Tài liệu Xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu đất ở một số huyện của lào và việt nam bằng hệ phổ kế gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------------------ Khổng Nam Khang XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT Ở MỘT SỐ HUYỆN CỦA LÀO VÀ VIỆT NAM BẰNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------------------ Khổng Nam Khang XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT Ở MỘT SỐ HUYỆN CỦA LÀO VÀ VIỆT NAM BẰNG HỆ PHỔ KẾ GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS. TS. Bùi Văn Loát Hà Nội - Năm 2017 LỜI CẢM ƠN Trƣớc hết, em xin gửi lời cám ơn trân trọng nhất đến PGS.TS Bùi Văn Loát về sự hƣớng dẫn, giúp đỡ, chỉ bảo tận tình và trực tiếp trong suốt quá trình học tập và thực hiện luận văn. Em xin bày tỏ lòng biết ơn các thầy cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý đã dạy dỗ em trong cả khóa học cũng nhƣ hoàn thành bản luận văn này. Em xin chân thành cảm ơn lãnh đạo, chỉ huy Viện Y học phóng xạ và U bƣớu quân đội, chủ nhiệm và anh em trong Khoa Kiểm định Phóng xạ đã tạo điều kiện, giúp đỡ em trong thời gian học và làm luận văn. Ngoài ra em xin gửi lời cảm ơn tới anh Somsavath Leukangtum đã nhiệt tình giúp đỡ và hỗ trợ em trong suốt quá trình thực nghiệm. Cuối cùng, xin đƣợc giành sự biết ơn, lời cảm ơn tới gia đình, bạn bè, những ngƣời luôn quan tâm, động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện để em hoàn thành luận văn này. Hà Nội, ngày 29 tháng 11 năm 2017 Học viên Khổng Nam Khang MỤC LỤC MỞ ĐẦU ....................................................................................................................1 CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN HIỆN TƢỢNG PHÓNG XẠ VÀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA VỎ TRÁI ĐẤT ..........................................................................3 1.1. Hiện tƣợng phóng xạ..........................................................................................3 1.1.1. Các dạng phân rã phóng xạ ..............................................................................3 1.1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ và hiện tượng cân bằng phóng xạ ...........................10 1.2. Tính chất phóng xạ trong vỏ trái đất .............................................................12 1.2.1. Đồng vị phóng xạ của 40K ...............................................................................13 1.2.2. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U. .....................................................................14 1.2.3. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U ......................................................16 1.2.4. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232Th.....................................................17 1.3. Tƣơng tác của bức xạ gamma với vật chất ....................................................18 1.3.1. Hiện tượng hấp thụ quang điện ......................................................................19 1.3.2. Tán xạ ..............................................................................................................20 1.3.3. Hiệu ướng tạo cặp ...........................................................................................23 1.4. Đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong mẫu đất ...........24 1.4.1 Hoạt độ Radium tương đương .........................................................................24 1.4.2. Liều chiếu và suất liều chiếu ...........................................................................24 1.4.3. Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ ....................................................................25 1.4.4. Chỉ số nguy hiểm bức xạ bên ngoài ................................................................26 CHƢƠNG 2. THIẾT BỊ VÀ PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM .................. 27 2.1. Xác định hoạt độ phóng xạ theo phƣơng pháp phổ gamma ........................27 2.1.1. Cơ sở lý thuyết của phương pháp ...................................................................27 2.1.2. Phân tích phổ gamma .....................................................................................28 2.1.3. Đường cong hiệu suất ghi ...............................................................................30 2.1.4. Chuẩn năng lượng ...........................................................................................31 2.1.5. Độ phân giải năng lượng ................................................................................32 2.1.6. Giới hạn phát hiện hoạt độ .............................................................................34 2.2. Giới thiệu về hệ phổ kế gamma HPGe CANBERRA ...................................34 2.2.1 Detector của hệ phổ kế gamma HPGe .............................................................35 2.2.2. Các thông số của hệ phổ kế gamma HPGe.....................................................37 2.2.3. Phần mềm Genie 2000 ....................................................................................38 2.2.4 Quy trình vận hành ..........................................................................................38 2.3. Lấy mẫu, xử lý mẫu và chuẩn bị mẫu đo .......................................................39 CHƢƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .........................................................42 3.1. Đánh giá độ ổn định của hệ phổ kế gamma ...................................................42 3.1.1. Độ phân giải và tỷ số xung tại kênh cực đại của đỉnh trên nền Compton ......42 3.1.2. Xây dựng đường chuẩn năng lượng ................................................................43 3.2. Xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi, xác định ngƣỡng phát hiện và phân tích đối chứng ..........................................................................................................46 3.2.1. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi................................................................46 3.2.2. Xác định ngưỡng phát hiện (MDA) trên hệ phổ kế HPGe ..............................48 3.2.3. Phân tích thử nghiệm trên mẫu chuẩn ............................................................49 3.3. Phân tích các mẫu đất ở một số huyện của Lào và Việt Nam......................53 KẾT LUẬN ..............................................................................................................62 TÀI LIỆU THAM KHẢO ......................................................................................64 PHỤ LỤC .................................................................................................................66 DANH MỤC BẢNG BIỂU THỨ TỰ Bảng 1.1 Bảng 1.2 NỘI DUNG Hệ số phân nhánh của một số đồng vị phóng xạ gamma trong đất Chu kỳ bán rã và hàm lƣợng các đồng vị phóng xạ trong đất TRANG 9 13 Bảng 1.3 Một số đặc trƣng của 3 dãy phóng xạ tự nhiên 13 Bảng 1.4 Loại phân rã và chu