Tài liệu Nghiên cứu xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, nước và đất phục vụ điều tra đánh giá môi trường

BỘ TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG CỤC ĐỊA CHẤT VÀ KHOÁNG SẢN VIỆT NAM LIÊN ĐOÀN VẬT LÝ ĐỊA CHẤT BÁO CÁO ĐỀ TÀI KHOA HỌC CÔNG NGHỆ NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH ĐỊNH LƯỢNG TỔNG HOẠT ĐỘ ANPHA TRONG MÔI TRƯỜNG KHÔNG KHÍ, NƯỚC VÀ ĐẤT PHỤC VỤ ĐIỀU TRA ĐÁNH GIÁ MÔI TRƯỜNG Chủ nhiệm : Nguyễn Ngọc Chân 7467 30/7/2009 HÀ NỘI - 2008 MỤC LỤC Trang Lời nói đầu 4 Chương I: Tình hình nghiên cứu áp dụng phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, nước trên thế giới và ở trong nước 6 I.1. Tình hình nghiên cứu áp dụng phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trên thế giới 6 I.2. Tình hình nghiên cứu áp dụng phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, đất, nước ở nước ta 8 Chương II: Nghiên cứu thử nghiệm phương pháp và lựa chọn các tham số phục vụ cho việc xác định định lượng tổng hoạt độ α 10 II.1. Cơ sở xác định định lượng tổng hoạt độ anpha 10 II.1.1. Phương pháp Modified Kusnetz 10 II.1.2. Phương pháp Roll 11 II.1.3. Phương pháp Modified Tsiroglou 11 II.1.4. Phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha của con cháu thoron 13 II.2. Kết quả nghiên cứu lựa chọn các tham số đo 14 II.2.1. Kết quả lựa chọn thể tích lấy mẫu khí V và thời gian hút mẫu t 14 II.2.2. Kết quả lựa chọn phương pháp làm giàu mẫu, lấy mẫu xử lý mẫu trước khi đo 16 II.2.3. Kết quả lựa chọn thời gian phơi mẫu, thời gian đo 17 II.2.4. Kết quả xác định hiệu suất đo của khay nhấp nháy 19 Chương III: Kết quả áp dụng đo thử nghiệm 21 III.1. Kết quả áp dụng đo thử nghiệm trên đối tượng đất đá có chứa phóng xạ 21 III.1.1. Mô tả sơ lược khu vực nghiên cứu 21 III.1.2. Khối lượng, hạng mục công việc đã thực hiện 22 III.1.3. Kết quả đạt được 25 III.2. Kết quả áp dụng đo thử nghiệm trên đối tượng khoáng sản apatit có chứa phóng xạ   26 III.2.1. Mô tả sơ lược khu vực nghiên cứu 26 III.2.2. Khối lượng, hạng mục công việc đã thực hiện 27 III.2.3. Kết quả đạt được 29 2 III.3. Kết quả áp dụng đo thử nghiệm trên đối tượng cát sa khoáng ven biển 31 III.3.1. Mô tả sơ lược khu vực nghiên cứu 31 III.3.2. Khối lượng, hạng mục công việc đã thực hiện 31 III.3.3. Kết quả đạt được 32 III.4. Kết quả áp dụng đo thử nghiệm trên đối tượng khoáng sản than 36 III.4.1. Mô tả sơ lược khu vực nghiên cứu 36 III.4.2. Khối lượng, hạng mục công việc đã thực hiện 36 III.4.3. Kết quả đạt được 37 III.5. Tổng hợp đối sánh kết quả đo thử nghiệm, đánh giá hiệu quả của phương pháp 40 Chương IV: Tổ chức thi công và chi phí 45 IV.1. Sản phẩm của đề tài 45 IV.2. Tổng hợp khối lượng thực hiện 45 IV.3. Kinh phí thực hiện đề tài 45 Kết luận 54 Tài liệu tham khảo 55   3 LỜI NÓI ĐẦU Thế giới chúng ta đang sống có chứa nhiều chất phóng xạ và điều này đã xảy ra từ khi hình thành trái đất. Con người đã phát hiện được 60 hạt nhân phóng xạ, 60 hạt nhân phóng xạ này không ngừng phân rã và tương tác với nhau đồng thời phát ra các bức xạ γ, β, α. Một phần các chất phóng xạ trên đã phát tán vào trong môi trường không khí, nước, đất nơi con người đang sống và gây ảnh hưởng không tốt đến sức khỏe nhân loại. Trong môi trường sống hiện nay người ta đặc biệt quan tâm đến sự chiếu xạ của các bức xạ γ, β, α sinh ra trong quá trình phân rã của U238, Th232, U235, K40 và Rb87. Trong ba loại bức xạ ion hóa kể trên thì bức xạ α có khả năng gây ảnh hưởng lớn nhất về mặt sinh học. Mức độ nguy hại của nó đến các tế bào mô lớn gấp 20 lần so với bức xạ gamma. Do vậy việc đo hoạt độ anpha của radon và các con cháu của nó sinh ra rất được quan tâm. Để đánh giá mức độ ô nhiễm phóng xạ do radon và các con cháu sinh ra, phải đo tổng hoạt độ anpha trong môi trường khí, nước và đất. Nhiều năm qua Cục Địa chất và Khoáng sản Việt Nam đã triển khai đo một khối lượng đáng kể xác định tổng hoạt độ anpha trong môi trường khí, nước phục vụ điều tra đánh giá môi trường các đô thị, một số đảo và một số vùng mỏ có cộng sinh phóng xạ. Để có sự thống nhất chung về