Tài liệu Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích sử dụng kỹ thuật pgnaa với nguồn phát nơtron

  • Số trang: 130 |
  • Loại file: PDF |
  • Lượt xem: 113 |
  • Lượt tải: 0
nguyetha

Đã đăng 8489 tài liệu

Mô tả:

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ------------------------------------------------------ BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC CÔNG NGHỆ CẤP BỘ NĂM 2009 - 2011 NGHIÊN CỨU XÂY DỰNG HỆ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH SỬ DỤNG KỸ THUẬT PGNAA VỚI NGUỒN PHÁT NƠTRON (Mã số: ĐT.03/09.NLNT) CƠ QUAN CHỦ TRÌ: VIỆN KHOA HỌC VÀ KỸ THUẬT HẠT NHÂN CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI: TS., NCVC. NGUYỄN THANH TUỲ Hà nội – 9/2011 -1- BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM ------------------------------------------------------ BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC CÔNG NGHỆ CẤP BỘ NĂM 2009 - 2011 NGHIÊN CỨU XÂY DỰNG HỆ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH SỬ DỤNG KỸ THUẬT PGNAA VỚI NGUỒN PHÁT NƠTRON (Mã số: ĐT.03/09.NLNT) CƠ QUAN CHỦ TRÌ: VIỆN KHOA HỌC VÀ KỸ THUẬT HẠT NHÂN CHỦ NHIỆM ĐỀ TÀI: TS., NCVC. NGUYỄN THANH TUỲ Hà nội – 9/2011 -2- DANH SÁCH THAM GIA THỰC HIỆN ĐỀ TÀI TT HỌ VÀ TÊN HỌC HÀM, HỌC VỊ ĐƠN VỊ CÔNG TÁC 1 Bùi Đắc Dũng TS., NCVC Viện KH&KT Hạt nhân 2 Khuông Thanh Tuấn CN., NCV TT Kỹ thuật hạt nhân Viện KH&KT Hạt nhân 3 Võ Thị Anh ThS., NCV TT Kỹ thuật hạt nhân Viện KH&KT Hạt nhân 4 Đặng Quang Thiệu TS., NCVC TT Gia tốc và Điện tử Viện KH&KT Hạt nhân 5 Nguyễn Văn Sỹ KS., NCV TT Gia tốc và Điện tử Viện KH&KT Hạt nhân 6 Trịnh An Tuấn CN., NCV TT Gia tốc và Điện tử Viện KH&KT Hạt nhân DANH SÁCH CÁC CỘNG TÁC VIÊN 7 Trịnh Văn Giáp TS., NCVC Viện KH&KT Hạt nhân 8 Nguyễn Tuấn Khải TS., NCVC TT NCCB và TÍNH TOÁN 9 Nguyễn Mạnh Hùng KS., KTV TT Gia tốc và Điện tử Viện KH&KT Hạt nhân 10 Vũ Trung Tân CN TT Kỹ thuật hạt nhân Viện KH&KT Hạt nhân 11 Nguyễn Quang Long CN, NCV TT ATBX&MT -3- CÁC NỘI DUNG TRONG BÁO CÁO TT NỘI DUNG TRANG PHẦN I - MỞ ĐẦU 1 PHẦN II - LÝ THUYẾT TỔNG QUAN THIẾT BỊ PHÂN TÍCH THEO PHƯƠNG PHÁP PGNAA 5 I HỆ THIẾT BỊ SỬ DỤNG KỸ THUẬT KÍCH HOẠT NƠTRON 5 1 Các kỹ thuật sử dụng nguồn nơtron 5 2 Nguồn phát Nơtron 7 II CÁC KỸ THUẬT PHÂN TÍCH THAN 10 1 Kỹ thuật huỳnh quang tia X 10 2 Kỹ thuật đo gamma tự nhiên 11 3 Kỹ thuật đo gamma truyền qua 11 4 Kỹ thuật đo gamma truyền qua 2 năng lượng 11 5 Kỹ thuật đo gamma tán xạ ngược 12 6 Kỹ thuật tán xạ Nơtron 12 7 Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời 13 III ỨNG DỤNG KỸ THUẬT PGNAA TRONG NGÀNH THAN 14 1 Các loại thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA 14 2 So sánh kỹ thuật PGNAA với một số kỹ thuật khác 14 3 Tình hình nghiên cứu chế tạo thiết bị PGNAA ở Việt Nam 15 4 Thiết bị phân tích đống PGNAA theo cấu hình của IAEA 16 PHẦN III - NGHIÊN CỨU, THỰC NGHIỆM CHẾ TẠO THIẾT BỊ PGNAA PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN I THIẾT KẾ HỆ PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN PGNAA 19 19 1.1 Cấu hình chung của các thiết bị/máy đo hạt nhân 19 1.2 Nguồn phát nơtron trong hệ đo chế tạo 21 II 23 THIẾT KẾ, CHẾ TẠO HỘP CHỨA NGUỒN VÀ THÙNG ĐO 2.1 Thiết kế hệ chứa nguồn và thùng đo 23 2.2 Chế tạo hộp chứa nguồn và thùng đo 28 -4- 2.3 Nạp nguồn phóng xạ vào hộp chứa nguồn 32 III 33 CHẾ TẠO CÁC KHỐI ĐIỆN TỬ CỦA HỆ PHÂN TÍCH 3.1 Detector BGO. 33 3.2 Tiền khuếch đại 34 3.3 34 Khuếch đại phổ – AMP 3.4 Thiết kế và lắp ráp bộ phân tích biên độ đa kênh – MCA 38 3.5 Phần mềm xử lý tín hiệu biến đổi đa kênh (MCA) 42 IV CHẾ TẠO MẪU THAN CHUẨN CHO HỆ ĐO 42 V 45 I ĐÁNH GIÁ AN TOÀN BỨC XẠ HỆ ĐO PHẦN IV – KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 48 LỚP CHẮN BỨC XẠ GIỮA NGUỒN VÀ ĐẦU THU 48 1.1 Chọn vật liệu che chắn 48 1.2 Lựa chọn cấu hình 49 1.3 So sánh phổ CẤU HÌNH I và CẤU HÌNH V 53 1.4 Lựa chọn lớp chắn tối ưu cho CẤU HÌNH ĐO 54 1.5 Xác định khối lượng than thích hợp theo cấu hình đo 55 II CHƯƠNG TRÌNH XỬ LÝ PHỔ PGNAA 57 2.1 Xây dựng thư viện vạch năng lượng phổ PGNAA của than 57 2.2 Chuẩn năng lượng 59 2.3 Lưu đồ phần mềm 63 2.4 Mô tả các chức năng chính trong chương trình 64 III XÂY DỰNG QUY TRÌNH LÀM ĐƯỜNG CHUẨN ĐỘ TRO 66 3.1 Phương pháp luận 67 3.2 Xây dựng đường chuẩn độ tro 68 3.3 Số liệu thực nghiệm 69 3.4 Kết quả đo xác định độ tro than 74 3.5 Tính sai số kết quả đo 76 3.6 Quy trình làm đường chuẩn 79 IV MỘT SỐ THÔNG SỐ KỸ THUẬT CHÍNH CỦA HỆ ĐO 79 -5- PHẦN V – KẾT LUẬN TÀI LIỆU THAM KHẢO 80 84 PHẦN PHỤ LỤC 1 2 Phụ lục 1.1 Phần mềm xử lý tín hiệu biến đổi đa kênh – MCA. Phụ lục 1.2 DÙNG PHẦN MỀM MOCA ĐỂ MÔ PHỎNG XÁC ĐỊNH CHIỀU DÀY BÃO HÒA MẪU THAN CHO HỆ ĐO PGNAA. 