kỳ bán hủy của dãy 238U 15 Bảng 1.5 Loại phân rã và chu kỳ bán hủy của dãy 235U 17 Bảng 2.1 Vị trí lấy mẫu ở Lào và Việt Nam 40 Bảng 3.1 Bảng 3.2 Bảng 3.3 Bảng 3.4 Bảng 3.5 Khảo sát FWHM và P/C vào cao thế của hệ phổ kế HPGE Vị trí cực đại của các đỉnh 661,67 keV(137Cs), 1173keV và 1332 keV của 60Co tại thời điêm đo khác nhau Một số thông số của mẫu chuẩn đƣợc sử dụng xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi Giá trị hiệu suất ghi của các nguồn RGU-1; RGTh-1 và RGK-1 Ngƣỡng phát hiện một số đỉnh năng lƣợng của hệ phổ kế HPGe 43 44 46 47 49 Bảng 3.6 Bảng 3.7 Bảng 3.8 Bảng 3.9 Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ trong mẫu chuẩn IAEA 375 So sánh hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu chuẩn TN1 và IAEA 375 Hoạt độ phóng xạ riêng 26 mẫu của 226Ra, 232Th và 40K Hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra, 232Th và 40K trong 10 mẫu đất đƣợc lấy tại khu vực xung quang mỏ vàng 50 53 54 56 Hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra, 232Th và 40K trong 12 Bảng 3.10 mẫu đất đƣợc lấy tại 2 huyện Nakai và Nhommalath 58 thuộc tỉnh Khammoune Giá trị Radi tƣơng đƣơng, suất liều hấp thụ, liều hiệu Bảng 3.11 dụng hàng năm và hệ số nguy hiểm chiếu ngoài của 26 mẫu đất đƣợc lấy ở Lào và Việt Nam 60 DANH MỤC HÌNH VẼ THỨ TỰ NỘI DUNG TRANG Hình 1.1 Phân rã alpha đối với 238U 4 Hình 1.2 Phổ năng lƣợng phân rã β- của 214Bi 6 Hình 1.3 Quy trình phát tia X đặc trƣng và electron Auger 7 Hình 1.4 Phân rã phóng xạ 40K 14 Hình 1.5 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U 14 Hình 1.6 Chuỗi phân rã của đồng vị 235U 16 Hình 1.7 Chuỗi phân rã phúng xạ 232Th 18 Hình 1.8 Sơ đồ hấp thụ quang điện và các quá trình kèm theo 20 Hình 1.9a,b Hình 1.10 Tán xạ Compton với electron tự do và electron liên kết yếu Hiện tƣợng tạo cặp trong trƣờng Coulomb hạt nhân 21 23 Phổ gamma của một mẫu đất đƣợc đo trong 10 giờ Hình 2.1 trên hệ phổ kế HPGe tại Viện Y học phóng xạ và U 29 bƣớu quân đội Hình 2.2 Các phƣơng pháp xác định FWHM 33 Hình 2.3 Sơ đồ khối của hệ phổ kế HPGe-Canberra 34 Hình 2.4 Hệ phổ kế gamma HPGe-Canberra 35 Hình 2.5 Hình 2.6 Hình 3.1 Hình 3.2a,b Hình 3.3 Hình 3.4 Hình 3.5a,b Hình3.6a,b Hình 3.7 Hình 3.8 Sơ đồ cấu tạo của bộ làm lạnh Hỉnh ảnh mẫu chuẩn và một số mẫu đất đá đƣợc lấy tại một số huyện của Lào sau khi nhốt và đo phổ gamma Đƣờng chuẩn năng lƣợng của hệ phổ kế HPGe Phổ 137Cs và 60Co qua lần đo 1 và 4 trên hệ phổ kế HPGe Dạng phổ của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 đo trong 24 giờ trên hệ phổ kế HPGe 36 41 44 45 46 Đƣờng cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế HPGe 48 Phổ của mẫu IAEA 375 và TN1 đƣợc đo trong 24 giờ 51 Hoạt độ phóng xạ riêng của 232Th, 238U và con chỏu của chỳng trong mẫu TN1 Đồ thị hoạt độ phóng xạ riêng 26 mẫu của 226Ra, 232Th, 40 K Hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra, 232Th, 40K trong 10 mẫu đất đƣợc lấy tại khu vực xung quanh mỏ vàng 52 55 57 Biểu đồ hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra, 232Th và 40K Hình 3.9 trong 12 mẫu đất đƣợc lấy tại 2 huyện Nakai và Nhommalath thuộc tỉnh Khammoune 59 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang MỞ ĐẦU Phông bức xạ tự nhiên tồn tại ở mọi nơi và mọi chất trong tự nhiên đều chứa một lƣợng chất chất phóng xạ nào đó. Các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các đối tƣợng môi trƣờng sống, là các đồng vị phóng xạ nguyên thủy, có ngay từ khi Trái đất đƣợc hình thành và các đồng vị phóng xạ sinh ra do