Tài liệu Luận văn Thạc sĩ Vật lý - Nghiên cứu đặc tính nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb trong đo liều bức xạ hạt nhân

BỘ GIÁO DỤC VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ ĐÀO TẠO VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Trần Đình Hùng NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ Khánh Hòa – 2020 BỘ GIÁO DỤC VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ ĐÀO TẠO VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ Trần Đình Hùng NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRONG ĐO LIỀU BỨC XẠ HẠT NHÂN Chuyên ngành: Vật lý kỹ thuật Mã số: 8520401 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC TS. Hà Xuân Vinh Khánh Hòa – 2020 LỜI CAM ĐOAN Luận văn này là công trình nghiên cứu của cá nhân tôi, đƣợc thực hiện dƣới sự hƣớng dẫn khoa học của TS. Hà Xuân Vinh. Các số liệu, những kết luận nghiên cứu đƣợc trình bày trong luận văn này hoàn toàn trung thực. Tôi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm về lời cam đoan này. Học viên Trần Đình Hùng LỜI CẢM ƠN Trong quá trình học tập và thực hiện luận văn tôi đã nhận đƣợc sự giúp đỡ, chỉ bảo nhiệt tình của các thầy cô giáo quản lý và giảng dạy lớp Vật lý kỹ thuật – 2018 Nha Trang tại Học Viện Khoa học và Công nghệ và Viện Nghiên cứu và Ứng dụng Công nghệ Nha Trang . Đặc biệt, tôi xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc đến thầy TS Hà Xuân Vinh- Viện Nghiên cứu và Ứng dụng Công nghệ Nha Trang, ngƣời đã trực tiếp hƣớng dẫn, giúp đỡ về kiến thức, tài liệu và phƣơng pháp để tôi hoàn thành đề tài nghiên cứu này. Tôi cũng xin chân thành cảm ơn: - Học Viện Khoa học và Công nghệ - Sở Giáo dục và Đào tạo Khánh Hòa, Lãnh đạo trƣờng THPT Huỳnh Thúc Kháng đã quan tâm và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình học tập và nghiên cứu. - Bên cạnh đó sự giúp đỡ của gia đình, bạn bè và ngƣời thân đã ủng hộ và tạo điều kiện tốt nhất để tôi có thể tập trung nghiên cứu và hoàn thành đề tài này. Một lần nữa tôi xin chân thành cảm ơn! DANH MỤC CÁC BẢNG Nội dung Bảng 1.1. Sự phụ thuộc của τ vào E và t Trang 12 Bảng 3.1. Sự phụ thuộc của nhiệt độ đỉnh, cƣờng độ đỉnh vào tốc 42 độ gia nhiệt. Bảng 3.2. Ảnh hƣờng của nồng độ Tb khi chiếu xạ beta 45 Bảng 3.3. Ảnh hƣờng của nồng độ Tb khi chiếu xạ neutron 46 Bảng 3.4. Cƣờng độ đỉnh của các vật liệu với liều chiếu gamma 49 Bảng 3.5. Cƣờng độ đỉnh của các vật liệu với liều chiếu beta 50 Bảng 3.6. Cƣờng độ đỉnh của các vật liệu với liều chiếu neutron 52 Bảng 3.7. Fading của K2GdF5:Tb 2% khi chiếu xạ gamma 56 Bảng 3.8. Cƣờng độ nhiệt phát quang khi chiếu liều chuẩn 58 DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Nội dung Trang Hình 1.1. Mô hình đơn giản của nhiệt phát quang gồm 2 mức 11 đối với điện tử và lỗ trống. Hình 1.2. Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 1 15 Hình 1.3. Đƣờng cong nhiệt phát quang động học bậc 2 15 Hình 1.4. Các đƣờng cong nhiệt phát quang bậc tổng quát với các 16 giá trị b khác nhau Hình 1.5. Sự phụ thuộc của đƣờng cong nhiệt phát quang theo tốc 19 độ gia nhiệt. Hình 1.6. Sự thay đổi của nhiệt độ Tm khi thay đổi tốc độ gia 20 nhiệt. Hình 2.1. Chuẩn bị liều kế 23 Hình 2.2. Khuôn đong mẫu 23 Hình 2.3. Khay chứa mẫu trong máy TLD 3500 24 Hình 2.4. Nguồn gamma 60Co. 25 Hình 2.5. Nguồn beta 90 Sr. 25 Hình 2.6. Nguồn neutron 241Am-Be . 26 Hình 2.7. Thiết kế liều chiếu 26 Hình 2.8. Sơ đồ khối hệ đo đƣờng cong nhiệt phát quang 27 Hình 2.9. Hệ đo nhiệt phát quang TLD 3500 28 Hình 2.10. Mẫu ở khay đo của máy TLD 3500 30 Hình 2.11. Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của K2GdF5:Tb với các liều gamma. 34 Hình 2.12. Đƣờng cong nhiệt phát quang trong máy đọc liều. 35 Hình 2.13. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 1 °C/s 36 Hình 2.14. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 2 °C/s 36 Hình 2.15. Đƣờng cong của K2GdF5:Tb 10% với β = 4 °C/s 37 Hình 2.16. Bức xạ hồng ngoại khi đo nhiệt phát quang 38 Hình 2.17. Đặt kính lọc quang trong máy TLD 3500 38 Hình 2.18. Các loại kính lọc quang 39 Hình 2.19. Đƣờng cong TL của K2GdF5:Tb 2% qua các kính lọc 39 quang Hình 3.1. Các đƣờng cong của mẫu nghiên cứu 42 Hình 3.2. Ảnh hƣởng của nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát 44 quang khi chiếu xạ beta Hình 3.3. Ảnh hƣởng của nồng độ Tb lên đƣờng cong nhiệt phát 45 quang khi chiếu xạ neutron Hình 3.4. Kết quả đo mẫu CaSO4:Dy 47 Hình 3.5. Kết quả đo mẫu K2GdF5:Tb 10% 47 Hình 3.6. Đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu K2GdF5:Tb với 48 liều chiếu gamma khác nhau. Hình 3.7. Đáp ứng tuyến tính của đƣờng cong nhiệt phát quang 50 với liều chiếu gamma Hình 3.8. Đáp ứng tuyến tính của đƣờng cong nhiệt phát quang 51 với liều chiếu beta Hình 3.9. Đáp ứng tuyến tính của đƣờng cong nhiệt phát quang 52 với liều chiếu neutron Hình 3.10. .Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu 54 K2GdF5:Tb và CaSO4:Dy với nguồn chiếu neutron Hình 3.11. Dạng đƣờng cong nhiệt phát quang của mẫu 55 K2GdF5:Tb và CaSO4:Dy với nguồn chiếu beta Hình 3.12. Đồ thị nhiệt độ theo thời gian 57 Hình 3.13. Đồ thị đƣờng chuẩn đƣợc làm khớp tuyến tính 59 1 MỤC LỤC Nội dung Trang LỜI CAM ĐOAN LỜI CẢM ƠN DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ MỤC LỤC 1 MỞ ĐẦU 5 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU 9 1.1. LÝ THUYẾT NHIỆT