87 94 3 Phụ lục 1.3 Hướng dẫn sử dụng. 103 4 Phụ lục 1.4 Quy trình làm đường chuẩn. 111 PHỤ LỤC 2 – VĂN BẢN LIÊN QUAN 1 Quyết định số 1473/QĐ-BHKCN, V/v phê duyệt giao thực hiện các nhiệm vụ KH&CN cấp Bộ năm 2009-2010. 2 Số 03/09/HĐ/ĐT, ngày 03 tháng 8 năm 2009, Hợp đồng thực hiện đề tài nghiên cứu khoa học và phát triển công nghệ cấp Bộ. 3 Quyết định số 3058/QĐ-BKHVN V/v chỉnh sửa tên và gia hạn thời gian thực hiện đề tài. 4 Biên bản xác nhận tài chính. 5 Quyết định số 49/ QĐ-BKHCN, ngày 17/11/2012, V/v thành lập Hội đồng KHCN đánh giá, nghiệm thu đề tài cấp Bộ. 6 Biên bản đánh giá kết quả đề tài KHCN cấp Bộ, ngày 22/3/2012 của Hội đồng khoa học đánh giá, nghiệm thu cấp Bộ. -6- BẢNG CÁC TỪ TIẾNG ANH VÀ VIẾT TẮT TRONG BÁO CÁO NAA Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích bằng kích hoạt neutron PGNAA Prompt Gamma Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích bằng kích hoạt neutron-gamma tức thời DGNAA Delayed Gamma Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích bằng kích hoạt neutron-gamma trễ INAA the Instrumental Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron công cụ RNAA the Radiochemical Neutron activation analysis – Kỹ thuật phân tích nơtron hóa phóng xạ ENAA Epithermal Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích kính hoạt nơtron trên nhiệt CNAA the Cyclic Neutron Activation Analysis – Kỹ thuật phân tích kich hoạt nơtron tuần hoàn BGO bismuth germanate detetor, Đầu thu BGO Dual energy gamma-ray transmission, Tia gamma truyền qua hai năng lượng X Ray Fluorescence, Kỹ thuật huỳnh quang tia X DUET XRF IAEA International Atomic Energy Agency – Cơ quan Năng lượng nguyên tử quốc tế NCS Nucleonic Control Systems – NCS, các hệ điều khiển hạt nhân CSIRO Công ty cung cấp thiết bị hạt nhân của Úc NDT None Destroy Testing, kiểm tra không phá hủy mẫu TRACER Đánh dấu đồng vị phóng xạ RDC – Hà Nội Regional training and Demonstration Centre, Trung tâm Đào tạo và trình diễn Vùng tại Hà Nội ATBX An toàn bức xạ CNBX Công nghệ bức xạ KHCN Khoa học Công nghệ KTHN Kỹ thuật hạt nhân PTN Phòng thí nghiệm PE Polyethylene PA Paraffin Wax NLNT Năng lượng nguyên tử TCVN Tiêu chuẩn Việt Nam -7- TĐ Tuyệt đối TMĐT Thuyết minh đề tài TKV Tập đoàn Than và Khoáng sản Việt Nam -8- DANH MỤC BẢNG, BIỂU SỐ LIỆU TRONG BÁO CÁO TT TÊN BẢNG, BIỂU TRANG 1 Bảng 3.1 Kết quả tính toán liều bức xạ tổng cộng gây bởi nơtron và gamma ở bên ngoài bộ phận chứa nguồn tại các vị trí cách tâm 1m, 2m và 3m 25 2 Bảng 3.2 Kết quả tính toán liều bức xạ gây bởi nơtron ở bên ngoài thùng tại các khoảng cách 1m, 2m và 3m cách thùng 27 3 Bảng 3.3 Tổng hợp nguyên vật liệu chế tạo thùng đo & hộp chứa nguồn 32 4 Bảng 3.4 Thông số kỹ thuật của ADC 41 5 Bảng 3.5 Kết quả phân tích độ tro và các ôxít trong mẫu than 44 6 Bảng 3.6 Đánh giá ATBX - Giá trị đo liều nơtron và gamma 45 7 Bảng 4.1 Độ truyền qua và phản xạ nơtron của mỗi vật liệu đối với nguồn nơtron 48 8 Bảng 4.2 Thành phần nguyên tố của vật liệu được đánh giá 49 9 Bảng 4.3 Đặc tính của polyethylene và paraffin Wax 49 10 Bảng 4.4 Thư viện vạch năng lượng cơ bản của các nguyên tố chính trong than 57 11 Bảng 4.5 Chuẩn năng lượng bằng Co-60 và Ba-133 cho hệ PGNAA 59 12 Bảng 4.6 Tương quan vị trí kênh và năng lượng các đồng vị Co-60, Ba-133 và H 60 13 Bảng 4.7 Tương quan kênh và năng lượng của Co-60, Ba-133, H và Si 62 14 Bảng 4.8 Tỷ lệ % các ô xít trong tro than 68 15 Bảng 4.9 Hàm lượng nguyên tố trong tro than 68 16 Bảng 4.10 Thông tin chi tiết của 3 đường chuẩn được lập trong thực nghiệm 69 17 Bảng 4.11 Kết quả tính độ tro than từ các phổ thu được 69 18 Bảng 4.12 Nhóm số liệu xác định độ tro trong 3 ngày 72 19 Bảng 4.13 Kết quả xác định độ tro than theo đường chuẩn II 74 20 Bảng 4.14 Kết quả đo và tính sai số 77 -9- DANH MỤC HÌNH VẼ TRONG BÁO CÁO TT TÊN HÌNH TRANG 1 Hình 2.1 Phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời (PGNAA) và phân tích kích hoạt nơtron gamma trễ (DGNAA) 5 2 Hình 2.2 a) Phân tích nguyên tố trong mẫu than bằng kỹ thuật XRF, b) Phân tích trên băng tải bằng kỹ thuật XRF 10 3 Hình 2.3 Nguyên lý của kỹ thuật đo gamma truyền qua 11 4 Hình 2.4 Nguyên lý đo