Tài liệu Tính toán quá trình sản xuất iodine 125 từ khí xenon 124 chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --------------------- ĐOÀN THỊ THU HIỀN TÍNH TOÁN QUÁ TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125 TỪ KHÍ XENON - 124 CHIẾU XẠ BỞI DÒNG NƠTRON NHIỆT TRONG LÒ PHẢN ỨNG LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – Năm 2019 1 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --------------------- Đoàn Thị Thu Hiền TÍNH TOÁN QUÁ TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125 TỪ KHÍ XENON - 124 CHIẾU XẠ BỞI DÒNG NƠTRON NHIỆT TRONG LÒ PHẢN ỨNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 8440130.04 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: 1. TS. Nguyễn Thế Nghĩa 2. TS. Vũ Thanh Quang Hà Nội – Năm 2019 LỜI CẢM ƠN 2 Để có thể hoàn thành đề tài luận văn thạc sĩ của em, bên cạnh sự nỗ lực cố gắng của bản thân không thể không kể đến sự hướng dẫn nhiệt tình của quý Thầy Cô, cũng như sự động viên ủng hộ của gia đình và bạn bè trong suốt thời gian học tập nghiên cứu và thực hiện luận văn thạc sĩ. Đầu tiên, em xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến hai thày TS. Nguyễn Thế Nghĩa và TS.Vũ Thanh Quang, những người thày đáng kính đã tận tình giúp đỡ và tạo mọi điều kiện tốt nhất cho em hoàn thành luận văn này. Em cũng xin bày tỏ lòng biết ơn đến toàn thể quý thầy cô trong khoa Vật lý, Bộ môn Vật lý hạt nhân, các cán bộ Phòng sau đại học và các học viên lớp cao học 2017 - 2019 đã tận tình truyền đạt những kiến thức quý báu, tạo mọi điều kiện thuận lợi nhất và hỗ trợ cho em trong suốt quá trình học tập nghiên cứu và cho đến khi hoàn thành đề tài luận văn. Cuối cùng, em xin chân thành cảm ơn đến gia đình, các anh chị và các bạn đồng nghiệp đã hỗ trợ cho em rất nhiều trong suốt quá trình học tập, nghiên cứu và thực hiện đề tài luận văn thạc sĩ một cách hoàn chỉnh. Hà Nội, tháng 10 năm 2019 Học viên thực hiện Đoàn Thị Thu Hiền 3 MỤC LỤC Danh mục các ký hiệu, chữ viết tắt và từ khóa ii Danh mục hình vẽ và biểu đồ………………………………………………... iii Danh mục bảng………………………………………………………………. iv Mở đầu………………………………………………………………………... 1 Chƣơng 1: Tổng quan về sản xuất đồng vị phóng xạ trong lò hạt nhân nghiên cứu……………………………………………………………………. 6 1.1. Sản xuất đồng vị trong lò nghiên cứu 7 1.2. Phản ứng hạt nhân 9 1.2.1. Năng lượng của nơtron trong trường lò 9 1.2.2. Các loại phản ứng hạt nhân với nơtron 10 1.2.3. Tiết diện phản ứng 12 1.3. Tính toán hiệu suất đồng vị phóng xạ 14 1.4. Kỹ thuật chiếu xạ 16 1.4.1. Lựa chọn vật liệu bia 16 1.4.2. Đóng gói bia 17 1.5. Những ứng dụng c a đồng vị phóng xạ Iodine -125 trong học 17 Chƣơng 2: Tính toán quá trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124 chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng………………………… 21 hạt nhân 2.1. Quá trình sản xuất Iodine - 125 21 2.1.1 Dạng phân rã và năng lượng 21 2.1.2. Vật liệu bia 22 2.1.3. Sơ đồ nguyên lý quá trình sản xuất Iodine - 125 23 2.2. Sơ đồ tích lũ ròng c a quá trình bắn bia Xenon tự nhiên 4 24 trong lò phản ứng [5] 2.3. Mô tả toán học quá trình tạo thành và phân rã c a các hạt 25 nhân khi chiếu xạ bia Xenon tự nhiên 2.4. Giao diện c a chƣơng trình tính toán Chƣơng 3: Kết quả tính toán và bàn luận………………………………….. 