PHÁT QUANG 9 1.1.1. Khái niệm hiện tượng nhiệt phát quang 9 1.1.2. Giải thích hiện tượng nhiệt phát quang 10 1.1.3. Các phư ng trình ộng học nhiệt phát quang 13 1.2. ĐO LIỀU THEO PHƢƠNG PHÁP NHIỆT PHÁT QUANG 17 1.2.1 Đo liều phóng xạ 17 1.2.2. Tính tuổi khảo cổ 17 1.3. MỘT SỐ VẤN ĐỀ LIÊN QUAN ĐẾN NHIỆT PHÁT QUANG 17 1.3.1. Các nguồn bức xạ hạt nhân 17 1.3.2. Ảnh hưởng của tốc ộ gia nhiệt 18 2 1.3.3. Ảnh hưởng của các loại bức xạ lên ường cong nhiệt phát quang 20 1.3.4. Yêu cầu áp ứng liều tuyến tính của vật liệu làm liều kế 21 CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM 2.1. PHƢƠNG PHÁP ĐO LIỀU 23 23 2.1.1. Chuẩn bị mẫu 23 2.1.2. Chiếu mẫu 25 2.1.3. Cài ặt máy ọc liều Harshaw TLD 3500 27 2.1.4. Cài ặt các thông số o liều theo chư ng trình WinRems 28 2.1.5. Đo ường cong nhiệt phát quang 29 2.1.6. Xuất số liệu từ chư ng trình Winrems 30 2.1.7. Các yếu tố ảnh hưởng ến kết quả o liều 31 2.2. TÍNH CHẤT CỦA VẬT LIỆU DÙNG LÀM LIỀU KẾ 32 2.2.1. Tính chất nhiệt phát quang của liều kế K2GdF5:Tb 32 2.2.2. Tính toán áp ứng liều 33 2.3. THAY ĐỔI CÁC CHẾ ĐỘ ĐO ĐỂ XÁC ĐỊNH QUY TRÌNH ĐO CHO VẬT LIỆU 35 2.3.1. Nghiên cứu tính ồng dạng của ường cong nhiệt phát quang với liều chiếu khác nhau 35 3 2.3.2. Ảnh hưởng của tốc ộ gia nhiệt 36 2.3.3.Ảnh hưởng của kính lọc quang 37 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 41 3.1. PHÂN TÍCH ĐƢỜNG CONG NHIỆT PHÁT QUANG 41 3.1.1. Phân tích ường cong nhiệt phát quang 41 3.1.2. Sự phụ thuộc vào tốc ộ gia nhiệt 43 3.2. ĐÁP ỨNG NHIỆT PHÁT QUANG CỦA K2GdF5:Tb TRÊN CÁC NGUỒN CHIẾU 3.2.1. Kết quả ảnh hưởng của nồng ường cong nhiệt phát quang ộ pha tạp lên 44 44 3.2.1.1. Ảnh hưởng nồng độ pha tạp khi chiếu beta 44 3.2.1.2. Ảnh hưởng nồng độ pha tạp khi chiếu neutron 45 3.2.1.3.So sánh độ nhạy của K2GdF5:Tb và CaSO4:Dy 46 3.2.2. Đáp ứng nhiệt phát quang ối với liều chiếu 48 3.2.2.1. Đáp ứng với liều chiếu gamma. 48 3.2.2.2. Đáp ứng với liều chiếu beta 3.2.2.3. Đáp ứng với liều chiếu neutron 50 51 3.3. CÁC ĐẶC TÍNH ĐO LIỀU CỦA K2GdF5:Tb 55 3.3.1.Nghiên cứu sự suy giảm cường ộ nhiệt phát quang theo thời gian 55 3.3.2. Các bước gia nhiệt khi o liều 56 4 3.3.3. Xây dựng ường chuẩn 54 KẾT LUẬN CHUNG 61 DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 64 5 MỞ ĐẦU Lý do chọn ề tài Các bức xạ hạt nhân hiện nay đang đƣợc ứng dụng rộng rãi trong các lĩnh vực kỹ thuật, sản xuất, đời sống xã hội. Tại các cơ sở có sử dụng đến các nguồn bức xạ hạt nhân nhƣ: nhà máy điện hạt nhân, phòng thí nghiệm hạt nhân, cơ sở y tế, trung tâm chiếu xạ bảo quản thực phẩm,…. luôn tồn tại các bức xạ hạt nhân. Các bức xạ này ảnh hƣởng trực tiếp đến môi trƣờng và sức khỏe con ngƣời nếu không