gamma truyền qua hai năng lượng 12 5 Hình 2.5 Nguyên lý đo gamma tán xạ ngược 12 6 Hình 2.6 Nguyên lý đo tán xạ nơtron 13 7 Hình 2.7 Vùng xảy ra tương tác Prompt gamma xung quanh đầu thu hạt nhân 14 8 Hình 2.8 Lựa chọn kỹ thuật hạt nhân cho mục đích xác định độ tro than 15 9 Hình 2.9 Kích thước cấu hình theo thiết kế của IAEA 17 10 Hình 2.10 Thùng đo do Trung Quốc theo thiết kế của IAEA 17 11 Hình 3.1 Cấu hình hệ phân tích độ tro than bằng phương pháp PGNAA 20 12 Hình 3.2 a) Hình vẽ cấu trúc ống phát, b): Hộp điều khiển 22 13 Hình 3.3 Thùng đo thí nghiệm xác định thông lượng ống phát nơtron 23 14 Hình 3.4 Phổ năng lượng của nguồn Cf-252 24 15 Hình 3.5 Cấu trúc của bộ phận chứa nguồn nơtron đồng vị, cường độ 107 n/s 25 16 Hình 3.6 Phổ năng lượng của n tán xạ ra khỏi hộp chứa sau quá trình làm chậm trong paraffin 25 17 Hình 3.7 Phổ năng lượng bức xạ gamma thứ cấp tạo ra 26 18 Hình 3.8 Mô hình hệ phân tích độ tro than sử dụng phương pháp PGNAA 27 19 Hình 3.9 Sự ghi nhận tia gamma tức thời do tương tác của n trong than 27 20 Hình 3.10 Phổ năng lượng của n nhanh (≥ 0.5 MeV) tán xạ thoát ra khỏi thùng 27 21 Hình 3.11 Chế tạo hộp chứa nguồn nơtron đồng vị có suất phát 107 n/s 28 - 10 - 22 Hình 3.12 Bản vẽ chi tiết cơ khí hộp bảo quản nguồn Cf-25 29 23 Hình 3.13 Ảnh quá trình chế tạo các lớp che chắn nơtron cho hộp chứa nguồn 29 24 Hình 3.14 Bản vẽ cơ khí chi tiết khóa bảo vệ thanh giữ nguồn 30 25 Hình 3.15 Bản vẽ cơ khí thùng đo kết nối với hộp bảo quản nguồn phóng xạ 31 26 Hình 3.16 Hệ đo gồm hộp chứa nguồn và thùng đo mẫu 31 27 Hình 3.17 Giá trị suất liều nơtron tại điểm cách nguồn 0,75m 32 28 Hình 3.18 Các dụng cụ và quá trình nạp nguồn vào hộp chứa nguồn 33 29 Hình 3.19 Hiệu suất của dêtctơ NaI và BGO theo năng lượng của photon tới (MeV) 34 30 Hình 3. 20 Sơ đồ nguyên lý của bộ tiền khuếch đại 34 31 Hình 3.21 sơ đồ khối mạch khuếch đại 35 32 Hình 3.22 Dạng xung lối ra từ đầu đo và tác dụng của mạch vi phân. 35 33 Hình 3.23 Nguyên lý làm việc của mạch giữ điểm không 36 34 Hình 3.24 Dạng xung lối vào, lối ra điều khiển bộ phân biệt 36 35 Hình 3.25 Mô tả tác dụng của mạch giữ điểm không 36 36 Hình 3.26 Sơ đồ nguyên lý mạch lọc 36 37 Hình 3.27 Xung lối ra mạch lọc 37 38 Hình 3.28 Sơ đồ nguyên lý mạch khuếch đại 37 39 Hình 3.29 Sơ đồ khối bộ biến đổi ADC 39 40 Hình 3.30 Sơ đồ nguyên lý khối biến đổi ADC 39 41 Hình 3.31 Mạch điều khiển logic và đặt ngưỡng 40 42 Hình 3.32 Mạch giữ đỉnh, phóng điện và phục hồi 40 43 Hình 3.33 Sơ đồ nguyên lý khối thu thập, xử lý số liệu và truyền thông 40 44 Hình 3.34a) Độ phi tuyến vi phân DNL, b) Độ phi tuyến tích phân INL 41 45 Hình 3.35 Thiết bị chế tạo đang thu phổ gamma tự nhiên trong môi trường 42 46 Hình 3.36 Sơ đồ vị trí đo liều bức xạ: VT đo khi nguồn trong container; VĐ vị trí đo khi nguồn ở vị trí đo mẫu 46 47 Hình 4.1 Vật liệu cản xạ để che chắn nơtron 49 - 11 - 48 Hình 4.2 Các cấu hình được thử nghiệm 49 Hình 4.3 So sánh phổ thu được trên 5 cấu hình thử nghiệm 53 50 Hình 4.4 Phổ so sánh giữa phổ thu được trên CHI và CHV 54 51 Hình 4.5 Phổ thu trên cấu hình I với hai độ dày lớp PE 55 52 Hình 4.6 So sánh phổ thu được theo 2 “lớp” than 35cm và 50cm 56 53 Hình 4.7 Phổ của hệ thiết bị PGNAA với nguồn Co và Ba 60 54 Hình 4.8 Đồ thị đường chuẩn năng lượng với nguồn Co và Ba 60 55 Hình 4.9 Xác định vị trí kênh đỉnh H theo vạch phổ năng lượng trong bước 3 60 56 Hình 4.10 Đồ thị đường chuẩn năng lượng Co, Ba và H 61 57 Hình 4.11 Xác định vị trí kênh vạch phổ NL của Si trong bước 4 62 58 Hình 4.12 Đồ thị đường chuẩn năng lượng Co, Ba, H và Nguyên tố Si trong than 62 59 Hình 4.13 Xác định vị trí kênh các đỉnh năng lượng của H và Si 63 60 Hình 4.14 Lưu đồ phần mềm tính toán và xử lý số liệu hệ phân tích độ tro 64 61 Hình 4.15 Phân tích phổ vùng năng lượng cao của phổ thu trên một mẫu đo 66 62 Hình 4.16 So sánh phổ của 4 mẫu than phân tích trên hệ PGNAA 68 63 Hình 4.17 So sánh đỉnh phổ hydro của một mẫu than thu ngày 12/7/2011 72 64 Hình 4.18 So sánh các vùng phổ ROI của một mẫu than 73 65 Hình 4.19 Tương quan giữa độ tro phân tích hóa và độ tro của thiết bị 66 Hình 4.20 Đường cong độ nhạy của hệ thiết bị PGNAA 76 67 Hình 4.21 Đường cong sai số của đường chuẩn và kết quả đo 79 68 Hình 5.1: Mô hình hệ phân tích PGNAA thành hệ đo hiện trường nhờ sử dụng xe tải nhẹ. 82 - 12 - 50-52 73-74 GIỚI THIỆU TÓM TẮT NGHIÊN CỨU CHẾ TẠO THIẾT BỊ PHÂN TÍCH ĐỘ TRO