29 31 3.1. Kiểm chứng kết quả tính toán 31 3.2. Sản xuất theo mẻ gián đoạn 33 3.2.1. Sử dụng bia Xenon tự nhiên 33 3.2.2. Sử dụng bia Xenon - 124 có độ giàu >99% 40 3.3. Sản xuất theo vòng lặp tuần hoàn 37 3.3.1. Sử dụng bia Xenon tự nhiên 37 3.3.2. Sử dụng bia Xenon - 124 có độ giàu >99% 40 3.4. Tính toán thời gian chiếu xạ tối ƣu cho sản xuất Iodine - 125 43 tại lò Đà Lạt 3.4.1. Sử dụng bia Xenon tự nhiên chiếu xạ tại kênh chiếu ướt; Φ 12 44 2 = 9.10 n/cm /s 3.4.2. Sử dụng bia Xenon giàu chiếu xạ tại hốc bẫy nơtron; Φ = 13 46 2 2.10 n/cm /s Kết luận 49 Tài liệu tham khảo 51 5 DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA - σ: Tiết diện phản ứng - Φthông lượng chùm hạt a bay tới bia (Na/S) (hạt/cm2/s) - T1/2: Thời gian bán rã của đồng vị phóng xạ - : Hằng số phân rã, - IAEA: Cơ quan nguyên tử năng quốc tế - HEU: Bó nhiên liệu độ giàu cao - LEU: Bó nhiên liệu độ giàu thấp 6 DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ ph biến dùng trong y học hạt nhân 18 Bảng 2.1. Các đồng vị của khí Xenon 22 Bảng 2.2. Kí hiệu các đồng vị, độ giàu, thời gian bán rã, hằng số phân rã λ, tiết diện phản ứng và tích phân cộng hưởng [5] Bảng 3.1. So sánh kết quả tính toán với số liệu của IAEA [3] đối với bia Xenon tự nhiên Bảng 3.2. 32 So sánh kết quả tính toán với số liệu của IAEA [3] đối với bia 32 Xenon giàu Bảng 3.3. Sự ảnh hưởng của độ giàu Xenon - 124 đến hoạt độ và độ sạch của sản phẩm Iodine - 125 Bảng 3.4. Sự ảnh hưởng của thời gian chiếu Xenon giàu đến hoạt độ và độ sạch của sản phẩm Iodine - 125 Bảng 3.5. 28 Thời gian sản xuất tối ưu của một mẻ chiếu xạ 15 ngày 7 36 36 44 DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ BIỂU ĐỒ Hình 1: Cyclotron 30MeV tại Trung tâm Máy gia tốc, Bệnh Viện TƯQĐ108 3 Hình 2: Sản xuất các dược chất phóng xạ 3 Hình 3: Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt 4 Hình 1.1: Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể 8 Hình 1.2: Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng 8 Hình 1.3: Thông lượng nơtron trong trường lò 9 Hình 1.4 Hạt phóng xạ Iodine -125 19 Hình 1.5 Phẫu thuật đặt hạt phóng xạ Iodine -125 tại BV Bạch Mai 20 Hình 2.1: Ứng dụng y học hạt nhân của Iodine - 125 21 Hình 2.2: Sơ đồ chiếu xạ Xenon theo vòng lặp tuần hoàn 23 Hình 2.3: Sơ đồ nguyên lý quá trình sản xuất Iodine -125 24 Hình 2.4: Sơ đồ tạo thành và phân rã của các hạt nhân khi chiếu xạ Xenon tự nhiên 25 Hình 2.5: Sơ đồ tính toán quá trình sản xuất Iodine -125 27 Hình 2.6: Giao diện chính của chương trình 29 Hình 2.7: Giao diện nhập số liệu 29 Hình 2.8: Giao diện kết xuất kết quả tính toán 30 Hình 2.9: Giao diện biểu diễn chi tiết kết quả tính toán 30 Hình 2.10 – 2.11 Mã code của chương trình tích phân số Runge-Kutta bậc 4 31 Hình 3.1: Hoạt độ Iodine -125 trong buồng phân rã khi thay đ i thông lượng nơtron chiếu mẫu 34 Hình 3.2. Hàm lượng Iodine -126 trong sản phẩm 34 8 Hình 3.3: Hoạt độ riêng của sản phẩm Iodine -125 35 Hình 3.4: Hoạt độ của Iodine -125 trong buồng phân rã 38 Hình 3.5: Hàm lượng Iodine -126 trong