đƣợc kiểm soát tốt. Do đó, để đảm bảo an toàn sức khỏe cho ngƣời sử dụng và môi trƣờng thì luôn cần kiểm tra đo liều các bức xạ, đảm bảo ở trong ngƣỡng an toàn. Có nhiều phƣơng pháp đo liều phóng xạ, trong đó kĩ thuật đo liều theo nguyên lí nhiệt phát quang đã đƣợc áp dụng đạt hiệu quả cao. Phƣơng pháp nhiệt phát quang (Thermo luminescense) đƣợc ứng dụng rộng rãi trong đo liều bức xạ trong lĩnh vực nhƣ đo liều xạ trị, đo liều môi trƣờng và nghiên cứu vật liệu. Những vật liệu đo liều hiện có nhƣ CaSO4:Dy; LiF:Mg,Ti đều nhạy với bức xạ gamma, tuy nhiên độ nhạy của chúng với các loại bức xạ beta và neutron đều thấp. Các nghiên cứu về đo liều của các tia beta và neutron rất ít, các loại liều kế đo liều beta, neutron hiện nay vẫn chƣa xác định đƣợc loại vật liệu có thể dùng làm liều kế. Các nguồn neutron đã đƣợc sử dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nhƣ nghiên cứu vật liệu, phản ứng hạt nhân, xạ trị… do đó yêu cầu liều kế có độ nhạy cao và tin cậy trong đo liều bức xạ hạt nhân là hết sức cần thiết. Các nghiên cứu gần đây cho thấy, một số các hợp chất fluoride pha tạp đất hiếm có độ nhạy nhiệt phát quang khá cao. Vì vậy, các hợp chất fluoride gadolinium pha tạp với ion đất hiếm là các vật liệu đầy hứa hẹn nhằm phát triển phƣơng pháp đo liều bức xạ hạt nhân. Trong đề tài này chúng tôi nghiên cứu trên vật liệu K2GdF5:Tb với các nồng độ pha tạp khác nhau. Vật liệu này có nhiều đặc điểm quan trọng là độ hấp thụ neutron của Gd cao nhất trong số các nguyên tố tự nhiên, do đó tƣơng tác của vật liệu K2GdF5 với chùm neutron rất mạnh. Hơn nữa ion Tb3+ có 6 cƣờng độ phát quang cao ở bƣớc sóng 542 nm, phù hợp với vùng nhạy của ống nhân quang điện trong các máy đo liều nhiệt phát quang. Ngoài ra, việc truyền năng lƣợng từ ion Gd3+ sang ion Tb3+ rất hiệu quả, ion Gd3+ đƣợc kích hoạt nhƣ một trung tâm hấp thụ năng lƣợng và ion Tb3+ là một trung tâm phát quang. Các quá trình này làm tăng cƣờng độ nhiệt phát quang của vật liệu khi đo liều neutron. Vật liệu có tính chất nhiệt phát quang thích hợp sẽ đƣợc ứng dụng làm liều kế để đo liều bức xạ, để lựa chọn một vật liệu sử dụng làm liều kế cần nghiên cứu chi tiết nhiều tính chất nhiệt phát quang của nó nhƣ: khoảng đo liều, đáp ứng năng lƣợng, sự ổn định của liều chiếu theo thời gian, tính đẳng hƣớng, ảnh hƣởng của môi trƣờng, đáp ứng tuyến tính với liều chiếu. Hiện nay vật liệu CaSO4:Dy là liều kế thông dụng và vật liệu K2GdF5:Tb đang đƣợc nghiên cứu cho lĩnh vực đo liều, đặc biệt trong lĩnh vực đo liều neutron, do đó cần có nghiên cứu và so sánh về đặc trƣng nhiệt phát quang của các loại vật liệu này. Với những yêu cầu trên chúng tôi đã chọn đề tài “Nghiên