THAN BẰNG PGNAA VỚI NGUỒN PHÁT NƠTRON Dự án hợp tác Vùng Châu Á – Thái Bình Dương (RAS) của IAEA về lĩnh vực NCS triển khai từ năm 2001 đã mang đến nhận thức mới về ứng dụng của kỹ thuật hạt nhân cho các nước tham gia. Qua 4 khóa năm tài chính (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099 và RAS/8/107), bằng việc chuyển giao kỹ thuật pha sau cao hơn pha trước, khắc phục các hạn chế và mở ra thêm ứng dụng mới, trình độ các nước được nâng lên từ việc tiếp cận, tiếp nhận chuyển giao kỹ thuật, đạt đến mức làm chủ và có thể chế tạo ra các thiết bị có tính năng tương tự. Điều mong muốn của sự hợp tác đã trở thành sự thành công của Dự án. Dự án đã viện trợ cho Việt Nam nhiều thiết bị để xây dựng Trung tâm trình diễn Vùng, trong đó có thiết bị đo độ tro theo phương pháp tán xạ ngược gamma và thiết bị đo lỗ khoan thăm dò bằng PGNAA. Năm 2008, Dự án RAS/8/107, IAEA viện trợ nguồn phát nơtron, Việt Nam có trách nhiệm chế tạo hệ đo độ tro đống than bằng kỹ thuật PGNAA. Kỹ thuật phân tích bằng phương pháp kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) là một trong những kỹ thuật phân tích tiên tiến. Ưu điểm của phương pháp đo này là phân tích nhanh, kết quả khá chính xác, không phải gia công mẫu, quá trình phân tích không bị ảnh hưởng của điều kiện môi trường, và phân tích được hầu hết các nguyên tố trong bảng tuần hoàn.... Đề tài “Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro than sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn phát nơtron”, triển khai từ tháng 4/2009, hoàn thành tháng 9/2011 đã thành công trong việc xác định nhanh độ tro than. Hệ đo PGNAA phân tích độ tro than có các thông số kỹ thuật chính sau đây: Kết quả xác định độ tro có sai số tuyệt đối nhỏ hơn 1%; Sử dụng nguồn nơtron Cf-252 có cường độ là 0,85 x 106 n/s; sử dụng đầu thu BGO kích thước 51 x 51mm do hãng REXON chế tạo, ADC có độ phân giải 2000 kênh; Thời gian phân tích mẫu than là 600s – 1000s; Khối lượng mẫu than phân tích là 700 kg; Hệ đo kết nối với máy tính qua cổng USB, chạy trên môi trường Win XP; Liều bức xạ gây bởi nơtron và gamma ở xung quanh hệ đo nhỏ hơn nhiều so với mức liều cho phép theo quy định của IAEA (Liều được phép đối với người làm việc trong môi trường phóng xạ là 5 µSv/h); Đề tài đã xây dựng được các quy trình: Quy trình phân tích độ tro than; quy trình lập đường chuẩn, làm mẫu chuẩn và viết hướng dẫn sử dụng thiết bị. Có hai bài báo đã được đăng tải trên Tạp chí Hoạt động khoa học – Bộ KHCN và Tạp chí Nuclear Science and Technology – Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam. Hệ thiết bị phân tích độ tro than bằng PGNAA trong phòng thí nghiệm, cần được tiếp tục nghiên cứu, hoàn thiện công nghệ để đồng thời với việc xác định độ tro, xác định được hàm lượng các nguyên tố, độ ẩm, chất bốc và nhiệt lượng của than, mở rộng cho các loại đối tượng đo khác và cải hoán thiết bị phòng thí nghiệm thành thiết bị phân tích hiện trường. Từng bước hoàn thiện các kỹ thuật trên, làm cho thiết bị PGNAA ngày càng hoàn thiện, đáp ứng được các yêu cầu khó tính của các ngành công nghiệp. Chính vì ưu điểm nổi bật của PGNAA nên nhất định các thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA sẽ phát triển để đáp ứng nhu cầu tự động hoá trong quá trình công nghiệp hoá ở Việt Nam. - 13 - ABSTRACT RESEARCH AND DEVELOPMENT THE OFF-BELT ANALYSER BY PGNAA IAEA-RCA/RAS on NCS project have been operating from 2001 brought a new conception and approach about application of nuclear and nucleonic techniques in member states. Through 4 cycle of projects (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099 and RAS/8/107), by a step-by-sep technical transfer, higher level on later phase, this technical transfer way has corrected disadvantages and opened new applications, helps the member states from passive receiving to active joining into higher level of technical development for particular application, in each member state. A regional demonstration centre has been set up in Hanoi - Vietnam, to train personnel from around the RCA region in the use of this instrumentation. The centre in Hanoi has been set a coal ash determination instruments using back-scattered gamma and coal ash logging instrument using PGNAA methods. In 2008, through project RAS/8/107, IAEA has aided a neutron generator and Vietnam had a responsibility to develop Ash content Bulk Analysis by