sản phẩm 39 Hình 3.6: Hoạt độ riêng của sản phẩm Iodine -125 39 Hình 3.7: Hoạt độ Iodine -125 trong buồng phân rã 41 Hình 3.8: Hoạt độ Iodine -126 trong buồng phân rã 41 Hình 3.9: Hàm lượng tạp nhân Iodine -126 trong sản phẩm 42 Hình 3.10: Hoạt độ riêng của sản phẩm Iodine -125 42 Hình 3.11: Thời gian chiếu xạ - Phân rã tối ưu cho 1 mẻ 50 gram Xenon tự nhiên, Φ = 9.1012n/cm2/s 45 Hình 3.12: Sản lượng tối đa Iodine - 125/năm, Thời gian sản xuất 120 ngày/năm, 50 gram Xenon tự nhiên, Φ = 9.1012n/cm2/s 45 Hình 3.13: Hình 3.14: Thời gian chiếu xạ-Phân rã tối ưu cho 1 mẻ 0.5 gram Xenon giàu > 99%, Φ = 2.1013n/cm2/s Sản lượng tối đa Iodine - 125/năm, Thời gian sản xuất 120 ngày/năm, 0.5 gram Xenon giàu > 99%, Φ = 2.1013n/cm2/s 9 47 47 MỞ ĐẦU Tại Việt Nam, từ đầu những năm 2000, nhận thấy vai trò quan trọng và giá trị to lớn của việc ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích hòa bình, Thủ tướng Chính phủ đã ra quyết định phê duyệt chiến lược và quy hoạch t ng thể phát triển, ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích hòa bình đến năm 2020. Trong đó nhấn mạnh: Việt Nam phấn đấu đến năm 2010 phải đảm bảo tự sản xuất để cung cấp 50% nhu cầu về đồng vị và chất phóng xạ, 50% các tỉnh, thành phố có các cơ sở y học hạt nhân và xạ trị, đồng thời quy hoạch và xây dựng năng lực sản xuất, lắp ráp, chế tạo các thiết bị ghi đo hạt nhân, thiết bị X-quang, thiết bị laser và máy gia tốc; Đầu tư xây dựng một số trung tâm ứng dụng bức xạ phục vụ y tế, nông nghiệp và các ngành công nghiệp. Chiến lược ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích hòa bình đến năm 2020 được Thủ tướng Chính phủ phê duyệt tại Quyết định số 01/2006/QĐ-Ttg ngày 3-1-2006. Trong đó, nghiên cứu, ứng dụng bức xạ và đồng vị phóng xạ và phát triển tiềm lực KH&CN hạt nhân phục vụ phát triển kinh tế - xã hội là những nhiệm vụ quan trọng đã được các bộ, ngành, địa phương tích cực thực hiện và thu được nhiều thành tựu. Trong giai đoạn 2016 - 2018, việc ứng dụng bức xạ và đồng vị phóng xạ trong lĩnh vực y tế, công nghiệp, nông nghiệp, tài nguyên và môi trường đã đem lại nhiều kết quả quan trọng. Hiện nay, cả nước có 35 cơ sở y học hạt nhân với trên 45 thiết bị xạ hình. Một số kỹ thuật chụp hình, chẩn đoán hiện đại tương đương với trình độ y học hạt nhân các nước trong khu vực và quốc tế giúp chẩn đoán và điệu trị hiệu quả các bệnh về ung thư, tim mạch và thần kinh tại Việt Nam Cho đến nay, loài người có hai công cụ để sản xuất các đồng vị phóng xạ là lò phản ứng hạt nhân và máy gia tốc. Việt Nam hiện nay đang sở hữu cả 2 công cụ này. Tính đến 2/2019, Việt Nam có 6 máy gia tốc vòng (Cyclotron) dùng để sản xuất các đồng vị phóng xạ và dược chất phóng xạ phục vụ cho chẩn đoán và điều trị bệnh; Đặc biệt là các bệnh gây tử vong cao như ung thư, tim mạch, thần kinh. Các máy gia tốc Cyclotron đó là: 10 1. Eclipse HP Siemens, 11 MeV proton; đặt tại bệnh viện Chợ Rãy Thành Phố Hồ Chí Minh có khả năng sản xuất các đồng vị Florine-18; Oxygen-15 và Nitrogen13. Đưa vào vận hành 3/2009, sản xuất thường quy dược chất phóng xạ 18F-FDG 2. MINItrace, GE, 9,6 MeV proton; đặt tại Viện Khoac học và