cứ nhiệ h ng c ng i ức xạ hạ nh n 2GdF5 hiện luận văn thạc sĩ chuyên ngành Vật lý kỹ thuật. c nh để thực Mục ích của ề tài Nghiên cứu này đƣợc thực hiện với mục đích tìm kiếm một vật liệu mới có các đặc tính nhiệt phát quang thích hợp để đo liều neutron. Vật liệu K2GdF5:Tb với các nồng độ khác nhau đã đƣợc tổng hợp, sau đó phân tích phổ phát quang và phổ kích thích của vật liệu này. Đây là loại liều kế mới, hƣớng nghiên cứu vật liệu K2GdF5:Tb là một hƣớng mới so với các loại liều kế gamma truyền thống nhƣ CaSO4:Dy và LiF:Mg,Ti, kết quả của đề tài có khả năng ứng dụng trong thực ti n. Nghiên cứu đáp ứng của liều kế K2GdF5:Tb với bức xạ khác nhau gamma, beta, neutron đồng thời so sánh với liều kế gamma thông dụng CaSO4:Dy. Nghiên cứu độ nhạy nhiệt phát quang với liều chiếu thấp, khoảng đo liều tuyến tính và giới hạn liều chiếu cực đại đo đƣợc. Độ nhạy và các 7 thông số đo liều phụ thuộc rất nhiều vào công nghệ chế tạo vật liệu, liên quan đến độ đồng đều của mẫu, nồng độ pha tạp tối ƣu. Ngoài ra giá trị đo liều còn phụ thuộc vào các thông số đo của máy đo và các điều kiện chiếu xạ gamma, beta và neutron khác nhau. Nghiên cứu ảnh hƣởng của chế độ đọc liều trên máy đo nhƣ đặt khoảng nhiệt độ đo, nhiệt độ và thời gian ủ, tốc độ gia nhiệt, sự suy giảm giá trị đo liều sau thời gian lƣu trữ. Nghiên cứu khối lƣợng tối ƣu của vật liệu khi sử dụng trong các lĩnh vực đo liều khác nhau. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu Vật liệu CaSO4:Dy và K2GdF5:Tb chế tạo tại Phòng Vật lý Ứng dụng, Viện Nghiên cứu Ứng dụng Công nghệ Nha Trang. Các nguồn chiếu xạ gamma, beta, neutron thực hiện tại Viện Hạt nhân Đà Lạt, Viện Vật lý, Viện Khoa học Vật liệu. Nghiên cứu quy trình đo trên thiết bị TLD – Reader 3500 cho vật liệu CaSO4:Dy và K2GdF5:Tb với các nguồn chiếu xạ khác nhau. Nghiên cứu vật liệu K2GdF5:Tb với nồng độ pha tạp khác nhau, thành phần pha tạp khác nhau, kính lọc quang khác nhau và tốc độ gia nhiệt khác nhau. Phư ng pháp nghiên cứu - Phƣơng pháp thực nghiệm + Đo đƣờng cong nhiệt phát quang (TL glowcurve) của CaSO4 và K2GdF5 so sánh tính chất nhiệt phát quang của vật liệu cũng nhƣ sự phụ thuộc của các tính chất đó vào cấu trúc vật liệu. + Các mẫu vật liệu đƣợc chiếu xạ bởi các trƣờng bức xạ khác nhau nhƣ: gamma, beta, neutron. Sau đó đo đƣờng cong nhiệt phát quang. + Nghiên cứu đáp ứng liều của K2GdF5 pha tạp Tb, chiếu xạ các mẫu bằng nguồn khác nhau sau đó đo đƣờng cong nhiệt phát quang. Nghiên cứu vùng đáp ứng tuyến tính của vật liệu với liều chiếu. 