phương pháp đo đạc, xử lý số liệu, kết quả.v.v… cần phải xây dựng một quy trình công nghệ được các cấp có thẩm quyền ban hành. Do tính cấp thiết của nhiệm vụ đặt ra, ngày 16/4/2007 Bộ Tài nguyên và Môi trường đã ký Hợp đồng nghiên cứu khoa học và công nghệ số 04 ĐC - 07/HĐKHCN giao cho Liên đoàn Vật lý Địa chất thực hiện đề tài “Nghiên cứu xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường khí, đất và nước phục vụ điều tra đánh giá môi trường”. Mục tiêu của đề tài là: Hoàn thiện phương pháp đo, xử lý số liệu, xây dựng quy trình nhằm xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, nước phục vụ điều tra đánh giá môi trường. Đề tài được giao cho Trung tâm Nghiên cứu Ứng dụng Địa vật lý Liên đoàn Vật lý Địa chất tổ chức thực hiện trong 24 tháng kể từ tháng 1/2007 đến tháng 12/2008. Tập thể tác giả đã thực hiện các nội dung chủ yếu sau: - Thu thập tài liệu trong và ngoài nước có liên quan đến phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha. Xây dựng đề cương và trình duyệt ở các cấp.   4 - Áp dụng đo thử nghiệm trong phòng, lựa chọn các tham số đặc trưng phục vụ cho việc đo đạc, tính toán. - Tiến hành đo thử nghiệm tại 4 vùng: Khu du lịch Sapa, mỏ Apatit Cam Đường - Lào Cai, khu vực khai thác quặng sa khoáng ven biển Thiên Cầm - Hà Tĩnh và khu vực mỏ than Mạo Khê - Quảng Ninh. - Đo kiểm chứng trên một số thiết bị khác như: Máy AB-5 do Mỹ và Canada sản xuất, máy ALOKA-TCS-222 do Nhật Bản sản xuất. - Xử lý, tổng hợp, liên kết, đối sánh kết quả. - Xây dựng quy trình công nghệ xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí và nước phục vụ điều tra đánh giá môi trường. Tập thể tác giả thực hiện đề tài gồm Nguyễn Ngọc Chân, La Thanh Long, Nguyễn Thế Hùng, Nguyễn Thế Minh, Trần Anh Tuấn, Nguyễn Văn Viện, Hoàng Đại Lâm.v.v…do Nguyễn Ngọc Chân làm chủ nhiệm. Trong quá trình thực hiện đề tài, tập thể tác giả đã nhận được nhiều ý kiến đóng góp quý báu của các chuyên gia hàng đầu về an toàn bức xạ, điều tra đánh giá môi trường ở Vụ khoa học Công nghệ - Bộ Tài nguyên và Môi trường, Cục Địa chất và Khoáng sản Việt Nam, Trung tâm Công nghệ Xử lý Môi trường thuộc Bộ Tư lệnh Hóa học, Trung tâm An toàn Bức xạ và Môi trường thuộc Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân.v.v… Tập thể tác giả xin chân thành cảm ơn mọi sự quan tâm giúp đỡ có hiệu quả trên.   5 Chương I TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH ĐỊNH LƯỢNG TỔNG HOẠT ĐỘ ANPHA TRONG MÔI TRƯỜNG KHÔNG KHÍ, NƯỚC TRÊN THẾ GIỚI VÀ Ở TRONG NƯỚC I.1. Tình hình nghiên cứu áp dụng phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trên thế giới Các công trình nghiên cứu của nhiều tác giả trên thế giới thống nhất: Radon có 3 đồng vị phóng xạ tự nhiên, đó là: 222Rn (radon), 220Rn (thoron) và 219Rn (actinon). Ba đồng vị này là sản phẩm trong quá trình phân rã của các dãy phóng xạ 238U, 232Th và 235U. Do đặc điểm hàm lượng trong tự nhiên thấp, chu kỳ bán hủy ngắn nên 220Rn và 219Rn ít được quan tâm. Theo quan điểm môi trường người ta quan tâm đến 222Rn vì nó có khắp nơi trong tự nhiên và có chu kỳ bán hủy dài 3.825 ngày. 222Rn có 4 sản phẩm trung gian và chúng đều có chu kỳ bán hủy rất ngắn vì vậy trạng thái cân bằng đạt được đối với 222Rn chỉ trong một vài giờ. Sản phẩm phân rã Chu kỳ bán rã Loại bán rã 218 3,11 phút Hạt α 214 26,8 phút Hạt β, γ 214 19,7 phút Hạt β, γ 214 164 x 10-6giây Hạt α [9] Po (RaA) Pb (RaB) Bi (RaC) Po (RaC’) Năng lượng 6Mev Trong thực tế các con cháu của radon là các kim loại nặng (RaA) .v.v…[1]. 