Kỹ Thuật Hạt Nhân, Hoàng Quốc Việt, Hà Nội có khả năng sản xuất các đồng vị Florine -18; Oxygen -15 và Nitrogen -13. Đưa vào vận hành 2008, sản xuất thường quy dược chất phóng xạ 18F- FDG 3. KOTRON 13, Samyoung, Hàn Quốc, 13MeV proton; đặt tại Trung tâm Khu vực miền trung về Y Học Hạt Nhân và Xạ Trị; có khả năng sản xuất các đồng vị Florine -18; Oxygen -15 và Nitrogen - 13. Đưa vào vận hành 9/2016, sản xuất thường quy dược chất phóng xạ 18F - FDG 4. KOTRON 13, Samyoung, Hàn Quốc, 13MeV proton; đặt tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội; có khả năng sản xuất các đồng vị Florine -18; Oxygen -15 và Nitrogen -13. Đang vận hành sản xuất thử. 5. Cyclotron 18/9, IBA, Bỉ; 18MeV proton và 9MeV dơtron; đặt tại bệnh viện Đa khoa tỉnh Kiên Giang; có khả năng sản xuất Iodine - 124, Iodine - 123, Galium 67, Indium - 111, Carbon - 11, Fluorine - 18, Nitrogen - 13, Oxygen - 15, Natrium - 22 và Valadium - 48. Hiện đang lắp đặt, chưa vận hành thử. 6. Cyclotron 30MeV, IBA, Bỉ; 30MeV proton đặt tại Bệnh viện Trung ương quân đội 108, Thành Phố Hà Nội có khả năng sản xuất nhiều đồng vị và dược chất phóng xạ dùng cho máy chụp hình cắt lớp bức xạ positron (Positron Emission Tomography - PET) và các nhân phóng xạ gamma dùng cho máy chụp hình vi tính bức xạ photon đơn năng lượng (Single Photon Emission Computed Tomography - SPECT). Đưa vào vận hành và sản xuất thường quy 9/2009 phục vụ nhu cầu dược chất phóng xạ cho 5 bệnh viện và trung tâm ung bướu tại Hà Nội. 11 Cyclotron gia tốc H-, E max =30MeV, 4 beanViện line, TƯQĐ108 160KW/h Hình 1:30MeV, Cyclotron 30MeV tại Trung tâmImax=300umA, Máy gia tốc, Bệnh Hình 2: Sản xuất các dược chất phóng xạ Việt Nam sở hữu 1 lò phản ứng hạt nhân TRIGA-MARK II, General Dynamic, Hoa Kỳ, công suất định danh 250KW, đặt tại TP. Đà Lạt, đưa vào vận hành 3/1963, dừng hoạt động 1968. Hoạt động trở lại 3/1984 với công suất định danh 500KW. Lò hạt nhân Đà Lạt là lò phản ứng nghiên cứu dạng bể (pool type research reactor) làm việc bằng nơtron nhiệt, làm chậm bằng nước. Thông lượng nơtron tại bẫy (h=24cm) 12 là khoảng 2.1013n/cm2/s và thông lượng nơtron tại kênh chiếu ướt là khoảng 9.1012n/cm2/s [4]. Các hốc chiếu mẫu của lò dùng để phân tích kích hoạt và sản xuất các đồng vị phóng xạ phục vụ y học và các ngành kỹ thuật khác. Mỗi năm, lò Đà Lạt cung cấp khoảng 350 - 400 Ci của 20 loại đồng vị và dược chất phóng xạ cho 25 khoa, trung tâm ung bướu - y học hạt nhân trên cả nước. Các nhân phóng xạ được sản xuất với hoạt độ lớn ở lò Đà Lạt là: Iodine - 131, Tecnesium - 99m, Phospore - 32, Chrome - 51, Samarium -153, Lutetium - 177 và Gold -198 [1]. Hình 3: Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt Đồng vị phóng xạ Iodine - 125 đã được sản xuất trong lò phản ứng và được đưa vào nhiều ứng dụng trong y tế ở các nước tiên tiến như Mỹ, Nga, Anh, Pháp, Đức, Ấn Độ, Hàn Quốc, Nhật Bản [7]… Tuy nhiên, đồng vị phóng xạ Iodine - 125 chưa được sản xuất tại Việt Nam. Luận văn này lập trình, tính toán lý thuyết, đưa ra các dự báo về sự ảnh hưởng của các thông số đầu vào của quá trình sản xuất Iodine 125 từ bia khí Xenon được chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng đến khối lượng và chất lượng sản phẩm cuối cùng. Các kết quả tính toán thu được là cơ sở dữ liệu để dự báo, định hướng và tối ưu hóa quá trình triển khai sản xuất Iodine 125 trên lò phản ứng, trong đó có lò hạt nhân Đà Lạt. Phương pháp tiếp cận hệ 13 thống và lập trình hướng đối tượng được trình bày trong luận văn này có thể dễ dàng được mở rộng và áp dụng tương tự với việc sản xuất các nhân phóng xạ khác như: Stronsium - 89, Samarium - 153, Relium - 186 và Relium - 188… Luận văn bao gồm: Phần Mở đầu, Phần Kết luận và 03 chương như sau:  Chương 1: T ng quan về sản xuất đồng vị phóng xạ trong lò hạt nhân nghiên cứu  Chương 2: Tính toán quá trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124 chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng  Chương 3: Kết quả tính toán và bàn luận 14 Chƣơng 1 – TỔNG QUAN VỀ SẢN XUẤT ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG LÒ HẠT NHÂN NGHIÊN CỨU Đồng vị phóng xạ có những ứng dụng rộng rãi trong một số lĩnh vực như y học, công nghiệp và nghiên cứu. Sản xuất đồng vị phóng xạ, hợp chất đánh dấu, nguồn phóng xạ đáp ứng nhu cầu của các ngành kinh tế, kỹ thuật đã trở thành các chương trình cấp quốc gia của hầu hết các nước thành viên Nguyên tử năng quốc tế (IAEA). Chỉ có hai công cụ để sản xuất các đồng vị phóng xạ nhân tạo là lò phản ứng hạt nhân và máy gia tốc. Đồng vị phóng xạ sản xuất trong lò phản ứng chiếm một tỷ lệ lớn hơn nhiều đồng vị phóng xạ sản xuất trên máy gia tốc. Vì lò phản ứng có khả năng chiếu xạ mẫu có khối lượng, thể tích lớn, nhiều hốc chiếu đồng thời. Trong khi đó, máy gia tốc chỉ dùng để sản xuất các đồng vị không thể sản xuất trong lò phản ứng hoặc các đồng vị đòi hỏi các tính chất đặc biệt. Quá trình sản xuất đồng vị phóng xạ bao gồm một số bước cơ bản sau: - Chế tạo bia (Target) - Chiếu xạ bia trong lò phản ứng hoặc trên máy gia tốc - Vận chuyển bia đã chiếu xạ đến phòng thí nghiệm phóng xạ - Xử lý hóa học bia đã chiếu xạ, thu sản phẩm mong muốn - Kiểm tra chất lượng sản phẩm theo yêu cầu của mục đích sử dụng - Đóng gói, vận chuyển đến nơi sử dụng. Tất cả các bước đều cần các chuyên gia được đào tạo chuyên sâu về Vật lý hạt nhân, Hóa - dược phóng xạ, an toàn bức xạ và điện tử - điều khiển tự động. Các cơ sở sản xuất đều cần có hạ tầng thiết kế, xây dựng thích hợp và trang thiết bị chuyên dụng như Hotcell, tay máy (manipulator), Robot, máy t ng hợp tự động (Synthesizer), các máy ghi đo, theo dõi, cảnh báo bức xạ và các máy kiểm tra chất lượng tích hợp đầu đo phóng xạ. Lập trình tính toán trình bày trong luận văn này là dự báo tích lũy ròng của các đồng vị Iodine - 125, Iodine - 126 và Iodine - 127 được sản sinh từ phản ứng hạt 15 nhân 124Xe (n,γ)125Xe. Số liệu tính toán thu được không những cho phép dự báo sự ảnh hưởng đồng thời của các thông số điều khiển; Dự báo điều kiện tối ưu cho sản xuất mà còn giảm thiểu rủi ro, giảm chi phí thực hành, xử lý, mẫu nóng. Đó là ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn của đề tài luận văn này. Sản xuất đồng vị trong lò nghiên cứu 1.1. Theo tài liệu của IAEA [7], hiện tại có 278 lò nghiên cứu đang hoạt động trong đó có 73 lò được sử dụng thường quy cho sản xuất đồng vị. Số này được phân làm 2 loại: - Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể (Swimming Pool Reactor): Dùng Uranium giàu làm thanh nhiên liệu và nước nhẹ để làm chậm và tải nhiệt. Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt thuộc loại này với cấu hình vùng hoạt chứa 104 bó thanh nhiên liệu trong đó có 98 bó HEU (Highly Enriched Uranium) có độ giàu Uranium 235 là 36% và 6 bó LEU (Low Enriched Uranium) có độ giàu Uranium - 235 là 19,75% [4]. - Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng (Tank Type Reactor): Dùng nhiên liệu Uranium tự nhiên và nước nặng (D2O) làm chậm và tải nhiệt, phân rã. Đồng vị phóng xạ được sản xuất bằng cách đưa vật liệu bia phù hợp vào dòng nơtron trong lò với 1 khoảng thời gian thích hợp. Trong các lò phản ứng dạng bể, lõi lò nhỏ và có thể nhìn thấy cũng như tiếp cận từ đỉnh trên của bể. Vật liệu bia được hàn kín trong viên nang (capsules); gắn lên giá gá chuyên dụng và hạ xuống vị trí định trước trong vùng lõi để chiếu xạ. Trong các lò phản ứng loại này, việc chiếu mẫu, nạp mẫu và xả mẫu được thực hiện thuận lợi, bằng các dụng cụ đơn giản. Mẫu nóng (mẫu đã được chiếu xạ) được chuyển vào các bình chứa (container) có che chắn bức xạ chuyên dụng và vận chuyển đến phòng thí nghiệm xử lý đồng vị phóng xạ. Trong lò phản ứng dạng thùng (tank type reactor) t hợp chiếu xạ chứa 1 lượng lớn mẫu bia và được hạ vào vùng chiếu bằng giá đỡ chuyên dụng. Vùng chiếu là hotcell được gắn tay máy để thuận tiện cho quá trình nạp và xả bia sau khi chiếu xạ. 16 Sản xuất đồng vị có chất lượng cao và hoạt độ riêng cao phụ thuộc vào bia cũng như điều kiện chiếu xạ. Hình 1.1: Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể Hình 1.2: Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng 17 1.2. Phản ứng hạt nhân Các yếu tố xác định dạng phản ứng hạt nhân đang diễn ra và tốc độ sản xuất sản phẩm là: - Năng lượng và thông lượng của chùm nơtron - Tiết diện kích hoạt của phản ứng mong muốn. - Đặc tính của vật liệu bia 1.2.1. Năng lượng của nơtron trong trường lò Nơtron là hạt trung hòa về điện, do đó nó không bị tác động bởi các eletron trong nguyên tử hay bởi các điện tích dương của hạt nhân. Kết quả là nơtron vượt qua đám mây eletron và tương tác trực tiếp với hạt nhân. Nói cách khác, nơtron va chạm với hạt nhân, không phải với nguyên tử. Nơtron được chia làm 3 loại như sau: Hình 1.3: Thông lượng nơtron trong trường lò - Nơtron nhiệt: Là nhóm các nơtron có trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử, nguyên tử của môi trường xung quanh. Phân bố năng lượng của nhóm nơtron này được biểu diễn bằng phân bố Maxell. Nơtron nhiệt có năng lượng khoảng 0,025 eV ở nhiệt độ 200C. 18 - Nơtron trên nhiệt (epithemal): Là nhóm nơtron có năng lượng trung bình nằm trong khoảng KeV, có ph phân bố năng lượng theo định luật 1/E. - Nơtron nhanh: là nhóm nơtron có năng lượng cao; cỡ 1 MeV, có phân bố năng lượng giống như phân bố của nơtron phân hạch. Ba loại nơtron này có mật độ và vị trí khác nhau trong vùng hoạt của lò: lõi lò có tỷ lệ nơtron nhanh cao. Tỷ lệ này càng ra