8 - Thực hiện các chế độ đọc liều khác nhau trên máy Harshaw TLD 3500, thay đổi tốc độ gia nhiệt, nhiệt độ ủ (preheat), vùng nhiệt độ, nghiên cứu ảnh hƣởng của thời gian lƣu trữ mẫu lên giá trị đo liều nhằm xác định quy trình đọc liều tối ƣu. - Số liệu đo đƣợc chƣơng trình WINREM theo máy đo Harshaw TLD 3500, cần xây dựng phần mềm xử lý đƣờng cong đo liều, viết chƣơng trình phân tích các đỉnh đo liều. Xác định cƣờng độ chiếu, nhằm xây dựng đƣờng chuẩn và tính toán các liều chiếu trong các trƣờng hợp chiếu xạ khác nhau. Bố cục của luận văn Ngoài phần mở đầu, kết luận và tài liệu tham khảo luận văn đƣợc chia thành 3 chƣơng: Chƣơng 1: Trình bày về lý thuyết nhiệt phát quang, phƣơng pháp đo liều, nghiên cứu đặc tính của đƣờng cong nhiệt phát quang và phân tích đƣờng cong thành các đỉnh đơn. Chƣơng 2: Quá trình chuẩn bị mẫu, đo đƣờng cong nhiệt phát quang của các vật liệu. Trong phép đo đã thay đổi nguồn chiếu, thay đổi thành phần pha tạp, thay đổi nồng độ pha tạp. Nghiên cứu đáp ứng tuyến tính với liều chiếu. Chƣơng 3: Trình bày kết quả của quá trình đo đạc đƣợc tính toán ở trên và đƣa ra những ý kiến thảo luận về kết quả thu nhận đƣợc làm cơ sở cho những nhận xét, kiến nghị trong phần kết luận. Cuối cùng là phần kết luận rút ra từ kết quả nghiên cứu của luận văn. 9 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1. LÝ THUYẾT NHIỆT PHÁT QUANG 1.1.1. Khái niệm hiện tượng nhiệt phát quang Nhiệt phát quang (Thermo-Stimulated Luminescence hay ngắn gọn là Thermo-Luminescence) là hiện tƣợng phát xạ ánh sáng khi bị đốt nóng của chất điện môi đã đƣợc chiếu xạ trƣớc đó bằng các bức xạ nhƣ tia X, tia ,  hoặc . Cƣờng độ ánh sáng thu đƣợc khi đốt nóng sẽ tỷ lệ với với liều hấp thụ. Việc đo đƣờng cong nhiệt phát quang cho phép ta tính đƣợc liều bức xạ mà vật liệu đã hấp thụ [1, 2]. Vật liệu nhiệt phát quang là vật liệu có khả năng hấp thụ và tích lũy năng lƣợng ion hóa trong suốt quá trình bị phơi chiếu bởi các bức xạ nhƣ tia X, α, β hoặc γ. Sau đó năng lƣợng đƣợc giải phóng dƣới dạng ánh sáng khi vật liệu bị đốt nóng. Rất nhiều vật liệu có tính chất nhiệt phát quang nhƣng để ứng dụng trong đo liều thì vật liệu cần thỏa mãn những yêu cầu khắt khe nhƣ độ nhạy cao, độ tuyến tính cao, độ fading thấp… Trong những năm gần đây, thế giới vẫn đang tập trung nghiên cứu nhiều loại vật liệu khác nhau nhằm tăng cƣờng độ chính xác của việc đo liều bức xạ bằng phƣơng pháp nhiệt phát quang. Đây là một hiện tƣợng rất phổ biến, trong số vài ngàn khoáng vật tự nhiên đã biết có hơn 60 % khoáng vật có hiệu ứng nhiệt phát quang, hiệu ứng này còn đƣợc phát hiện đối với nhiều vật liệu khác, kể cả các tổ chức sống và vật liệu tổng hợp nhân tạo. Các đặc điểm của hiện tượng nhiệt phát quang: - Muốn xảy ra hiện tƣợng nhiệt phát quang thì vật liệu phải tồn tại các mức năng lƣợng nằm trong vùng cấm, các mức này đóng vai trò là những bẫy điện tử và lỗ trống. Khi vật liệu đƣợc chiếu xạ bằng các bức xạ ion hóa, electron bị bắt tại bẫy và lỗ trống bị bắt tại tâm phát quang. Trong quá trình nung nóng vật liệu, electron sẽ nhận đƣợc nhiệt năng và thoát ra khỏi bẫy, tái hợp với lỗ trống tại tâm tái hợp và phát ra photon. 