218 Po Tiếp ngay sau dãy là 214Po (RaB) có kết hợp với nguyên tố trước nó bằng việc nhận thêm điện tích. Đáng lưu ý là các sản phẩm của con cháu radon có thời gian sống ngắn và có sự tăng nhanh hàm lượng của chúng khi radon thoát vào trong không khí và ngược lại là sự phân rã nhanh khi các nguyên tố con cháu bị tách khỏi không khí như trong quá trình lấy mẫu khí [5]. Người ta đo tổng hoạt độ anpha bằng đơn vị Working Level (WL), đây là đơn vị đo hoạt độ các sản phẩm con cháu radon. Một WL là sự kết hợp (sự hóa hợp) giữa RaA, RaB, RaC và RaC’ trong một lít không khí ở điều kiện tiêu chuẩn mà kết quả cuối cùng là tổng năng lượng anpha phát ra của 1 WL là 1,3 x 105 MeV [6]. Đối với radon và thoron trong không khí tự do mối quan hệ này được xác định gần đúng theo quan hệ sau: - 1WL tương đương 3.700Bq/m3 với radon và con cháu; - 1WL tương đương 280Bq/m3 với thoron và con cháu [Environmental protection guidelines- UNRFNRE-NEW YORK, NY 10017 USA 1987]   6 Có hai phương pháp đo α. - Phương pháp đo bức xạ α bằng buồng nhấp nháy ZnS(Ag) để xác định nồng độ radon (hay còn gọi là buồng Lucas). - Phương pháp đo tổng hoạt độ α của con cháu radon bằng khay nhấp nháy. Trên thế giới 2 phương pháp này có thể thực hiện riêng biệt và cũng có thể thực hiện đồng thời. Năm 1953 E.C.Tsiroglou, H.E.Ager, D.A.Holiday đã nghiên cứu sự mất cân bằng trong không khí hỗn hợp radon và con cháu bằng cách sử dụng phương pháp đo hoạt độ α. Tháng 3 năm 1956 Howord, L. Kusnetz đã tiến hành thử nghiệm phương pháp đo hoạt độ α ngoài thực địa để xác định hàm lượng con cháu radon trong không khí mỏ. Tháng 7 năm 1968 R. Roll đã đề xuất phương pháp kiểm tra nâng cao độ chính xác xác định hàm lượng radon và con cháu [5]. Từ năm 1976 đến năm 1980, George A.C và Breslin A.J đã nghiên cứu sự phân bố radon và con cháu trong các loại vật liệu xây nhà ở Newyork Mỹ. Năm 1986 Ủy ban Bảo vệ Môi trường Hoa Kỳ (EDA) đã công bố một số quy ước trong phép đo radon trong nhà và các sản phẩm phân rã radon mức hành động là: 147 Bq/m3. Các nước cộng đồng châu Âu quy định mức hành động đối với radon là: 200 Bq/m3 [2]. Ở Liên Xô cũ người ta quan tâm đến đo radon và hoạt độ anpha của con cháu từ những năm 1960. Năm 1972 họ đã chế tạo ra những thiết bị đo hoạt độ anpha PYΠ-1 với đầu đo tinh thể mỏng loại nhấp nháy ZnS(Ag) có diện tích cửa sổ nhạy: 50 cm2 và sau này là các thế hệ máy Radon, RGA-01, [5]. Thiết bị này được sử dụng để phát hiện những ô nhiễm bề mặt do bức xạ anpha gây ra. Năm 1994, tổ hợp thiết bị EDA Toroton Canada đã chế tạo loại thiết bị đo tổng hoạt độ anpha trong không khí, nước, đất - loại RDA-200. Ở đây ta sử dụng hệ thống lấy mẫu sol khí qua phin lọc đặc biệt, có diện tích nhạy 4,9cm2. Để làm giàu người ta có thể tăng thể tích mẫu đi qua phin lọc, sau đó được đưa vào khay nhấp nháy mỏng để đo [6]. Năm 1998 hãng Pylon Canada đã chế tạo thiết bị đo hoạt độ α trong không khí, nước, đất phục vụ điều tra nghiên cứu môi trường, đó là thiết bị đo AB-5. Thiết bị có chức năng, tác dụng tương tự như RDA-200 song nó có độ nhạy và hiệu suất cao hơn. Năm 2002 hãng điện tử Pylon của Canada đã cải tiến chế tạo ra hệ thiết bị đo radon, tổng hoạt độ anpha của con cháu, loại AB-5/AB-5R. Loại   7 AB-5R với phin lọc khí có diện tích nhạy 12,5cm2 và với các buồng nhấp nháy đo radon có diện tích nhạy gấp 1,5 lần so với buồng nhấp nháy trong máy đo RDA-200 [7]. Năm 2004 Nhật Bản đã chế tạo ra thiết bị đo hoạt độ anpha ALOKA loại TCS-222 có thể đo tổng hoạt độ anpha trong không khí, nước, đất bằng phin lọc có diện tích nhạy 60cm2, thiết bị có thể đo được sự ô nhiễm bề mặt do các chất phóng xạ có phân rã α gây ra như uran, thori, 241Am…[8]. Trong những năm gần đây, công nghệ đo phổ anpha đã được sử dụng để đo riêng biệt nồng độ radon, thoron và con cháu. Thiết bị loại này đang sử dụng phổ biến là máy RAD-7 do hãng Durrige (Mỹ) chế tạo [7]. I.2. Tình hình nghiên cứu áp dụng phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, đất, nước ở nước ta Ở nước ta việc áp dụng phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, đất, nước chậm hơn nhiều so với các nước tiên tiến trên thế giới. Vào những năm 1982-1985, Trung tâm An toàn Bức xạ và Môi trường thuộc Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân triển khai các hệ hút mẫu sol khí qua phin lọc, sau đó phin lọc được đưa vào thiết bị nhiều kênh để xác định hàm lượng riêng biệt RaA, RaB, RaC và cuối cùng là xác định tổng hoạt độ anpha của chúng. Cục Địa chất và Khoáng sản Việt Nam, từ năm 1996 sử dụng thiết bị RDA-200 để đo thử nghiệm tổng hoạt độ anpha trên một số đô thị như: Hà