xa lõi càng giảm. 1.2.2. Các loại tương tác của nơtron v i v t ch t Do không mang điện tích nên khi đi vào môi trường vật chất thì nơtron tương tác rất yếu với các electron. Tương tác của nơtron chủ yếu là với hạt nhân. Tương tác của nơtron với vật chất thông qua 2 quá trình là tán xạ và hấp thụ, trong đó bao gồm các quá trình tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi và các phản ứng hạt nhân. - Tán xạ đàn hồi: Khi một hạt nơtron chuyển động tới và va chạm với một hạt nhân bia thì có sự trao đ i động năng giữa chúng tuân theo định luật bảo toàn năng lượng và xung lượng. Nếu thế năng của hệ không thay đ i, thì động năng sẽ được bảo toàn trong suốt quá trình va chạm. Hiện tượng này được gọi là tán xạ đàn hồi. Trong trường hợp này, nơtron được gọi là bị tán xạ đàn hồi bởi hạt nhân. Quá trình tương tác hạt nhân tương ứng được ký hiệu là (n,n). - Tán xạ không đàn hồi: Quá trình này giống quá trình tán xạ đàn hồi, ngoại trừ hạt nhân chuyển sang trạng thái kích thích. Vì hạt nhân giữ lại một phần năng lượng nên đây là tương tác thu nhiệt. Tán xạ không đàn hồi được ký hiệu là (n,n’). Hạt nhân ở trạng thái kích thích phân rã, phát ra tia γ. Các tia γ hình thành trong tán xạ không đàn hồi trong trường hợp này được gọi là tia γ không đàn hồi. - Chiếm bức xạ: Hạt nơtron tới bị bắt và hình thành hạt nhân hợp phần. Do khối lượng của hạt nhân hợp phần này nhỏ hơn t ng khối lượng của các hạt nhân ban đầu và hạt tới nên photon hay còn gọi là tia gamma tức thời được phát ra với năng lượng chính bằng t ng năng lượng liên kết của nơtron với động năng của nơtron tới, hiện tượng như vậy thường được gọi là hiện tượng bắt phóng xạ hay phản ứng (n,γ), hạt nhân con không bền và thường phân rã β. 19 + Phản ứng loại (n,γ): Chủ yếu các đồng vị phóng xạ sản xuất trong lò phản ứng là sản phẩm của loại phản ứng này. Phản ứng này như là sự bắt giữ bức xạ và chủ yếu với nơtron nhiệt. Ví dụ: 59 27Co 191 77Ir 60 27Co +n 191 77Ir + n +γ +γ (σ = 36barn) (σ = 370barn) Với loại phản ứng này, sản phẩm là chính nguyên tố nằm trong bia chiếu vì vậy không thể tách ra bằng phương pháp hóa học. Do đó hoạt độ riêng phụ thuộc vào thông lượng nơtron trong chùm chiếu. β- : Trong một số trường hợp, phản ứng loại này sản + Phản ứng loại (n,γ) xuất ra đồng vị sống rất ngắn; nó phân rã bởi bức xạ beta tạo ra một đồng vị khác. Ví dụ 130 52Tc 131 * 52Tc + +n 131 52Tc * γ (σ = 67 mnbarn) β- + 13153I Sản phẩm có thể tách bằng phương pháp hóa học khỏi bia. Điều đó cho chúng ta khả năng thu được các đồng vị có hoạt độ riêng rất cao và không chứa chất mang. + Phản ứng đa tầng: Đây là loại phản ứng bắt nơtron liên tiếp. Ví dụ: 186 W(n,γ) 187W(n,γ)188W - Phản ứng hạt tích điện: Các nơtron cũng có thể biến mất trong các phản ứng hấp thụ loại (n,p) và (n,α). + Phản ứng loại (n,p): Phản ứng loại này thường được biết với cái tên là phản ứng ngưỡng. Nó xảy ra với nơtron nhanh có năng lượng vượt một giá trị ngưỡng nhất định. Ví dụ: 58 28Ni +n 58 27Co 32 16S +n 32 15P +p (σ = 4,8 barn) +p (σ = 165 mnbarn) Sản phẩm cũng có thể tách hóa học khỏi vật liệu bia và thu được ở dạng không chất mang và hoạt độ riêng cao. 20