10 - Vật liệu nhiệt phát quang phải là vật liệu cách điện hoặc bán dẫn, kim loại không có hiện tƣợng nhiệt phát quang. - Nhiệt lƣợng mà ta cung cấp cho vật liệu khi nung nóng chỉ là yếu tố kích thích, không phải là nguyên nhân gây ra sự phát quang. Nguyên nhân gây ra sự phát quang là do vật liệu đã hấp thụ năng lƣợng ion hoá từ trƣớc đó. - Các vật liệu này sau khi đã đƣợc kích thích nhiệt để phát quang thì khi nâng nhiệt một lần nữa cũng sẽ không phát quang, do electron đã thoát ra khỏi bẫy. Nếu muốn phát quang thì vật liệu cần chiếu xạ lần nữa. Lƣợng tia phóng xạ tích lũy theo thời gian đƣợc đo đếm bằng các dụng cụ nhƣ liều kế nhiệt phát quang (Thermo luminescense Dosimeter - TLD) và tấm phim (Film Badge). Trên thế giới, nhiệt phát quang là một phƣơng pháp đƣợc ứng dụng rộng rãi từ lâu trong nhiều lĩnh vực khác nhau nhƣ đo liều xạ trị, đo liều môi trƣờng, đo liều xác định tuổi khảo cổ. Tại Việt Nam, trong khoảng mƣời năm gần đây, Viện năng lƣợng nguyên tử Việt Nam đã nghiên cứu và chế tạo liều kế nhiệt phát quang làm dịch vụ đo liều cá nhân. Nhiệt phát quang là hiện tƣợng phát quang xảy ra khi đốt nóng một vật liệu đã bị chiếu xạ trƣớc đó bằng các loại bức xạ ion hóa nhƣ tia X, tia ,  hoặc . Cƣờng độ ánh sáng thu đƣợc khi đốt nóng sẽ tỷ lệ với với liều hấp thụ [1, 5]. Nhƣ vậy, hiện tƣợng nhiệt phát quang của các vật liệu này liên quan đến hai quá trình vật lý là quá trình hình thành các khuyết tật trong mạng tinh thể đóng vai trò các bẫy và tâm tái hợp trong vật liệu và quá trình tích lũy của các điện tích trong bẫy do chiếu xạ và quá trình tái hợp điện tử - lỗ trống do cƣỡng bức nhiệt phát quang. 1.1.2. Giải thích hiện tượng nhiệt phát quang Để giải thích các tính chất nhiệt phát quang, có thể sử dụng lý thuyết vùng năng lƣợng của vật rắn. Trong một tinh thể bán dẫn hoặc điện môi lý tƣởng, ở nhiệt độ rất thấp các mức năng lƣợng trong vùng hóa trị bị chiếm đầy bởi các điện tử. Một vùng khác, ở đó các mức năng lƣợng còn trống 11 (nghĩa là chƣa bị chiếm bởi các điện tử) gọi là vùng dẫn; vùng dẫn tách khỏi vùng hóa trị bởi một khe năng lƣợng Eg gọi là vùng cấm. Tuy nhiên, nếu trong mạng tinh thể có những sai hỏng về cấu trúc hoặc có các tạp chất (gọi chung là các sai hỏng), thì các sai hỏng này có thể tạo ra một số mức năng lƣợng nằm bên trong vùng cấm. E Vùng dẫn 3 2 4 