Giang, Cao Bằng, Lạng Sơn, Thái Nguyên và ở trên một số đảo như: Cô Tô, Quan Lan, Ngọc Vừng… Kết quả đo được cho thấy tổng hoạt độ anpha trong không khí dao động từ 1 Bq/m3 đến < 100 Bq/m3. Riêng việc xác định tổng hoạt độ anpha trong nước, đất chưa tiến hành. Vào những năm 2000, Trung tâm Công nghệ Xử lý Môi trường thuộc Bộ Tư lệnh Hóa học đã triển khai đo tổng hoạt độ anpha trong không khí trên thiết bị AB-5 do Canada sản xuất. Việc đo đạc được làm thường xuyên nhằm theo dõi độ thay đổi tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí. Từ năm 2000 đến nay Liên đoàn Vật lý Địa chất đã phối hợp với Liên đoàn Địa chất Xạ hiếm đưa phương pháp vào xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí, nước trên một số vùng mỏ phóng xạ. Dưới đây là một số kết quả đo tổng hoạt độ anpha trong môi trường không khí mỏ:   8 Bảng I.1 TT Số vị trí khảo sát Tên vùng mỏ đã khảo sát Tổng hoạt độ anpha (Bq/m3) Min Max Trung bình 1 Nông Sơn, Tiên An, Tiên Phước, Khe Cao, Khe Hoa 175 7,3 278,8 60,5 2 Pà Rồng, Pà Lừa 60 12,0 12514,8 412,5 3 Đông Nam Bến Giằng 70 12,6 73398,6 1740,4 4 Cao Bằng Lai Châu 116 4,7 250,2 63,1 Bảng I.2: Một số kết quả phân tích tổng hoạt độ anpha của các mẫu nước trong môi trường nước mỏ Bảng I.2 TT Tên vùng mỏ đã khảo sát Số mẫu Tổng hoạt độ anpha (Bq/m3) Min Max Trung bình 1 Nông Sơn, Tiên An, Tiên Phước, Khe Cao, Khe Hoa 80 21,3 74,7 42,3 2 Pà Rồng, Pà Lừa 20 24,3 55,1 40,1 3 Đông Nam Bến Giằng 25 21,3 58,7 51,5 4 Cao Bằng Lai Châu 15 35.2 58,7 36,5 Năm 1993, Bộ Khoa học Công nghệ và Môi trường đã ban hành Tiêu chuẩn tạm thời về mức giới hạn cho tổng hoạt độ anpha trong không khí là 122,1 Bq/m3. Ngày 25/6/2002 Bộ Khoa học Công nghệ và Môi trường đã ban hành Tiêu chuẩn Việt Nam về mức giới hạn tổng hoạt độ anpha trong nước là 100Bq/m3.   9 Chương II NGHIÊN CỨU THỬ NGHIỆM PHƯƠNG PHÁP VÀ LỰA CHỌN CÁC THAM SỐ ĐO PHỤC VỤ CHO VIỆC XÁC ĐỊNH ĐỊNH LƯỢNG TỔNG HOẠT ĐỘ ANPHA II.1. Các phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha II.1.1. Phương pháp Modified Kusnetz Đây là phương pháp thực địa đã được Howard L.Kusnetz triển khai gần 30 năm nay để đo trực tiếp Working Level liên tục. Từ đó phương pháp liên tục được cải tiến hoàn thiện như hiện nay (chú ý phương pháp đo không liên quan đến độ nhạy của thiết bị). Các phương thức lấy mẫu, đo đạc, tính toán WL theo phương pháp này được thực hiện theo trình tự như sau: a) Lấy mẫu và trình tự đo đạc lấy số liệu. - Đặt phin lọc vào giá đỡ (mặt có kẻ carô ra ngoài) lắp đầu có giá đỡ phin lọc vào một đầu van của buồng nhấp nháy, còn đầu van thứ hai của buồng được nối với bơm hút khí. - Đặt cả hệ lấy mẫu (bao gồm giá đỡ phin lọc, buồng nhấp nháy, bơm) vào khu vực cần đo. - Đặt bơm hút có vận tốc 3 lít/phút, thời gian hút mẫu 10 phút, thời gian phơi mẫu 50 phút, thời gian đo 5 phút. - Trong trường hợp xác định tổng hoạt độ anpha trong mẫu nước, người ta kết tủa mẫu nước, lọc mẫu, sấy khô, nén thành viên sau đó mới đặt mẫu vào khay nhấp nháy. - Trường hợp lấy mẫu khí đất, phải qua hệ thống hút khí ở độ sâu 60cm, khí đất được hút qua phin lọc. - Đặt khay nhấp nháy có mẫu vào buồng đo, đặt chuyển mạch Ra/Am về Am. Ấn nút “Sample” bắt đầu đo. - Ghi kết quả đo vào sổ. - Chuyển khóa nguồn về OFF. - Tháo khay nhấp nháy khỏi buồng đo, đậy nắp đen lại và vặn chặt vòng giữ nắp. b) Xử lý số liệu tính toán tổng hoạt độ anpha của con cháu radon. - Xác định tốc độ đếm/phút. - Xác định phông/phút. - Ghi tốc độ đếm đã trừ phông.   