tƣơng tác của các tia vũ trụ với bầu khí quyển. Ngoài ra, các đối tƣợng môi trƣờng sống còn chứa một lƣợng nhỏ các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Các đồng vị nhân tạo đƣợc sinh ra do hoạt động của con ngƣời, đó là các sản phẩm từ các vụ nổ hạt nhân và tai nạn nhà máy điện hạt nhân. Mặc dù những nơi khác nhau trên trái đất thì lƣợng phóng xạ sẽ khác nhau nhƣng nó ảnh hƣởng rất lớn đến môi trƣờng xung quanh, đến nguồn nƣớc ngầm, đến hệ sinh thái trên cạn – dƣới nƣớc và quan trọng nhất là ảnh hƣởng đến sức khỏe con ngƣời. Sau hai tai nạn lớn (Chernobyl và Fukushima) và rất nhiều các phát triển hạt nhân ứng dụng trong đời sống ( nhà máy điện, y tế, công nghiệp.v.v..) thì vấn đề an toàn phóng xạ đƣợc quan tâm hàng đầu trên thới giới. Theo UNSCEAR 2000, khoảng 85% liều chiếu mà con ngƣời nhận đƣợc có nguồn gốc từ các hạt nhân phóng xạ tự nhiên. Vì vậy cần thiết phải đánh giá hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các mẫu môi trƣờng, từ đó đánh giá ảnh hƣởng của chúng tới sức khỏe con ngƣời. Khi đánh giá ảnh hƣởng của phông phóng xạ môi trƣờng tới con ngƣời các thông số an toàn nhƣ hoạt độ Ra đi tương đương, chỉ số nguy hiểm bức xạ chiếu ngoài, suất liều hấp thụ và liều hiệu dụng hàng năm đƣợc quan tâm. Liều chiếu ngoài hay phông phóng xạ môi trƣờng chủ yếu do bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong đất đá gây ra. Tính chất phóng xạ của đất đá gây ra bởi các đồng vị phóng xạ tự nhiên 40K và các đồng vị phóng xạ có trong 3 dãy phóng xạ 232Th, 235U và 238U. Có 2 phƣơng pháp đánh giá tính phóng xạ môi trƣờng và các thông số an toàn: Cách thứ nhất tiến hành đo trực tiếp liều chiếu ngoài hiện trƣờng, hoặc dùng máy đo phổ gamma nhấp nháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ uran, thori và kali từ đó tính đƣợc liều chiếu và liều hấp thụ tại điểm khảo sát. Cách thứ 2 lấy mẫu đất đá về phòng phân tích xác định hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th có thể 1 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang đƣợc đo trên phổ kế gamma bán dẫn HPGe, hoặc trên hệ phổ kế gamma nhấp nháy. Việc phân tích trong phòng thí nghiệm sẽ thu đƣợc hoạt độ phóng xạ của 40K, 238 U(226Ra) và 232Th có kết quả chính xác hơn. Đây cũng là hƣớng thực hiện của Luận văn này. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ 40K, 238 U(226Ra) và 232Th trong mẫu đất nói riêng, trong các mẫu môi trƣờng nói chung là bài toán xác định các mẫu có độ phóng xạ nhỏ. Khi đo mẫu có hoạt độ nhỏ, thời gian đo mẫu phải lớn, thiết bị phải ổn định. Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe tại Viện Y học Phóng xạ và U bƣớu Quân đội, nơi tác giả công tác, đƣợc đƣa vào vận hành năm 2006. Trƣớc khi tiến hành phân tích mẫu cần phải đánh giá lại đầy đủ các thông số của hệ nhƣ độ phân giải năng lƣợng, hiệu suất ghi và nhất là độ ổn định của thiết bị. Ngoài mục tiêu đánh giá tính phóng xạ của đất đá tại một số huyện của Lào và Việt Nam, việc đánh giá lại đầy đủ các thông số của hệ phổ kế trên là một trong lý do chọn đề tài nghiên cứu của học viên. Bản Luận văn “ Xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu đất ở một số huyện của Lào và Việt Nam bằng hệ phổ kế gamma” có mục tiêu sau: - Xác định các thông số của hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe tại Viện Y học Phóng xạ và U bƣớu Quân đội và phân tích đối chứng một số mẫu đất đã. - Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 238U(226Ra), 232Th và đánh giá sơ bộ tính chất phóng xạ của đất đá