PGNAA. Prompt gamma neutron activation analysis technique (PGNAA) is one among advanced techniques over the world. Advantages of this technique are fast analysis, good accuracy, sample process is not required, no influences of measurement environment and analysis of almost elements in the periodic table. Based on this issue, project “Research and development of PGNAA coal ash analyser using neutron generator”, carried out since 9/2009, finished in 9/2011 have achieved the first achievements in fast coal ash determination. Developed Ash content Bulk Analysis by PGNAA has following technical parameters: result of coal ash determined has absolute error less than 1%; uses Cf-252 neutron source with neutron flux of 0.85 x 106 n/s; uses BGO detector with size of 51 x 51mm, 2000 channels of ADC; analysis time is 600s; mass of analysed coal sample is 700 kg; PC connected via USB interface on Window XP; neutron dose and gamma dose around the instruments are less than allowed doses in IAEA safety standards (allowed dose for radiation personnel is 5 µSv/h); The project has created out following procedures: procedure of coal ash analysis, procedure for calibration of ash content, procedure for processing of standard samples; user manual is also written. This Ash content Bulk Analysis by PGNAA system is using in laboratory, and its is needed to study and to improve more, to analyse not only ash content of coal buts also element contents and other parameters, such as moisture, volatiles content and so on of the coal; it is also needed to open new capability of measurements for other object (cement, soil…), and changing the design to be a field an in-situ instrument. It is emphasized to improve this system and technique, step-by-step, to make it suitable for strict requirements of industry in industrialize-modernize process of Vietnam. By revealed advantages of PGNAA technique, this kind of system should be developed and improved to catch the fast development of automation in industry. - 14 - PHẦN I. MỞ ĐẦU I. ĐẶT VẤN ĐỀ, XUẤT XỨ ĐỀ TÀI Kỹ thuật phân tích bằng phương pháp kích hoạt nơtron-gamma tức thời (PGNAA) là một trong những kỹ thuật phân tích tiên tiến, hiện đang có nhiều ứng dụng [33]. PGNAA đang ngày càng được ứng dụng rộng rãi vào phục vụ sản xuất công nghiệp và đời sống [32,34]. Ở các nước có thể tìm thấy rất nhiều ứng dụng, trong rất nhiều ngành và lĩnh vực. Tuy nhiên, do việc xây dựng hệ đo sử dụng kỹ thuật này đòi hỏi phải có trình độ kỹ thuật – công nghệ cao và nguồn kinh phí khá lớn, cho nên trong nhiều năm đã qua, nó vẫn chưa được nghiên cứu - ứng dụng ở Việt Nam. Ở nước ta, việc ứng dụng kỹ thuật hạt nhân đang được triển khai mạnh, nhưng kỹ thuật PGNAA chưa được quan tâm nhiều. Trong công nghiệp, hiện có một số cơ sở sử dụng thiết bị PGNAA với nguồn phóng xạ, nhưng chưa có cơ sở sử dụng thiết bị PGNAA với nguồn phát bức xạ là máy phát hoặc ống phát nơtron. Dự án hợp tác vùng Châu Á – Thái Bình Dương, liên tục trong các năm tài khóa từ năm 2001 đến năm 2005 (RAS/8/089, RAS/8/094, RAS/8/099) về “Lợi ích của việc ứng dụng các phương pháp phân tích kỹ thuật hạt nhân trong kỹ nghệ khai khoáng đối với việc thăm dò và khai thác khoáng sản” do IAEA chủ trì nhằm mục đích giới thiệu, trình diễn và chuyển giao các kỹ thuật phân tích hạt nhân hiện đại trong các lĩnh vực khai thác than và mỏ kim loại. Việt Nam đã tham gia rất tích cực và chủ động trong nghiên cứu triển khai, trình diễn ứng dụng thiết bị, kỹ thuật liên quan và tổ chức các hội thảo quốc tế. Việt Nam và Trung Quốc được chọn để xây dựng hai trung tâm đào tạo và trình diễn Vùng - RDC (Regional training and Demonstration Centre) của dự án đặt tại Hà Nội (Viện KH&KTHN) và Bắc Kinh Trung Quốc. Với vai trò chủ cơ sở RDC, Viện được trang bị một số thiết bị phân tích hạt nhân tiên tiến như: phân tích nguyên tố theo phương pháp XRAY; phân tích độ tro đống than; xác định độ tro vỉa than trong lỗ khoan thăm dò và khai thác than; phân tích mật độ, độ ẩm nền đường; xác định mật độ lỗ khoan khảo sát nền móng công trình. Một số thiết bị điển hình, bao gồm: - Hệ phân tích độ tro lỗ khoan dùng phương pháp gamma-gamma: Sử dụng nguồn Cs-137 hoạt độ thấp để xác định độ tro của các vỉa than trong lỗ khoan. - Thiết bị phân tích độ tro than trong đống than và vỉa than, theo phương pháp đo gamma tán xạ ngược, sử dụng nguồn Cs-137 hoạt độ thấp (370 