EF Eg T 1 R 2 Vùng hóa trị Hình 1.1. Mô hình đơn giản của nhiệt phát quang gồm 2 mức đối với điện tử và lỗ trống [1, 2]. Hãy xét một mô hình nhiệt phát quang đơn giản có hai mức năng lƣợng trong vùng cấm hình 1.1. Mức T (Trap) nằm ở phía trên mức Fermi (EF) cân bằng và do đó ở trạng thái trƣớc khi mẫu bị chiếu xạ mức này hoàn toàn bị trống. Mức T chỉ có khả năng bắt điện tử trong vùng dẫn, nên nó là một bẫy điện tử. Mức R (Recombination), còn gọi là tâm tái hợp vì có khả năng bắt lỗ trống trong vùng hóa trị là một bẫy lỗ trống đồng thời lại có khả năng bắt điện tử từ vùng dẫn. Nói cách khác, điện tử tự do trong vùng dẫn có thể tái hợp với lỗ trống bị bắt trên mức R. Các quá trình chuyển dời trong vật liệu TL theo mô hình đơn giản gồm: (1) kích thích tạo ra các electron và lỗ trống; (2) bẫy điện tử và bẫy lỗ trống; (3) giải phóng điện tử khỏi bẫy do sự cƣỡng bức nhiệt; (4) tái hợp phát xạ. Trong quá trình tái hợp, năng lƣợng đƣợc giải phóng ra dƣới dạng bức xạ sóng điện từ (photon). 12 Sự hấp thụ bức xạ với năng lƣợng h > Eg gây ra sự ion hóa các điện tử hóa trị, tạo ra các điện tử tự do trong vùng dẫn và các lỗ trống tự do trong vùng hóa trị (chuyển dời 1, hình 1.2). Các hạt tải tự do này có thể tái hợp với nhau hoặc bị bắt trên các bẫy. Trong trƣờng hợp điện tử và lỗ trống tự do tái hợp trực tiếp, năng lƣợng đƣợc giải phóng ra dƣới dạng bức xạ sóng điện từ (photon). Cũng có thể xảy ra trƣờng hợp một phần năng lƣợng đƣợc giải phóng ra đƣợc dùng để kích thích một tâm huỳnh quang (tâm này có thể trùng với tâm tái hợp). Tâm huỳnh quang hồi phục (trở về trạng thái cơ bản) bằng cách phát xạ ánh sáng. Tuy nhiên, trong các chất bán dẫn hoặc điện môi các hạt tải điện có thể bị bẫy tại các mức năng lƣợng trong vùng cấm: các điện tử bị bẫy trên bẫy T và các lỗ trống bị bẫy trên tâm tái hợp R chuyển dời (2) hình 1.2. Xác suất p tính trong một đơn vị thời gian để giải phóng một điện tử khỏi bẫy ở nhiệt độ T tuân theo phƣơng trình Arrhenius [11] p 1   s exp    E  kT  (1.1) Với E là độ sâu của bẫy hay năng lƣợng cần thiết để giải phóng một điện tử từ bẫy lên vùng dẫn (hình 1.1), T là nhiệt độ tuyệt đối, k = 8,61710-5 eV/K là hằng số Boltzmann. Số hạng s đƣợc gọi là thừa số tần số hoặc tần số thoát, trong mô hình đơn giản, s đƣợc xem là một hằng số (không phụ thuộc nhiệt độ) với một giá trị vào bậc tần số dao động mạng, nghĩa là vào khoảng 1010  1014 s-1. Với s = 1010 s-1 sự phụ thuộc của thời gian sống của điện tử trên bẩy  theo E và t thể hiện trên bảng 1.1. Bảng 1.1. Sự phụ thuộc của  vào E và t [11] t °C E (eV) -40 20 100 200 300 0.75 13 ngày 9,1 phút 0,94 s 9,7 ms 270 s 1.00 9200 năm 125 ngày 37 phút 3,1 s 43 ms