tại một số huyện của Lào và Việt Nam. Bản Luận văn dài 70 trang, ngoài phần mở đầu, kết luận và phụ lục đƣợc chia thành ba chƣơng: Chƣơng 1. Tổng quan về hiện tƣợng phóng xạ và tính chất phóng xạ của vỏ Trái đất. Chƣơng 2. Thiết bị và phƣơng pháp thực nghiệm Chƣơng 3. Kết quả và thảo luận. 2 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN HIỆN TƢỢNG PHÓNG XẠ VÀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA VỎ TRÁI ĐẤT 1.1. Hiện tƣợng phóng xạ Hiện tƣợng một hạt nhân không bền vững tự phân rã, phát ra các tia phóng xạ và biến đổi thành hạt nhân khác đƣợc gọi là hiện tƣợng phóng xạ. Năm 1896, nhà vật lý ngƣời Pháp Henri Becquerel và sau đó là ông bà Pierrre Curie và Marie Curie phát hiện ra các hợp chất của uranium có khả năng tự phát ra những tia không nhìn thấy đƣợc. Chúng đƣợc gọi là các tia phóng xạ (alpha, beta, gamma). Tính chất cơ bản của các tia này là đều có thể kích thích một số phản ứng hóa học, phá hủy tế bào, ion hóa chất khí, xuyên thấu qua vật chất [2,6]. 1.1.1. Các dạng phân rã phóng xạ 1.1.1.1. Phân rã Alpha Các hạt α lần đầu tiên đƣợc phát hiện bởi Ernest Rutherford năm 1899 trong khi thực hiện các thí nghiệm với Uranium. Năm 1909, Rutherford chỉ ra các hạt α là hạt nhân của nguyên tử 4He. Do điện tích và khối lƣợng lớn nên hạt α không đi xa trong môi trƣờng [2,6]. Phân rã alpha của hạt nhân 𝐴𝑍 𝑋 không bền là quá trình tự biến đổi thành hạt nhân có số khối giảm đi 4 đơn vị, điện tích giảm đi 2 đơn vị bằng cách phát bức xạ alpha. Phƣơng trình tổng quát của phân rã alpha có dạng nhƣ sau [3,6]: 𝐴 𝑍𝑋 → 𝐴−4 𝑍−2𝑌 +𝛼 (1.1) trong đó 𝐴𝑍 𝑋, 𝐴−4 𝑍−2 𝑌, 𝛼 lần lƣợt là hạt nhân mẹ, hạt nhân con và hạt alpha. Các hạt nhân nặng có số khối lớn hơn 200 đều là hạt nhấn không bền đối với phân rã alpha. Ví dụ các đồng vị của uran tự nhiên là 234 U, 235 U,238U và các đồng vị uran đƣợc tạo thành trong các quá trình chiếu xạ neutron trong lò phản ứng là 232U, 236U đều là các hạt nhân phân rã hạt alpha. 3 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Hình 1.1. Phân rã alpha đối với 238U[13,14,16] Cũng nhƣ phản ứng hạt nhân, phân rã alpha tuân theo các định luật bảo toàn số nucleon, bảo toàn điện tích, bảo toàn động lƣợng, bảo toàn moment động lƣợng toàn phần. Do khối lƣợng hạt nhân là gián đoạn, nên năng lƣợng phân rã alpha là đại lƣợng gián đoạn. Mỗi hạt nhân phân rã alpha phát ra một số vạch alpha có năng lƣợng hoàn toàn xác định đặc trƣng cho đồng vị phóng xạ đó. Ví dụ 226Ra khi phân rã thành 222 Rn ở trạng thái cơ bản, phát ra nhóm alpha có năng lƣợng 4,777 MeV. Ngƣợc lại khi 222Rn tạo thành ở trạng thái kích thích, nhóm hạt alpha có năng lƣợng 4,591 MeV đƣợc phát ra. Trong đa số trƣờng hợp, đặc biệt với các hạt nhân có Z nhỏ, phân rã alpha thƣờng là các chuyển dời trực tiếp về trạng thái cơ bản của hạt nhân con tƣơng ứng. Tuy nhiên, các hạt nhân phân rã alpha là các nhân có số Z lớn thì phân rã alpha thƣờng chuyển về trạng thái kích thích của hạt nhân con. Sau phân rã alpha, hạt nhân con tạo thành ở trạng thái kích thích, khi đó hạt nhân con sẽ khử kích thích bằng cách phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái cơ bản. Nhƣ 235U phân rã gamma về hạt nhân 231Th phát ra các bức xạ gamma có năng lƣợng 143,76 keV, 163,33 keV, 185,71 keV, 205,31 keV, còn 226 Ra khi phân rã alpha tạo thành 222Rn phát ra bức xạ gamma năng lƣợng 186,21 keV. 4 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Điều kiện để phân rã alpha đối với hạt nhân không bền là khối lƣợng của nó phải lớn hơn tổng khối lƣợng của hạt alpha và khối lƣợng của hạt nhân con có số khối nhỏ hơn 4 đơn vị, điện tích nhỏ hơn 2 đơn vị. Hay năng lƣợng liên kết của hạt nhân đó phải nhỏ hơn tổng năng lƣợng liên kết của hạt alpha và hạt nhân con [6]. M(A,Z) > [M(A-4,Z-2)+mα] E(A,Z) < E(A-4,Z-2) +E(4,2) (1.2) (1.3) trong đó M(A,Z), E(A,Z) là khối lƣợng, năng lƣợng liên kết của hạt nhân mẹ, còn M(A-4,Z-2), mα, E(A-4,Z-2), E(4,2) là khối lƣợng, năng lƣợng liên kết của hạt nhân con và hạt alpha. 