kBq). - Hệ đo lỗ khoan dùng phương pháp PGNAA: Sử dụng nguồn nơtron Cf-252 thông lượng 107 n/s. Hệ này có thể xác định độ tro và phân tích nguyên tố trong các lỗ khoan thăm dò than và khoáng sản (Sắt, Nhôm, Đồng…). - Hệ đo mật độ, độ ẩm nền đường, PB 102E: sử dụng nguồn Co-60 và Cf-252. - Hệ đo mật độ, độ ẩm dưới nền đường, PB 105: sử dụng Co-60 và Cf-252. Sau giai đoạn khiển khai ứng dụng các thiết bị hạt nhân trên, người sử dụng (End-user) thấy rõ lợi ích cũng như hạn chế của các thiết bị hạt nhân. Ví dụ: Thiết bị phân tích độ tro than trong đống than - vỉa than và thiết bị đo độ tro lỗ khoan, 1 theo phương pháp đo gamma tán xạ ngược, sử dụng nguồn Cs-137 liều thấp (370 kBq) có ưu điểm phân tích nhanh, dễ sử dụng, phục vụ tốt cho quá trình khai thác và chế biến than, nhưng không đạt yêu cầu về độ chính xác và độ tin cậy để bán hàng/ xuất khẩu than; Hệ PGNAA đo lỗ khoan có khả năng phân tích nguyên tố và loại trừ ảnh hưởng của độ ẩm để xác định nhanh độ tro, khắc phục nhược điểm của thiết bị đo độ tro đống theo phương pháp đo gamma tán xạ ngược, nhưng giá thành cao. Từ đó cho thấy thiết bị sử dụng kỹ thuật PGNAA có khả năng rất lớn và nhiều triển vọng ứng dụng để phân tích nguyên tố trong thăm dò - khai thác của ngành than và khoáng sản. Từ đây, Dự án hợp tác Vùng bắt đầu triển khai ứng dụng của hệ phân tích PGNAA có khả năng phân tích nhanh các lượng mẫu lớn như trong đống than (PGNAA for off-belt bulk analyser). Trong năm tài khóa 2004 - 2005 của dự án RAS/8/099, Trung Quốc tự chủ về nguồn Cf-252 và chế tạo cơ khí hệ đo, Dự án cung cấp thiết bị điện tử và phần mềm xử lý. Tiếp theo, năm tài khóa 2007-2009 của dự án RAS/8/107, Dự án cung cấp nguồn Cf-252 cho RDC Hà Nội và Việt Nam tự nghiên cứu chế tạo thiết bị phân tích và các phần mềm xử lý tín hiệu. Hệ xây dựng có cấu hình dựa theo thiết kế của IAEA. Trong khuôn khổ của dự án RAS/8/107 IAEA dự định cung cấp cho Việt Nam nguồn phát nơtron Cf-252 để chế tạo hệ đo. Nhưng do Trung Quốc, nước thành viên, đã chế tạo được ống phát nơtron và đề nghị được cung cấp thử nghiệm trong Dự án nên đã được chuyên gia IAEA chấp thuận. Một ống phát nơtron loại D-D trị giá 35.000 đô la Mỹ đã được cung cấp cho Việt Nam (nhận về Viện tháng 11/2008). Viện KH&KTHN phải xây dựng được hệ thiết bị hoàn chỉnh dựa trên ống phát này. Việt Nam cần có kinh phí đối ứng để chế tạo phần còn lại của thiết bị bao gồm: nhập đầu dò BGO, chế tạo các mạch điện tử xử lý tín hiệu và điều khiển, hệ thống cơ khí, viết phần mềm,…đó là lý do để mở đề tài. Trên cơ sở nguồn phát nơtron do IAEA cung cấp (ống phát và nguồn đồng vị), đề tài xây dựng một hệ thiết bị phân tích nhanh độ tro đống than sử dụng kỹ thuật PGNAA để phục vụ công tác đào tạo, chuyển giao công nghệ trong Vùng và ứng dụng nó trong khai thác và chế biến than ở Việt Nam. Vì lý do như vậy, nên tháng 8/2009, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam và Bộ Khoa học và Công nghệ đã phê duyệt và giao cho Viện Khoa học và kỹ thuật hạt nhân thực hiện đề tài “Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro sử dụng kỹ thuật PGNAA với ống phát nơtron” mã số: ĐT.03/09.NLNT, thời gian thực hiện trong 02 năm, từ tháng 4/2009 đến tháng 3/2011. Tuy nhiên trong quá trình thực hiện, ống phát nơtron đã bị hỏng, đề tài đã mất nhiều thời gian chờ đợi việc trao đổi thông tin, thương thảo và sửa chữa theo sự hướng dẫn của nhà cung cấp. Gần một năm sau, phía Trung Quốc thừa nhận họ không còn khả năng bảo hành (do tác giả đã chuyển công tác khỏi Công ty) nên Chủ nhiệm đề tài đã đề nghị Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân tổ chức hội thảo khoa học để tìm giải pháp tháo gỡ khó khăn. Ngày 27/10/2010 Hội thảo khoa học đã được tổ chức với sự tham gia của nhiều nhà khoa học, có những chuyên gia đã từng làm các thí nghiệm với nguồn nơtron tại Viện Vật lý – Viện Khoa học và 2 công nghệ Việt Nam. Toàn văn biên bản hội thảo và danh sách cán bộ tham gia nằm trong hồ sơ báo cáo tiến độ cuối năm 2010 gửi Bộ KHCN và được sao đăng lại trong Phụ lục 2.3 của Báo cáo kết quả đề tài. Một trong những kết luận rút ra từ hội thảo là: Cần tiếp tục thực hiện đề tài với việc sử dụng nguồn đồng vị để thay cho ống phát bị hỏng; Việc thay đổi nguồn phát nơtron không làm cho mục tiêu của đề tài thay đổi mà chỉ là thay đổi đối tượng nghiên cứu và có chăng là thay đổi một số nội dung có liên quan; Cần đề nghị cấp