việc ăn cả rau và trái cây là 50,55 (Sv/năm) giá trị này thấp hơn giá trị trung bình thế gới 290 (Sv/năm) được thiết lập bởi UNSCEAR, 2000. Kết quả cho thấy là an toàn về mặt phóng xạ trong việc tiêu thụ rau và trái cây của người dân ở khu vực này [12]. Trong luận văn này, chúng tôi đi phân tích 238U, 232Th và 40K trong mẫu bột khoai sắn sử dụng hệ phổ kế gamma phông thấp HPGe độ phân giải cao thuộc phòng Kỹ thuật Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự Nhiên, ĐHQG - Tp.HCM (cơ sở Linh Trung) để tính toán hoạt độ phóng xạ riêng của các hạt nhân 238U, 232Th, 40 K và xác định liều hiệu dụng hàng năm trong tiêu thụ khoai sắn của người dân, rồi 7 từ đó đánh giá mức độ ảnh hưởng của phóng xạ tự nhiên trong khoai sắn lên sức khỏe con người. Nội dung luận văn bao gồm ba chương: Chương 1, nêu tổng quan các khái niệm cơ bản về phóng xạ, nguồn gốc phóng xạ, nguyên tắc hình thành và ghi nhận phổ gamma, con đường hạt nhân phóng xạ xâm nhập vào cơ thể con người. Chương 2, trình bày cấu tạo hệ phổ kế gamma phông thấp HPGe và phương pháp xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K. Chương 3, trình bày thực nghiệm và kết quả phân tích 238U, 232Th, 40K trong các mẫu bột khoai sắn từ đó đánh giá mức độ ảnh hưởng của các hạt nhân phóng xạ trong mẫu lên sức khỏe con người. 8 CHƢƠNG 1 TỔNG QUAN 1.1 Nguồn gốc phóng xạ Phóng xạ là hiện tượng tự nhiên xuất hiện từ rất lâu nhưng chỉ được biết đến vào năm 1896 khi Henri Becquerel tình cờ phát hiện ra các bức xạ từ muối Uranium. Ba năm sau, Piere Curie và Marie Curie tìm ra hai chất phóng xạ mới là Polonium và Radium. Năm 1934, Frederic và Irene Curie đã tạo ra đồng vị phóng xạ nhân tạo Phosphor và Nitrogen khi chiếu hạt anpha từ nguồn Polonium vào Al và Bo. Phát minh này đã mở ra một kỷ nguyên cho phóng xạ nhân tạo [8]. 1.1.1 Nguồn phóng xạ tự nhiên Phóng xạ tự nhiên là những đồng vị phóng xạ tồn tại trong tự nhiên, là các đồng vị phóng xạ có mặt trong đất, nước, không khí. Chúng là sản phẩm của các đồng vị có mặt ngay thời điểm Trái Đất được hình thành. Chúng tự phân rã bằng cách phát ra các hạt , , hoặc . Các đồng vị phóng xạ tự nhiên thường có chu kì bán rã lớn, và có khoảng 60 đồng vị phóng xạ [7]. i) Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy bao gồm 40 K và ba họ phóng xạ: họ thorium (232Th), uranium (238U) và actinium (235U). Hình 1.1 trình bày sơ đồ phân rã của ba họ phóng xạ trong tự nhiên. Bảng 1.1 trình bày một số thông tin cơ bản của hạt nhân phóng xạ nguyên thủy Đặc điểm của ba họ phóng xạ [2]:  Thành viên thứ nhất của mỗi họ là đồng vị phóng xạ sống lâu, với thời gian bán rã có thể so sánh với thời gian tồn tại của Trái Đất (khoảng 10 tỷ năm). Họ thorium với hạt nhân đầu tiên 232 Th có thời gian bán rã bằng 1,4.1010 năm nên hầu như thorium không giảm trong quá trình tồn tại của Trái Đất. Trong lúc đó, hạt nhân đầu tiên 238U của họ uranium có thời gian bán rã là 4,9.109 năm nên một phần. Còn trong chuỗi actinium, hạt nhân đầu tiên là 24400 năm nên đã phân rã hết do đó 235 239 238 U bị phân rã Pu có chu kì bán rã ngắn U trở thành thành viên đầu tiên của họ này và có chu kì bán rã là 7.108 năm bị phân rã đáng kể. Chính vì vậy trong vỏ Trái 9 Đất có rất nhiều thorium, còn 238 235 U có hàm lượng bằng 140 lần bé hơn hàm lượng U.  Mỗi họ phóng xạ đều có một thành viên dưới dạng khí phóng xạ, chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố radon. Trong họ uranium, khí được gọi là radon (T1/2=3,825 ngày); trong họ thorium, khí gọi là thoron; còn trong họ actinium, khí 219 220 222 Rn Rn (T1/2=52s) được Rn (T1/2=3,92s) được gọi là actinon. Trong ba loại khí phóng xạ thì radon đóng vai trò quan trọng nhất vì thời gian bán rã dài nhất.  Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phóng xạ đều là chì: 206Pb thuộc họ uranium, 207Pb thuộc học actinium và 208Pb thuộc họ thorium. Hình 1.1 Sơ đồ phân rã của ba họ phóng xạ trong tự nhiên. 10 Bảng 1.1 Một số thông tin cơ bản về hạt nhân phóng xạ nguyên thủy [26] Hạt nhân Kí Thời gian hiệu bán rã Uranium 235 235 U 7,04.108 năm Uranium 238 238 U 4,47.109 năm Th 1,41.1010 năm Ra 1,6.103 năm Thorium 232 232 Radium 226 226 Hoạt độ tự nhiên 0,72% tổng uranium tự nhiên 99,2745% tổng uranium tự nhiên 0,5 – 4,7 ppm uranium trong các loại đá 1,6 – 20 ppm trong các loại đá với mức trung bình trong vỏ Trái Đất là 10,7 ppm 0,42 pCi/g (16 Bq/kg) trong đá vôi và 1,3 pCi/g (48 Bq.kg) trong đá mắc ma Là khí hiếm, dãy hàm lượng không khí Radon 222 222 Rn trung bình hàng năm ở Mỹ từ 0,016 3,82 ngày pCi/L (0,6 Bq/m3) đến 0,75 pCi/L (28 Bq/m3) Potassium 40 40 K Có trong đất 1,28.109 năm 1 – 30 pCi/g (37 – 1100 Bq/kg) Một số đồng vị phóng xạ nguyên thủy [8]  Uranium: khá phổ biến trong tự nhiên, đứng thứ 38 về độ giàu trong các nguyên tố có mặt trên Trái Đất. Trong tự nhiên Uranium có ba đồng vị là 238U, 235 U và 234U với độ phổ cập tương ứng là 99,28%; 0,72%; 0,0057% trong đó 235U là một nguyên liệu hạt nhân quan trọng luôn đi kém với 238U. Uranium phân tán rộng khắp trong tự nhiên, có nhiều trong đá, hòa tan vào nước biển và hấp thụ vào đất cùng với các khoáng vật. Người ta ước tính tổng hàm lượng Uranium ở lớp trên cùng của vỏ trái đất cỡ 1015 tấn, hàm lượng Uranium trong nước biển khoảng 10-6 (gram/L) và hàm lượng trung bình trong vở trái đất khoảng 4.10-4%.  Thorium: phân tán rộng trên vỏ trái đất, hàm lượng trung bình của Thorium lớp trên cùng của vở Trái Đất khoảng 1,2.10-5%. Độ giàu của Thorium tương đương với chì (1,6.10-5%), do vậy Thorium không được xem là nguyên tố 11