1.1.1.2. Phân rã beta Là hiện tƣợng biến đổi tự nhiên một hạt nhân này thành hạt nhân khác với cùng khối lƣợng nhƣng điện tích thay đôi một đơn vị kèm theo phát ra một electron, một positron hay chiếm một electron của lớp vỏ nguyên tử. Nhƣ vậy có 3 loại phân rã beta là phân rã β-, phân rã β+ và chiếm electron quỹ đạo [2,6]. Phân rã beta có các tính chất sau : +) Lực tƣơng tác là lực tƣơng tác yếu. +) Quá trình phân rã beta là quá trình biến đổi bên trong nucleon (phân rã alpha là quá trình biến đổi bên trong hạt nhân). +) Các hạt nhân phân rã beta có số khối biến đổi trong dải rất rộng. +) Phổ beta là phổ liên tục. +) Hiện tƣợng chiếm electron luôn cạnh tranh với phân rã β+ +) Phân rã beta thƣờng kèm theo việc phát bức xạ gamma. +) Hiện tƣợng chiếm electron quỹ đạo đi kèm theo phát bức xạ tia X đặc trƣng của hạt nhân con. +) Bức xạ gamma 511 keV luôn đi kèm với phân ra β+. 5 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Phân rã βNhững hạt nhân thừa neutron (tỷ số N/Z lớn hơn nhiều so với tỷ số N/Z của hạt nhân đồng khối bền) sẽ sảy ra phân rã β-. Khi đó 1 neutron bên trong hạt nhân tự biến đổi thành 1 proton bằng cách phát ra bức xạ β- và phản neutrino (ν) theo công thức (1.4) : 𝐴 𝑍𝑋 → 𝐴 𝑍+1 𝑋 + 𝛽− + ν (1.4) trong đó ν là hạt trung hòa về điện tích và có khối lƣợng không đáng kể, β- là electron có điện tích –e và năng lƣợng nghỉ E0= 0,511 MeV. Năng lƣợng giải phóng trong phân rã phân bố cho các hạt sẽ tỉ lệ nghịch với khối lƣợng của chúng để thỏa mãn định luật bảo toàn xung lƣợng. Vì hạt nhân mẹ có khối lƣợng rất lơn nên năng lƣợng giải phóng từ phân rã chủ yếu phân bố cho hạt beta và phản neutrino. Phổ năng lƣợng của hạt beta là một phổ liên tục (hình 1.2 mô tả phổ beta của 210Bi có năng lƣợng tử 0 đến 1.16 MeV). Hình 1.2. Phổ năng lƣợng phân rã β- của 210Bi [14,16]. Để hạt nhân phân rã β- thì khối lƣợng nguyên tử của nó phải lớn khối lƣợng nguyên tử hạt nhân con [6]. Mnt(A,Z)> Mnt(A,Z+1) 6 (1.5) LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Phân rã β+ β+ là hạt positron có khối lƣợng bằng khối lƣợng electron nhƣng điện tích trái dấu. Phân rã β+ sảy ra khi tỷ số N/Z << N/Z của hạt nhân đồng khối bền. Hay nói cách khác thì hạt nhân thừ neutron sẽ phân rã β- còn hạt nhân thiếu neutron sẽ phân rã β+. Quá trình sảy ra phân rã β+ đƣợc mô tả theo công thức (1.6) 𝐴 𝑍𝑋 → 𝐴 𝑍−1𝑋 + 𝛽+ + 𝜈 (1.6) Điều kiện để phân rã β+ là khối lƣợng nguyên tử của nó phải lớn hơn tổng khối lƣợng nguyên tử của hạt nhân con và 2 lần khối lƣợng nghỉ của electron [6]. Mnt(A,Z)> Mnt(A,Z+1) + 2me (1.7) Hiện tượng chiếm electron quỹ đạo Một nguyên tử thiếu neutron muốn chuyển về trạng thái bền bằng cách phát hạt positron thì khối lƣợng của nó phải lớn hơn khối lƣợng của hạt nhân con ít nhất là 2 lần khối lƣợng electron. Nếu điều kiện này không thỏa mãn thì quá trình chiếm electron quy đạo sẽ sảy ra ( đƣợc mô tả theo công thức 1.8 ) 𝐴 𝑍𝑋 + 𝑒→ 𝐴 𝑍−1𝑌 +𝜈 (1.8) Giả sử hiện tƣợng chiếm electron xảy ra ở quỹ đạo K, trên quỹ đạo K của nguyên tử chứa hạt nhân con có một lỗ trống. Khi đó các electron ở các quỹ đạo bên ngoài sẽ nhảy vào lấp lỗ trống bằng cách phát ra tia X đặc trƣng hoặc phát ra electron Auger. Hình 1.3. Quá trình phát tia X đặc trƣng và electron Auger [14]. 