10 - Xác định hệ số Kusnetz (hệ số này liên quan đến việc xác định WL, được tra trong bảng và căn cứ vào khoảng thời gian từ lúc ngừng lấy mẫu và đến giữa thời điểm đo). - Xác định hiệu suất của khay nhấp nháy (sử dụng số liệu khi chuẩn khay nhấp nháy bằng nguồn 241Am). - Tính toán tổng hoạt độ anpha (WL) bằng công thức: Tốc độ đếm trừ phông 3 WL = × 3,7 × 1000 (Bq/m ) Hệ số hiệu suất nhấp nháy × Thể tích mẫu × Hệ số WL II.1.2. Phương pháp Roll Phương pháp Roll về ý tưởng cũng như phương pháp Kusnetz nhưng nó nhanh hơn nhiều, phương pháp này sử dụng để đo hoạt độ của con cháu radon (WL) a) Lấy mẫu, trình tự đo đạc và lấy số liệu: Phương pháp lấy mẫu không khí, khí đất, trình tự lấy mẫu, đo đạc được tiến hành tương tự như phương pháp Kusnetz. Ở phương pháp Roll cần chú ý: Thời gian phơi mẫu 2’38”, thời gian đo 10’, hoặc thời gian phơi mẫu 4’25”, thời gian đo 5’. Trong trường hợp đo mẫu nước, ta thực hiện theo các bước sau: Lấy mẫu nước, kết tủa, lọc trực tiếp ngay qua phin lọc, sấy khô, đặt vào khay nhấp nháy để đo (thời gian thực hiện các bước càng nhanh càng tốt, tránh để ánh sáng chiếu vào mẫu). Tính toán tổng hoạt độ anpha: WL = R 3 × 3,7 × 1000 (Bq/m ) E ×V × t × F Trong đó: R: là số đếm trên 1 phút đã trừ phông. E: là hiệu suất của khay nhấp nháy theo phần thập phân. t: là thời gian lấy mẫu. V: là vận tốc hút mẫu. F: là hệ số Kusnetz tra trong bảng. II.1.3. Phương pháp Modified Tsiroglou Đây là phương pháp được sử dụng để đo hàm lượng riêng biệt của RaA, RaB, RaC (218Po, 214Pb, 214Bi) cũng như xác định Working Level. a) Lấy mẫu và trình tự đo đạc lấy số liệu.   11 Phương pháp lấy mẫu không khí, khí đất, trình tự đo đạc và lấy số liệu được tiến hành theo như phương pháp Kusnetz. Tuy vậy nhưng cần lưu ý: Thời gian hút mẫu không khí là 20’, thời gian hút mẫu khí trong đất là 10’, thời gian phơi mẫu và thời gian đo mẫu được thực hiện theo 3 bước: - Phơi mẫu 2’ đo 3’. - Phơi tiếp mẫu 1’ đo 14’. - Phơi mẫu 1’ đo 9’. b) Phương pháp tính toán. Hàm RaA, RaB, RaC được tính toán bởi hệ phương trình sau: C1(RaA) = 1000 1 × (0,16894Ι 2,5 − 0,08200Ι 6, 20 + 0,07753Ι 21,30 ) × (Bq/m3) 27 VE C2(RaB) = 1000 1 × (0,00122Ι 2,5 − 0,02057Ι 6, 20 + 0,04909Ι 21,30 ) × (Bq/m3) 27 VE C3(RaC) = 1000 1 × (−0,002252Ι 2,5 + 0,03318Ι 6, 20 − 0,03771Ι 21,30 ) × (Bq/m3) 27 VE Trong đó: V: là vận tốc hút khí lít/phút. E: là hiệu suất đếm của khay theo phần thập phân. ITa-Tb: là số đếm hạt anpha trong thời điểm từ Ta đến Tb. Working Level có thể được tính toán từ những phép đo đó theo phương trình sau: WL = 1 (0,096Ι 2,5 − 0,0650Ι 6, 20 + 0,1881Ι 21,30 ) 1000VE Các chỉ số trong công thức đã được mô tả ở trên. Nhận xét ưu nhược điểm, điều kiện áp dụng của các phương pháp - Trong phương pháp Kusnetz, sử dụng thời gian hút mẫu 10 phút, thời gian phơi mẫu 50 phút, thời gian đo 5 phút. Như vậy thực chất phương pháp này xác định định lượng tổng hoạt độ anpha chủ yếu là dựa vào sự phân rã của RaC’ (nguyên tố con sau của RaC). - Phương pháp Roll sử dụng thời gian hút mẫu cũng 10 phút, thời gian phơi mẫu 2’38’’, thời gian đo 10 phút hoặc thời gian phơi mẫu 4’25’’, thời gian đo 5 phút, thực chất phương pháp này là dựa vào sự phân rã của RaA (nguyên tố con sau 222Rn). - Về bản chất hai phương pháp này đều dựa vào sự phân rã của các nguyên tố con cháu của radon. Độ nhạy và độ chính xác của hai phương   12 pháp này là như nhau (qua tài liệu đo thực nghiệm), song phương pháp Roll là đo nhanh hơn còn phương pháp Kusnetz là rất chậm (vì thời gian phơi mẫu 50 phút). - Vì vậy phương pháp Roll là thuận lợi cho đo đạc ngoài thực địa. Còn phương pháp Kusnetz chỉ nên sử dụng một khối lượng khoảng <10% để kiểm tra lại kết quả đo bằng phương pháp Roll. Hai phương pháp này áp dụng thuận lợi trong việc xác định định lượng tổng hoạt độ anpha trong môi trường đất, nước và không khí. - Phương pháp Modified Tsroglou là phương pháp dựa vào thời gian phân rã của các đồng vị RaA, RaB, RaC để xác định riêng biệt các nguyên tố RaA, RaB, RaC có hiệu quả trong môi trường không khí đất và nước. Cả ba phương pháp trên chỉ được tiến hành đo đạc có hiệu quả trong điều kiện môi trường khô ráo không mưa và không có gió bão. II.1.4. Phương pháp xác định định lượng tổng hoạt độ anpha của con cháu thoron. Theo quan điểm về nguy hại phóng xạ thì con cháu của thoron phụ thuộc vào phần lớn hàm lượng của nguyên tố 212Pb (thori B). Thori B mặc dù không phát ra hạt anpha nhưng nó có mặt nhiều hơn bất kỳ các con cháu khác, bởi vì thời gian bán rã của nó dài 10,6 giờ. Bởi vậy phần lớn các nguồn năng lượng dư thừa của các nguyên tử qua quá trình phân rã anpha đều trở thành các nguyên tố thori C và