trên xin kéo dài thời gian thêm một đến hai năm. Đến tháng 12/2010, Bộ KHCN đã ra quyết định số 3058/QĐ-BKHCN về việc chỉnh sửa tên và gia hạn thời gian thực hiện (Phụ lục 2.2). Theo quyết định này, tên đề tài là: “Nghiên cứu xây dựng hệ thiết bị phân tích độ tro sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn phát nơtron”, thời gian thực hiện kéo dài đến 9/2011. II. MỤC TIÊU CỦA ĐỀ TÀI • Xây dựng được một hệ thiết bị phân tích độ tro của than phục vụ công tác khai thác và sản xuất than sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn phát (ống phát/ nguồn đồng vị) nơtron. • Thực hiện nội dung của dự án RAS/8/107 (IAEA cung cấp ống phát nơtron. Phần còn lại do phía Việt nam đầu tư chế tạo). Thiết bị chế tạo được dùng để biểu diễn kỹ thuật đo PGNAA trong các khóa đào tạo tổ chức tại Việt Nam. III. NỘI DUNG NGHIÊN CỨU CHÍNH Đề tài có 5 nội dung, trình bày trong báo cáo như sau: Phần II. LÝ THUYẾT TỔNG QUAN. a. Nội dung 1: Tổng quan về kỹ thuật PGNAA và phương pháp đo độ tro bằng kỹ thuật PGNAA. Trình bày tình hình nghiên cứu ở nước ngoài và ở Việt Nam về kỹ thuật PGNAA; bản chất vật lý của kỹ thuật PGNAA với hai loại nguồn phát nơtron là ống phát và nguồn Cf-252; các phương pháp phân tích hạt nhân xác định độ tro than; tình hình nghiên cứu - ứng dụng kỹ thuật PGNAA phân tích độ tro than ở Việt Nam. Phần III. NGHIÊN CỨU, THỰC NGHIỆM. Gồm các nội dung: • Nội dung 2: Chế tạo thiết bị, gồm: Tính toán, thiết kế và chế tạo hộp chứa nguồn và thùng đo mẫu, các bộ phận này thỏa mãn giải quyết yêu cầu của hệ đo và đáp ứng tiêu chuẩn an toàn bức xạ; chế tạo phần điện tử (tiền khuếch đại, khuếch đại, biến đổi ADC); viết phần mềm (thu, biểu diễn phổ và xử lý số liệu); • Nội dung 4: Chế tạo mẫu than chuẩn. Nội dung này trình bày khái niệm về mẫu than chuẩn, nguyên tắc – quan điểm lựa chọn mẫu than và kết quả thu được. Phần IV. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN. Trình bày các kết quả thực nghiệm: • Nội dung 3: Khảo sát các tham số của hệ thiết bị phân tích đã được chế tạo và Xây dựng đường chuẩn cho thiết bị. Các tham số của hệ thiết bị khi xác định cấu hình đo (xác định vật liệu che chắn bức xạ và độ dày lớp cản xạ cần thiết để loại bỏ tia nơtron và gamma sinh ra bởi vật liệu cản xạ trong quá trình tia nơtron đâm xuyên trực tiếp từ nguồn phát đến đầu thu; • Nội dung 5.1: Xây dựng quy trình phân tích; 3 • Nội dung 5.2 Hướng dẫn sử dụng thiết bị. Hai nội dung 5.1 và 5.2 trình bày trong Phụ lục 1 của báo cáo. Phần V. KẾT LUẬN Kết luận chung về các nội dung đã thực hiện, những cái mới đã thu được, những điểm đạt được và chưa đạt được, những điểm cần nghiên cứu thêm và kiến nghị những vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu, triển khai. IV. THỜI GIAN THỰC HIỆN Thời gian thực hiện từ tháng 4/2009 – 9/2011. V. ĐƠN VỊ THỰC HIỆN Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân – Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam. VI. NGUỒN KINH PHÍ VÀ MỨC KINH PHÍ ĐƯỢC CẤP Nguồn kinh phí Nhà nước, được duyệt 510 triệu, tiết kiệm 10% của năm 2009, nên kinh phí thực hiện là 485 triệu. Kinh phí này không thay đổi mặc dù năm 2010 đã có sự điều chỉnh của một số nội dung liên quan đến nguồn phát nơtron. Đề tài đã xây dựng thành công hệ thiết bị phân tích độ tro than sử dụng kỹ thuật PGNAA với nguồn nơtron Cf-252. Hệ thiết bị này đã đáp ứng được mục tiêu đặt ra với các chỉ tiêu như đã đăng ký: phân tích độ tro than có sai số tuyệt đối trong giới hạn + 1 % so với giá trị phân tích hóa; xây dựng được quy trình phân tích và viết hướng dẫn sử dụng thiết hệ bị. Có hai bài báo được đăng tải. Có được thành công trên, trong quá trình thực hiện đề tài đã nhận được sự tham gia, phối hợp thực hiện có hiệu quả của nhiều cán bộ trong Viện. Đặc biệt là các cán bộ sau đây: TS. Nguyễn Tuấn Khải, chủ trì nhóm nghiên cứu chạy chương trình mô phỏng MCNP để tính toán, thiết kế hộp chứa nguồn - thùng đo mẫu và tích cực phản biện phần tính sai số kết quả đo; TS. Trịnh Văn Giáp đã tích cực phản biện các nội dung có liên quan đến vật lý; CN. Nguyễn Mạnh Hùng đã chủ trì việc chế tạo hộp chứa nguồn và chế tạo mẫu than chuẩn; CN. Nguyễn Quang Long tham gia thu phổ, xác định cường độ phát của ống phát nơtron và CN. Vũ Văn Tân (cán bộ hợp đồng của đề tài) tham gia chạy mô phỏng MOCA, viết phần mềm thu phổ xử lý số liệu và vận hành thiết bị đo thực nghiệm. Thành công trên của đề tài cũng mới chỉ là đáp ứng được mục tiêu của đề tài. Tiềm năng ứng dụng của thiết bị PGNAA này còn rất lớn, thiết bị không chỉ dùng lại ở xác định độ tro than mà còn phải xác định hàm lượng các nguyên tố có trong than, xác định độ ẩm than. Quan trọng nhất là phải chuyển hóa thiết bị, sản phẩm nghiên cứu trong phòng thí nghiệm trở thành thiết bị phân tích hiện trường, thiết bị sử dụng có hiệu quả của các cơ sở ứng dụng (End-user) như kỳ vọng của các Nhà làm chính sách về khoa học công nghệ của Việt Nam và của Dự án RAS về NCS mà IAEA đã và đang quan tâm phát triển. 