7 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Để hạt nhân 𝑋𝐴𝑋 không bền đối với hiện tƣợng chiếm electron quỹ đạo thì tổng khối lƣợng nguyên tử của nó phải lớn hơn khối lƣợng nguyên tử của hạt nhân con tạo thành [6]. Mnt(A,Z)> Mnt(A,Z-1) (1.9) 1.1.1.3. Phân ra gamma Kiểu phân rã này khác với các phân rã đã kể trên. Phân rã gamma không làm hạt nhân thay đổi cả về số khối A lẫn số nguyên tử Z, nó thƣờng đƣợc đi kèm các quá trình phân rã alpha hoặc beta [2,3,6]. Khi hạt nhân từ mức năng lƣợng cao nhảy về mức năng lƣợng thấp hơn hoặc về trạng thái bền sẽ giải phóng năng lƣợng còn dƣ dƣới dạng bức xạ gamma (bức xạ điện từ). Hiện tƣợng nhƣ trên đƣợc gọi là phân rã gamma hay dịch chuyển gamma. Dịch chuyển gamma cũng tuân theo định luật bảo toàn năng lƣợng và động năng. Năng lƣợng của bức xạ gamma bằng hiệu của mức năng lƣợng đầu trừ mức năng lƣợng cuối của mỗi bƣớc dịch chuyển gamma. Nhƣ vậy phổ gamma là phổ gián đoạn và đặc trƣng cho đồng vị phóng xạ. Hiện tƣợng bức xạ gamma không hẳn là cách duy nhất để hạt nhân chuyển từ trạng thái kích thích cao về trạng thái kích thích có năng lƣợng thấp hơn hoặc về trạng thái cơ bản. Có hai quá trình cùng cạnh tranh đó là biến hóa nội và tạo cặp. Có thể xem quá trình tạo cặp là hiện tƣợng phân rã gamma đặc biệt. Phân rã gamma theo kiểu tạo cặp chỉ xảy ra nếu hiệu năng lƣợng giữa hai trạng thái lớn hơn 1022 keV. Khi đó năng lƣợng này dùng để tạo ra cặp electron-positron ( kết quả của quá trình này sẽ hủy cặp với năng lƣợng 511 keV đƣợc ghi nhận trên các phổ gamma). Ngƣợc lại với kiểu phân rã tạo cặp, hiện tƣợng biến hóa nội. Trong quá trình biến hóa nội, để nhảy xuống mức năng lƣợng thấp hơn, nucleon truyền năng lƣợng còn dƣ trực tiếp cho một electron quỹ đạo trong cùng nguyên tử, kết quả 8 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang electron bay ra khỏi nguyên tử. Năng lƣợng còn dƣ chính là hiệu năng lƣợng giữa 2 mức dịch chuyển cũng đồng thời là năng lƣợng bức xạ gamma phát ra giữa 2 mức. Về mặt hình thức có thể xem hiện tƣợng biến hóa nội diễn ra 2 quá trình. Quá trình 1 là quá trình hạt nhân phát bức xạ gamma đặc trƣng và quá trình 2 là quá trình 1 electron quỹ đạo hấp thụ bức xạ gamma này và bật ra khỏi nguyên tử. Điều kiện để xảy ra biến hóa nội trên lớp n nào đó là hiệu năng lƣợng giữa 2 mức dịch chuyển lớn hơn năng lƣợng liên kết của electron trên lớp n. Để đặc trƣng cho xác suất xảy ra hiện tƣợng cạnh tranh trên sử dụng 2 khái niệm là cƣờng độ bức xạ gamma và hệ số biến hóa nội. Cƣờng độ bức xạ gamma hay hệ số phân nhánh, ký hiệu là Iγ, là xác suất phát ra bức xạ gamma đặc trƣng có năng lƣợng Eγ trong mỗi phân rã của hạt nhân mẹ và đƣợc xác định theo công thức [6]. 𝐼𝛾 = 𝑆ố 𝑡𝑖𝑎 𝑏ứ𝑐 𝑥ạ 𝑔𝑎𝑚𝑚𝑎 𝑐ó 𝑛ă𝑛𝑔 𝑙ượ𝑛𝑔 𝐸𝛾 đượ𝑐 𝑝ℎá𝑡 𝑟𝑎 𝑆ố 𝑝ℎâ𝑛 𝑟ã 𝑐ủ𝑎 ℎạ𝑡 𝑛ℎâ𝑛 𝑚 ẹ = 𝑁𝛾 𝑁𝑝𝑟 (1.10) Bảng 1.1. Hệ số phân nhánh của một số đồng vị phóng xạ gamma trong đất [6,13] Iγ(%) Đồng vị Năng lƣợng γ (KeV) 226 Ra 186,21 3,56 ± 0,05 212 Pb 238,63 43,60 ± 0,03 214 Pb 242,00 7,25 ± 0,02 214 Pb 295,22 18,28 ± 0,01 228 Ac 338,32 11,27 ± 0,19 214 Bi 609,31 45,49 ± 0,19 208 Tl 860,53 12,40 ± 0,10 228 Ac 911,20 25,80 ± 0,40 214 Bi 1120,29 14,91 ± 0,03 214 Bi 1238,11 5,83 ± 0,14 K 1460,8 10,66 ± 0,13 Be 477,60 10,44 ± 0,04 40 7 9 LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Hệ số biến hóa nội, ký hiệu là α, là tỷ số giữa xác suất dịch chuyển phát ra điện tử biến hóa nội và xác suất phát ra bức xạ gamma [3,6]. 