thori C’. Sau 5 giờ thori B nhanh chóng cân bằng với các sản phẩm con cháu. Phương pháp xác định tổng hoạt độ anpha của con cháu thoron. a) Lấy mẫu và trình tự đo đạc lấy số liệu. Phương pháp lấy mẫu không khí, trình tự đo đạc lấy số liệu tương tự như các phương pháp đã trình bày ở trên. Cần lưu ý thời gian hút mẫu khí là 60 phút, thời gian phơi mẫu > 300 phút (tính từ lúc dừng lấy mẫu đến giữa thời gian đo), thời gian đo 5 phút. b) Phương pháp tính toán. Hàm lượng Thori được tính toán theo công thức: CThB = 0,411 × R × e −0, 001086T 1000 × EVt 27 Trong đó: CThB: là hàm lượng thori B được tính = Bq/m3. R: là số đếm trong 1 phút.   13 T: là thời gian từ lức dùng lấy mẫu đến điểm giữa của khoảng đếm(>300 phút). E: là hiệu suất của khay nhấp nháy. e: là logarit tự nhiên 2,7182818. V: là vận tốc lấy mẫu (l/ph). t: là thời gian lấy mẫu (ph). II.2. Kết quả nghiên cứu lựa chọn các tham số đo II.2.1. Kết quả lựa chọn thể tích lấy mẫu khí và thời gian hút mẫu Các phương pháp xác định tổng hoạt độ anpha đã trình bày ở trên, tùng công thức tính toán đều sử dụng tham số thể tích mẫu V và thời gian hút mẫu khí t. Để có thể xác định tổng hoạt độ anpha được chính xác, ta cần phải chọn được 2 tham số này sao cho phù hợp. Việc lựa chọn phải đạt 2 yêu cầu sau: - Độ chính xác. - Năng suất của phép phân tích. Để đáp ứng 2 yêu cầu trên tác giả đã tiến hành lựa chon thời gian hút mẫu là 5’, 10’, 20’, với vận tốc hút mẫu không đổi là 3 lít/phút. Như vậy thể tích mẫu khí đi qua phin lọc lần lượt là: 3 lít/phút x 5 phút = 15 lít; 3 lít/phút x 10 phút = 30 lít; 3lít/phút x 20 phút = 60 lít. Kết quả đo xác định tổng hoạt độ anpha ứng với các thể tích khác nhau (theo phương pháp Roll) được trình bày trong bảng II.1. Bảng II.1 TT 1 2 3 4   Vận Thời gian tốc hút mẫu (ph) hút (l/ph) 5’ 3 10’ ,, 20’ ,, 5’ 10’ 20’ 5’ 10’ 20’ 5’ 10’ 20’ 3 ,, ,, 3 ,, ,, 3 ,, ,, Thể tích mẫu (V) 15 30 60 Thời gian đo (ph) 5’ ,, ,, Kết quả đo (xg) 22 43 74 Tổng hoạt độ anpha (Bq/m3) 19,3 18,8 16,3 15 30 60 15 30 60 15 30 60 5’ ,, ,, 5’ ,, ,, 5’ ,, ,, 9 18 32 23 42 68 12 17 35 7,8 7,8 7,0 20,0 18,5 14,9 10,4 7,4 7,7 14 Ghi chú Lấy mẫu trong phòng kín có điều hòa Phòng mở cửa thông thoáng Phòng kín có điều hòa Phòng mở cửa thông thoáng Để chọn thể tích và thời gian hút mẫu khí trong đất phù hợp với tác giả đã tiến hành đo thử nghiệm trên bờ đê Sông Nhuệ. Mẫu khí được lấy ở độ sâu 60 cm. Sơ đồ bố trí lấy mẫu được trình bày ở phần trên. Kết quả đo (theo phương pháp Roll) được trình bày trong bảng II.2. Bảng II.2 Thời Vận Thời Tổng số Tổng Thể tích gian xung đo hoạt độ gian tốc TT mẫu đo được anpha hút hút (V) (ph) (xg) (Bq/m3) (ph) (l/ph) 1 5 3 15 5 42 37,4 2 10 ,, 30 10 150 34,2 3 15 ,, 45 10 190 30,7 4 20 ,, 60 10 284 32,0 5 5 3 15 5 45 40,0 6 10 ,, 30 10 145 33,0 7 15 ,, 45 10 180 26,7 8 20 ,, 60 10 270 30,0 Ghi chú Hút mẫu trong đất ở độ sâu 60cm (đo ngày 21/8) Đo ngày 22/8 Để phân tích tổng hoạt độ anpha trong nước, cần thiết phải chọn thể tích mẫu phù hợp để xử lý trước khi phân tích. Nếu chọn thể tích mẫu phù hợp sẽ đảm bảo được độ chính xác của phép phân tích và giảm giá thành phân tích, nhằm giải quyết yêu cầu trên tác giả đã lấy 6 mẫu nước có thể tích là: 0,5 lít và 1 lít để xử lý phân tích. Kết quả được trình bày trong bảng II.3. Bảng II.3   Thời gian đo (ph) Tổng Kết quả hoạt độ Ghi chú anpha đo (xg) (Bq/m3) TT Nơi lấy mẫu Thể tích mẫu (lít) 1 Nước sông Nhuệ 0,5 30’ 10 68,9 Roll 2 ,, 0,5 20’ 7 67,3 Roll 3 ,, 1,0 20’ 13 62,5 Kusnetz 4 ,, 1,0 30’ 19 65,3 Kusnetz 5 Nước giếng khoan địa chất 0,5 30’ 3 20,6 Kusnetz 6 ,, 0,5 20’ 2 19,2 Kusnetz 15 Từ các kết quả trình bày trong bảng II.1, II.2, II.3 tác giả đi đến một số nhận xét sau: Lấy mẫu không khí để xác định tổng hoạt độ anpha nên tiến hành hút với vận tốc 3 lít/phút, thời gian hút 10 phút tương ứng với thể tích không khí đi qua phin lọc là 30 lít. Riêng phương pháp xác định tổng hoạt độ anpha của con cháu thoron thời gian hút mẫu là 60 phút (theo chỉ dẫn của nhà sản xuất máy RDA-200). Lấy mẫu khí trong đất cũng tiến hành hút khí với vận