4 PHẦN II LÝ THUYẾT TỔNG QUAN HỆ THIẾT BỊ PHÂN TÍCH THEO PHƯƠNG PHÁP PGNAA I. HỆ THIẾT BỊ SỬ DỤNG KỸ THUẬT KÍCH HOẠT NƠTRON 1. Các kỹ thuật sử dụng nguồn nơtron [2,6, 30] Các kỹ thuật sử dụng nguồn nơtron đã đóng vai trò quan trọng trong xác định các nguyên tố đối với các mẫu nhiều thành phần nguyên tố. Hình 2.1 là minh họa về nguyên tắc tương tác của nơtron với hạt nhân, làm hạt nhân bị kích thích phát ra các tia gamma – nguyên tắc của phương pháp phân tích kích hoạt nơtron (NAA). Trong sơ đồ ta thấy hạt nhân bền chiếm bắt nơtron nhiệt và phát ra các tia gamma trễ và tức thời. PGNAA Thời gian sống, T1/2 <10-12s Thời gian tương tác DGNAA Thời gian sống của nguyên tố quan tâm Hình 2.1 Phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời (PGNAA) và phân tích kích hoạt nơtron gamma trễ (DGNAA) Kỹ thuật NAA ứng dụng trong phân tích nguyên tố, bao gồm: a. Phân tích kích hoạt notron công cụ (INAA), là phương pháp dựa trên việc sử dụng các công cụ vật lý như các khối điện tử chức năng, máy tính, phần mềm xử lý để thực hiện quá trình thu thập số liệu từ khi kích hoạt nguồn nơtron vào mẫu đo cho đến khi nhận được kết quả phân tích mà không phải thông qua 5 quá trình xử lý bằng các phương pháp hóa học khác. Đây là phương pháp đáng tin cậy và có khả năng phân tích các mẫu lớn từ vài g đến vài kg, thường được coi là kỹ thuật phân tích không phá mẫu và không tạo ra các chất phóng xạ sau khi phân tích; b. Phân tích kích hoạt nơtron hóa phóng xạ (RNAA), là phương pháp mà sau khi chiếu xạ nơtron là quá trình tách chất phóng xạ bằng hóa học và phân tích; c. Phân tích kích hoạt n trên nhiệt (ENAA) trong đó mẫu được bao phủ bằng Cd hoặc Bo và được chiếu bởi dòng n trên nhiệt; d. Phân tích kích hoạt n tuần hoàn (CNAA), mẫu được kích hoạt lặp đi lặp lại và phổ tia gamma sau mỗi lần chiếu sẽ được lấy tổng. Quá trình chiếu xạ được lặp lại cho đến khi hoạt độ tích lũy của các nuclide có thời gian sống dài đủ lớn. Phương pháp này được dùng để tăng cường thống kê số đếm của các đỉnh phổ tương ứng với các nuclide có thời gian sống ngắn; e. Phương pháp phân tích kích hoạt PGNAA. Phương pháp này thu phổ của các tia gamma tức thời phát ra từ phản ứng bắt n. Đây là quá trình phân tích dùng kỹ thuật chiếu nơtron vào mẫu đo; khi chiếu, nơtron bị nhiệt hóa, làm chậm và trong khi khi tương tác với mẫu đo, làm phát ra các gamma tức thời (có thời gian sống, T1/2 <10-12s), đó là các bức xạ gamma đặc trưng của các nguyên tố có trong mẫu đo; sử dụng các công cụ như các khối điện tử chức năng (đầu thu, tiền khuếch đại, khuếch đại, biến đổi ADC, MCA), phần mềm chuyên dụng và xử lý trên máy tính để thu nhận các gamma đặc trưng, xử lý tín hiệu thu được và biến đổi số liệu để cho ra kết quả theo mục đích cần nghiên cứu: như tổng các hàm lượng hay hàm lượng riêng của từng nguyên tố có trong mẫu đo,… Phương pháp này không cần phá mẫu và phân tích được nhiều nguyên tố, trong đó có cả các nguyên tố không thể phân tích dễ dàng bằng các phương pháp trên. Mỗi phương pháp trong số các phương pháp ở trên đều có giới hạn phân tích của nó và phụ thuộc vào nhiều tham số như: lượng mẫu được chiếu xạ, thông lượng n, thời gian chiếu, tổng hoạt độ sau khi chiếu, thời gian đếm, kích thước đầu dò, hình học của phép đo và sự che chắn phông,… Khi 1 vật liệu bị bắn phá bởi chùm n, các tia gamma phát ra nói chung có năng lượng cao và dải phân bố rộng. Nếu cường độ và năng lượng của các tia gamma này được ghi nhận bởi 1 hệ phổ kế phù hợp, thì có thể xác định được hàm lượng các nguyên tố. Các tia gamma này có thể là các tia gamma tức thời hoặc các tia gamma trễ (Hình 2.1). Với các tia gamma trễ ta có phương pháp phân tích kích hoạt gamma trễ (DGNAA). Cùng 1 đầu dò có thể dùng chung cho phương pháp DGNAA và PGNAA. Lưu ý rằng, quá trình thu phổ PGNAA dài, 6
- Xem thêm -