𝛼= 𝑆ố 𝑒𝑙𝑒𝑐𝑡𝑟𝑜𝑛 𝑏𝑖ế𝑛 đổ𝑖 𝑛ộ𝑖 𝑝ℎá𝑡 𝑟𝑎 𝑆𝑜 𝑔𝑎𝑚𝑚𝑎 𝑝ℎá𝑡 𝑟𝑎 = 𝑁𝑒 (1.11) 𝑁𝛾 Có thể chia tỉ số này thành các tỉ số riêng ứng với electron đƣợc phát ra từ lớp vỏ K, L, M... tƣơng ứng. Giá trị này phụ thuộc vào đa cực, năng lƣợng chuyển dời và nguyên tử số. 1.1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ và hiện tƣợng cân bằng phóng xạ 1.1.2.1 Chuỗi phân rã phóng xạ Chuỗi phân rã phóng xạ chính là hiện tƣợng phân rã liên tiếp: hạt nhân A không bền sẽ phân rã thành hạt nhân con B, hạt nhân con B tạo thành cũng là hạt nhân không bền lại tiếp tục phân rã thành hạt nhân C. Cứ nhƣ vậy quá trình phân rã phóng xạ tiếp diễn đến khi tạo thành hạt nhân bền. Trong phản ứng hạt nhân, hạt nhân con tạo thành thƣờng là hạt nhân phóng xạ liên tiếp. Đối với chuỗi hai hạt nhân phân rã phóng xạ liên tiếp, mối liên hệ giữa hạt nhân con thứ 2 đối với hạt nhân ban đầu theo công thức: 𝑁2 = 𝑁10 λ 1 λ 2 −λ 1 (𝑒 −λ 1 𝑡 − 𝑒 −λ 2 𝑡 ) (1.12) trong đó λ1, λ2 là hằng số phân rã của hạt nhân mẹ và hạt nhân con; N10 là số hạt nhân mẹ ban đầu. Với hằng số phân rã của 1 hạt nhân bất kỳ có công thức: λ= ln(2)/T (T là thời gian để 1 hạt nhân phân rã còn một nửa so với ban đầu)[1,6]. Sự biến thiên số hạt nhân con N2 do 2 quá trình. Quá trình 1: do hạt nhân mẹ phân rã về hai hạt nhân con làm tăng số hạt nhân con theo thời gian, đƣợc đặc trƣng bởi thừa số 𝑒 −λ 1 𝑡 . Quá trình 2: là quá trình phân rã của hạt nhân con làm số hạt nhân con N2 giảm theo thời gian đƣợc đặc trƣng bởi thừa số 𝑒 −λ 2 𝑡 . Với chuỗi gồm 3 hạt nhân phân rã liên tiếp, công thức (1.13) mô tả mối liên hệ giữa hạt nhân ban đầu với hạt nhân thứ 3 [6]: 𝑁3 𝑡 = 𝜆1 𝜆2 𝑁10 𝑒−λ1 𝑡 (𝜆 3 −𝜆 1 )(𝜆 2 −𝜆 1 ) + 𝑒−λ2 𝑡 (𝜆 1 −𝜆 2 )(𝜆 3 −𝜆 2 ) 10 + 𝑒−λ3 𝑡 (𝜆 1 −𝜆 3 )(𝜆 2 −𝜆 3 ) (1.13) LUẬN VĂN THẠC SỸ Khổng Nam Khang Nhƣ vậy khi biết hằng số phân rã của các hạt nhân trong chuỗi nhiều phân rã liên tiếp và số hạt nhân ban đầu ta hoàn toàn có thể tính đƣợc số hạt nhân của bất kỳ hạt nhân con cháu trong chuỗi tại một thời điểm xác định. Đối với các hạt nhân của các nguyên tố ở cuối bảng hệ thống tuần hoàn nhƣ Uran và Thori có điện tích Z=92 và 90 lớn hơn nhiều so với Z=82 khi đó sẽ phân rã  và - liên tiếp để trở về các hạt nhân bền. Ví dụ: hạt nhân 235U trải qua 7 lần phân rã  và 4 lần phân rã - liên tiếp để trở về đồng vị 207Pb bền. 1.1.2.2. Hiện tượng cân bằng phóng xạ Trong trƣờng hợp chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy sẽ có 2 trƣờng hợp. Một là chu kỳ bán rã của hạt nhân con không quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ và thời gian xét đủ lớn so với chu kỳ bán rã của hạt nhân con sẽ xảy ra cân bằng tạm thời. Hai là chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn nhiều bậc so với chu kỳ bán rã của hạt nhân con và thời gian xét đủ lớn so với chu kỳ bán rã của hạt nhân con sẽ xảy ra cân bằng bền hay cân bằng thế kỷ [6]. Cân bằng tạm thời Trƣờng hợp này, hằng số phân rã của mẹ (λ1) nhỏ hơn hằng số phân rã của con (λ2). Xét trƣờng hợp thực tế ban đầu chỉ có hạt nhân mẹ (N10) , không có hạt nhân con (N20=0). Khi đó số hạt nhân con N2 đƣợc xác định theo công thức (1.12). Qua các biến đổi toán học, ta có sau: 𝐻2 𝐻1 = 𝜆2 (1.14) 𝜆 2−𝜆 1 Với H1 và H2 lần lƣợt là hạt độ phóng xạ của hạt nhân me và con ở thời điểm t đang xét. Biểu thức (1.14) mô tả trạng thái cân bằng động hay cân bằng tạm thời giữa hạt nhân mẹ và hạt nhân con. Khi trạng thái cân bằng tạm thời xảy ra, tỷ số hoạt độ 11