tốc 3 lít/phút, thời gian hút có thể là 5 phút hoặc 10 phút tương ứng với thể tích khí trong đất đi qua phin lọc là 15 lít hoặc 30 lít đều cho kết quả phù hợp. Lấy mẫu nước để xử lý phân tích tổng hoạt độ anpha nên chọn thể tích 0,5 lít là vừa đủ. Trên đây là kết quả lựa chọn thời gian hút mẫu trong điều kiện môi trường bình thường. Trong trường hợp có dị thường radon, thời gian hút mẫu có thể giảm xuống từ 1 đến 5 phút, kết quả đạt được vẫn đảm bảo độ chính xác. II.2.2. Kết quả lựa chọn phương pháp làm giàu mẫu, lấy mẫu trước khi đo. Việc lấy mẫu khí, nước làm giàu để phân tích cần phải tiến hành theo các yêu cầu sau: Đối với mẫu không khí: Lấy mẫu ở độ cao 1m tại những nơi khuất gió, những nơi có dân cư sinh sống và những nơi có nghi vấn bị ô nhiễm do sự có mặt của các sol khí phóng xạ. Việc làm giàu mẫu không khí, phương pháp tốt nhất là tăng thể tích khí đi qua phin lọc. Song tùy thể tích nhạy và kích thước lỗ rỗng của phin lọc mà ta chọn thể tích khí đi qua phin lọc sao cho phù hợp. Đối với phin lọc đi kèm thiết bị RDA-200, thể tích khí đi qua phin lọc đã được chọn phù hợp như đã trình bày ở phần II.2.1. Đối với mẫu nước: Mẫu nước được lấy cách bờ 1m nhằm giảm ảnh hưởng của ô nhiễm ven bờ do đất đá tại chỗ gây ra, nước được lấy là nước dùng cho người dân sinh hoạt (ăn uống, tắm rửa). Trường hợp lấy mẫu kiểm tra ô nhiễm môi trường từ các nguồn thải khác nhau, lấy trực tiếp chất thải ô nhiễm để lọc phân tích. Có 2 cách xử lý làm giàu mẫu: - Lọc trực tiếp: Lấy 0,5 lít nước cần phân tích trộn với 10ml axít HNO3 50% trộn đều sau 10 phút lọc ngay qua giấy lọc Trung Quốc, loại giấy lọc dùng để phân tích định lượng. Chú ý nước chỉ được đi qua diện tích giấy lọc có đường kính 25mm, giấy lọc này có lỗ mắt sàng 0,05mm có khả năng thu nhận các chất lơ lửng và các chất hòa tan. Thời gian lọc từ 10’đến 20’, sau đó sấy khô giấy lọc khoảng 10’ ở nhiệt độ 40oC đến 50oC. Sau đó cắt phần diện tích giấy lọc có nước đi qua đưa vào khay nhấp nháy để đo [2].   16 - Lọc mẫu sau kết tủa: Lấy 0,5 lít nước trộn đều với 10 gam muối BaCl + 4ml axít H2SO4. Khuấy đều để lắng sau 2÷3 giờ, lọc phần mẫu kết tủa qua giấy lọc của Trung Quốc. Đen sấy khô chất kết tủa màu trắng trên giấy lọc ở nhiệt độ 40oC÷50oC. Thời gian sấy mẫu phải ≤ 40 phút, đem chất bột sấy khô nén thành viên có đường kính 24mm, bề dầy 2÷3 mm (càng mỏng càng tốt). Thời gian nén mẫu ≤ 10 phút, thời gian sấy mẫu và nén mẫu thành viên càng nhanh càng tốt, yêu cầu phải ≤ 50 phút. Trong quá trình tiến hành làm giàu mẫu tránh rọi ánh sáng cường độ lớn vào mẫu. Cần chú ý: Vật liệu hoá chất sử dụng trong xử lý, làm giàu mẫu phải được phân tích kiểm tra xác định sạch phóng xạ. Các kết quả đo thử nghiệm được trình bày trong chuyên đề 8. II.2.3. Kết quả lựa chọn thời gian phơi mẫu, thời gian đo. Việc chọn thời gian phơi mẫu và thời gian đo thích hợp sẽ giúp chúng ta xác định được tổng hoạt độ anpha của các con cháu radon và thoron. Vì vậy đối với từng phương pháp ta chọn thời gian phơi mẫu và thời gian đo khác nhau. Thời gian phơi mẫu được tính từ lúc dừng lấy mẫu đến lúc bắt đầu đo. - Phương pháp Kusnetz. Nhiệm vụ của phương pháp là xác định tổng hoạt độ anpha của con cháu radon. Đó là các đồng vị RaA có t1/2=3,05 phút, RaB có t1/2=26,8 phút và RaC có t1/2=19,7 phút. Các tác giả đã chọn thời gian phơi mẫu là 1’, 10’, 20’, 30’, 40’, 50’ và thời gian đo là 5’, 10’. Các phép đo đã tiến hành trong nhiều lần và nhiều ngày khác nhau. Trên cơ sở kết quả thử nghiệm, tác giả nhận xét: Đối với phương pháp Kusnetz cần tiến hành phơi mẫu 50 phút và đo mẫu 5 phút là đủ. Các kết quả đo thử nghiệm được trình bày chi tiết trong báo cáo chuyên đề 9. Sau khi chọn được thời gian phơi mẫu phù hợp chúng tôi đã tiến hành đo thử trên bờ sông Nhuệ. Kết quả đo bằng phương pháp Kusnetz Bảng II.4   TT Vị trí lấy mẫu Thể tích lấy mẫu (lít) Thời gian phơi mẫu (ph) 1 Trên bờ sông Nhuệ 15 50’ 5’ 183 28,5 2 ,, 30 50’ 10’ 74 29,6 3 ,, 45 50’ 10’ 101 27,5 4 ,, 45 50’ 5’ 54 28,4 17 Thời Tổng số Tổng gian xung đo hoạt độ Ghi anpha chú được đo (Bq/m3) (xg) (ph) Trong trường hợp phân tích mẫu nước, thời gian phơi mẫu được tính từ khi sấy mẫu tới khi đo. Thời gian này phải ≤ 50 phút. - Phương pháp Roll. Trong phương pháp này Roll đã gợi ý cho những người sử dụng phương pháp là thời gian phơi mẫu có 2 mức: + Phơi mẫu 2’38”, tđo= 10’. + Phơi mẫu 4’21”, tđo= 5’. Tập thể tác giả đã thử nghiệm với thời gian phơi mẫu như trên và thời gian đo là 5’ và 10’. Kết quả đo bằng phương pháp Roll Bảng II.5 Thời Thời Số gian gian xung phơi đo đo mẫu (ph) (xg) (ph) TT Vị trí đo Thể tích mẫu (lít) 1 Liên đoàn Vật lý địa chất 15 2’38” 10’ 33 15,2 2 nt 15 2’38” 10’ 32 14,4 3 nt 15 4’21” 10’ 31 14,4 4 nt 15 4’21” 10’ 34 15,6 5 Sân Liên đoàn Vật lý ĐC 30 2’38” 5’ 16 7,0 6 nt 30 2’38” 5’ 20 8,9 7 nt 30 4’21” 5’ 15 6,7 8 nt 30 4’21” 5’ 13 5,9     Tổng hoạt độ anpha (Bq/m3) Ghi chú Phòng có điều hòa đóng kín Ngoài sân Liên đoàn VLĐC Trên cơ sở kết quả đo thử chúng tôi thấy rằng chọn thời gian phơi mẫu 2’38” và thời gian đo 10’ là hợp lý. - Phương pháp Tsiroglou. Mục đích của phương pháp là xác định riêng biệt hàm lượng các nguyên tố RaA, RaC, RaB và tính WL. Sự phác biệt trong phương pháp này là thời gian phơi mẫu, thời gian đo đã được Tsiroglou tính toán sẵn. Chúng tôi đã tiến hành đo thử nghiệm xác định mức độ chính xác của phương pháp. Phương pháp này yêu cầu mẫu được phơi làm 3 giai đoạn, sau mỗi giai đoạn phơi mẫu là khoảng thời gian để đo. Có 3 thời khoảng đo để xác định 3 nguyên tố trên. Giai đoạn 1: Phơi mẫu 2’ đo từ phút thứ 2 đến phút thứ 5 (đo 3 phút). Giai đoạn 2: Phơi mấu tiếp 1’ đo từ phút thứ 6 đến phút thứ 20 (đo 14 phút).   18 Giai đoạn 3: Phơi mẫu tiếp 1’ đo từ phút thứ 21 đến phút thứ 30 (đo 9 phút). Chú ý: Để đo mẫu theo 3 giai đoạn ta cần sử dụng đồng hồ bấm giây cho chạy liên tục. - Phương pháp xác định tổng hoạt độ của con cháu thoron. Mục đích của phương pháp là xác định hàm lượng của nguyên tố thori B có chu kỳ bán hủy 10,6 giờ. Để phân hủy hết các đồng vị sống ngắn của radon, thoron. Các tác giả Cole và Towrsen (1980), đã đề xuất thời gian hút mẫu 60 phút, thời gian phơi mẫu 300 phút, thời gian đo 5 phút. Các kết quả đo thử nghiệm phương pháp được trình bày trong bảng 8 cho thấy hàm lượng thori B đòi hỏi hàm lượng của con cháu radon không vượt quá 1/10 hàm lượng của con cháu thoron [2]. Bảng II.6 TT Nơi lấy mẫu Thời gian hút (ph) Thời gian phơi mẫu (ph) Thời gian đo (ph) Tổng số xung đo được (xg) Tổng hoạt độ anpha (Bq/m3) 1 Trong nhà 60 300 5 6 0,54 2 Ngoài trời 60 300 5 13 0,27 3 Đất nguyên thổ 60 300 5 18 0,72 4 Đất không nguyên thổ 60 300 5 17 1,52 II.2.4. Kết quả xác định hiệu suất đo của khay nhấp nháy. Ta chọn phương pháp sau để chuẩn khay nhấp nháy loại RDX 111 của máy RDA-200. Sử dụng nguồn 241Am có hoạt độ 196,8 Bq hình dạng đồng nhất với khay nhấp nháy do phòng thí nghiệm đồng vị Califonia sản xuất tháng 1/2001, nguồn có chu kỳ bán hủy 432,17 ± 0,66 năm, nguồn có hình tròn, đường kính 20mm. Kích thước để vừa diện tích nhạy của khay nhấp nháy, nguồn chỉ có một mặt có chứa hoạt độ phóng xạ được đánh dấu, mặt ngược lại là hợp kim. Khi đo để mặt có chứa phóng xạ úp sát vào khay nhấp nháy. Công thức xác định hiệu suất đo của khay nhấp nháy: Số xung ghi được trong 1 phút E= Số phân rã của nguồn Am241/phút   19 Nguồn có hoạt độ 196,8 Bq ~ 196,8 phân rã/giây = 196,8 × 60 giây = 11808 phân rã/phút. Kết quả xác định hiệu suất của 3 khay nhấp nháy được trình bày trong bảng II.7. Bảng II.7 Số hiệu TT khay Số xung đo trong 2 phút Số xung trung bình Số xung /phút Hiệu suất Ghi chú khay 1 Số 1 6140; 6022; 6258 6140 3070 0,259 Khay mới 2 Số 2 3160; 3201; 3190 3182 1591 0,13 Khay bị axít ôxy hóa 3 Số 3 6150; 6100; 6178 3182 3071 0,26 Khay mới Nhận xét: Hiện máy đo RDA-200 có 3 khay nhấp nháy. Sau khi chuẩn hiệu suất chúng tôi thấy khay số 1 và số 3 có hiệu suất giống như chỉ tiêu kỹ thuật của nhà máy sản xuất đã thông báo (hiệu suất = 0,26). Khay số 2 bị ngả mầu vàng do khi đo mẫu kết tủa, axít đã xâm nhập vào tinh thể làm thay đổi hiệu suất ghi. Khay số 2 theo chúng tôi không nên sử dụng nữa.   20