Tài liệu Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử rydberg trong trường laser xung cực ngắn

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM KHOA VẬT LÝ NGUYỄN TẤN PHÚ NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ MÃ NGÀNH: 102 TP. HỒ CHÍ MINH – 05/2018 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM KHOA VẬT LÝ NGUYỄN TẤN PHÚ NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ MÃ NGÀNH: 102 GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN TS. PHAN THỊ NGỌC LOAN TP. HỒ CHÍ MINH – 05/2018 Lời cảm ơn Lời đầu tiên, tôi xin gửi lời tri ân chân thành và sâu sắc nhất đến TS.Phan Thị Ngọc Loan, giáo viên hướng dẫn khóa luận tốt nghiệp của tôi. Không chỉ luôn theo sát, hướng dẫn tận tình mà cô còn luôn động viên tinh thần và đưa ra những lời khuyên kịp thời, giúp tôi vượt qua được những khó khăn trong suốt thời gian thực hiện khóa luận. Bên cạnh đó, tôi xin chân thành cảm ơn thầy Hoàng Văn Hưng, người viết chương trình tính toán phát xạ HHG, đã cho phép tôi sử dụng chương trình cũng như góp ý giúp tôi hoàn chỉnh khóa luận. Tôi cũng gửi lời cảm ơn đến bạn Trần Dương Anh Tài, người đã cung cấp mẫu template luận văn LATEX giúp khóa luận của tôi được trình bày một cách chuyên nghiệp. Ngoài ra, tôi cũng xin gửi lời cảm ơn đến toàn thể các thầy cô cũng như các anh chị đang làm việc trong phòng Vật lý lý thuyết, đặc biệt là bạn Phan Anh Luân, đã tạo điều kiện thuận lợi cho việc học tập cũng như hỗ trợ tôi trong suốt quá trình thực hiện khóa luận. Khóa luận này có lẽ sẽ không hoàn chỉnh nếu thiếu những ý kiến đóng góp về chuyên môn của các thầy cô trong hội đồng, đặc biệt là phản biện thầy Lê Đại Nam. Những ý kiến đóng góp của các thầy cô cũng giúp tôi hiểu thêm về bức tranh vật lí trong đề tài của mình. Cuối cùng, không thể không nhắc đến sự quan tâm, động viên to lớn đến từ gia đình và bạn bè, những người luôn động viên, sát cánh bên tôi trong những lúc khó khăn, giúp tôi hoàn thành đề tài của mình. Xác nhận của giảng viên hướng dẫn Tp. Hồ Chí Minh, tháng 05, năm 2018 Sinh viên TS. Phan Thị Ngọc Loan Nguyễn Tấn Phú Xác nhận của chủ tịch hội đồng TS. Nguyễn Ngọc Ty Mục lục Trang Danh sách hình vẽ ii Mở đầu 1 1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và mô hình nguyên tử Rydberg 4 1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 1.2 Mô hình nguyên tử Rydberg . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 2 Phương pháp nghiên cứu 11 2.1 Mô hình bài toán . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2 Cách tiếp cận cổ điển . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.3 Cách tiếp cận lượng tử . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 3 Kết quả và thảo luận 16 3.1 Vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg tại trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p bằng mô hình cơ học cổ điển . . . . . . . . . . 16 3.2 Giả thiết về thời điểm ion hóa của electron . . . . . . . . . . . . . . . . 19 3.3 Phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập . . . . . . . 21 3.4 Ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG 24 Kết luận và hướng phát triển đề tài 27 Tài liệu tham khảo 28 i Danh sách hình vẽ Trang Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể hiện mối quan hệ giữa cường độ và bậc của phổ HHG. Khoảng cách giữa hai mũi tên là miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải là vị trí điểm dừng. . . . . . . . . . . . . . . . 5 Hình 1.2: Mô hình 3 bước mô tả sự phát xạ sóng HHG. . . . . . . . . . . 6 Hình 1.3: Mô hình nguyên tử Rydberg với 1 electron ở trạng thái kích thích. 9 Hình 2.1: Điện trường laser (đường nét liền) với các thông số như đề cập trong mục 2.1. Đường nét đứt mô tả hàm bao của trường laser. Hình 2.2: Quá trình lan truyền được khảo sát một chiều với x0 là tọa độ electron ở trạng thái ban đầu. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Hình 3.1: 12 13 Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 1s (nét đứt) và trạng thái 6p (nét liền) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái cơ bản 1s (x0 (1s) = 1 a.u). 18 Hình 3.3: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0 (6p) = 45 a.u.). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Hình 3.4: Thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm (a) t = 0, (b) 0.06T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Hình 3.5: 18 19 Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p khi sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2 . Hình 3.6: . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 Mối quan hệ giữa động năng quay về và các thời điểm ion hóa thuộc khoảng [0, 0.2T ]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ii 21 Hình 3.7: Mối liên hệ giữa động năng quay về của electron với vị trí ban đầu x0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Hình 3.8: 22 Phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s, trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p, khi sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2 . . . . . . Hình 3.9: 23 Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 6p (nét liền) và trạng thái 1s + 6p (nét đứt) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 Hình 3.10: Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p và trạng thái chồng chập 1s + 6p. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 Hình 3.11: Mối quan hệ giữa độ dài xung laser và vị trí điểm dừng phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s (x0 = 1 a.u) và trạng thái chồng chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) theo 2 hướng tiếp cận. (a) Tính toán cổ điển, (b) Tính toán TDSE. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii 26 Mở đầu Một trong những bài toán được cộng đồng khoa học hiện nay quan tâm đặc biệt chính là tìm hiểu cấu trúc của nguyên tử và phân tử, từ đó giúp con người hiểu được bản chất nhằm dự đoán và từng bước can thiệp vào các quá trình trung gian trong phản ứng hóa học của các chất. Một trong những công cụ đắc lực cho bài toán này chính là nguồn laser xung cực ngắn (vào cỡ femto giây), cường độ cao. Khi cho nguồn laser này tương tác với vật chất, nhiều hiệu ứng quang học phi tuyến xuất hiện, trong đó có sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao – phát xạ HHG (High Harmonic Generation) [1]. HHG là chùm photon có năng lượng bằng một số nguyên lần năng lượng của laser ban đầu. Phổ HHG có nhiều tính chất đặc biệt mang thông tin cấu trúc của nguyên tử, phân tử nên HHG được sử dụng để trích xuất thông tin cấu trúc như trong công trình chụp ảnh orbital lớp ngoài cùng phân tử N2 từ phổ HHG của Itatani và cộng sự năm 2004 [2]. Đồng thời, phát xạ HHG cũng là cơ chế chính tạo nguồn laser xung atto giây, cho phép nghiên cứu các chuyển động cực nhanh như chuyển động của electron trong phân tử, nguyên tử; đồng thời mở ra hướng nghiên cứu mới có tên là “attosecond science” (khoa học thang thời gian atto giây) [3]. Để rút ngắn chiều dài của laser xung atto giây thì cần phải nâng cao năng lượng, chính là vị trí điểm dừng của phổ HHG [4]. Giá trị này được dự đoán thông qua biểu thức ~ω = Ip + 3.17Up trong mô hình ba bước bán cổ điển của nhóm Lewenstein, với Ip và 3.17Up lần lượt là thế ion hóa nguyên tử và động năng quay về cực đại của electron [5]. Bằng cách sử dụng ion với thế ion hóa lớn hơn rất nhiều so với nguyên tử làm đối tượng tương tác với laser, nhiều nhóm nghiên cứu đã nâng được vị trí điểm dừng phổ HHG lên rất cao, như nhóm của Gibson với năng lượng HHG tạo bởi ion Ar lên đến 250eV, tăng gấp đôi so với việc sử dụng khí Ar [6]. Một cách khác để 1 tăng năng lượng của HHG đó là sử dụng laser có cường độ lớn để tăng thế trọng động Up , tức tăng động năng quay về cực đại của electron. Tuy nhiên, cả hai cách làm trên đều làm giảm đáng kể cường độ HHG. Nhằm cải thiện điều này, phương án chuẩn bị trạng thái ban đầu của nguyên tử là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và kích thích đã được đề xuất lần đầu bởi Burnett và các cộng sự vào năm 1996 [7, 8]. Trạng thái chồng chập trên có thể được tạo ra nhờ vào cơ chế kích thích cộng hưởng đa photon [9] (multiphoton resonant excition) hoặc sử dụng một xung laser có bước sóng dài làm xung bơm [10]. Kết quả, phổ HHG khi nguyên tử ở trạng thái chồng chập có năng lượng điểm dừng lớn, hiệu suất phát xạ cao [7, 8, 11]. Dựa vào những ý tưởng trên, Zhai và các cộng sự sử dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích bậc cao làm đối tượng tương tác với laser trong các công trình [10, 12] nhằm nâng cao đồng thời năng lượng cũng như cường độ HHG. Kết quả cho thấy vị trí điểm dừng cũng như cường độ HHG tăng đáng kể so với việc chỉ sử dụng trạng thái cơ bản của nguyên tử. Công trình [12] đã giải thích cụ thể kết quả này thông qua việc giải số phương trình TDSE cũng như đề xuất mô hình cổ điển cho rằng sự gia tăng vị trí điểm dừng của phổ HHG liên quan chặt chẽ đến vị trí ban đầu của electron tại thời điểm ion hóa. Tuy nhiên, sự ảnh hưởng của thời điểm ion hóa, một yếu tố theo đánh giá của chúng tôi là quan trọng, lên vị trí điểm dừng phổ HHG lại không được trình bày cụ thể. Bên cạnh đó, cũng trong [12], các tác giả chỉ ra rằng năng lượng photon tương ứng điểm dừng phụ thuộc vào độ dài xung laser tương tác. Tuy nhiên, điều này chưa được giải thích cụ thể trong [12]. Do đó, trong luận văn này, chúng tôi thực hiện đề tài "Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg trong trường laser xung cực ngắn" với mục tiêu đưa ra lời giải thích chi tiết bằng mô hình cổ điển sự hình thành công thức vị trí điểm dừng phổ HHG được tạo ra từ quá trình tương tác giữa laser xung cực ngắn với nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập. Nghiên cứu này sẽ là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo về HHG tạo bởi nguyên tử Rydberg trong nỗ lực tạo ra các nguồn xung laser atto giây cường độ cao. Với mục tiêu trên, các nội dung chính cần được giải quyết bao gồm: • Đưa ra công thức vị trí điểm dừng phổ HHG của nguyên tử Rydberg N e được 2 chuẩn bị ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích bằng mô hình cổ điển; • Hệ thống cơ chế phát xạ HHG ở trạng thái chồng chập; • Khảo sát sự ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG. Cấu trúc của luận văn gồm ba chương. Mô hình ba bước bán cổ điển giải thích bức tranh vật lí của hiệu ứng phát xạ HHG cũng như tổng quan các phương án nâng cao năng lượng và cường độ HHG được trình bày trong phần đầu của chương 1. Nguyên tử Rydberg, đối tượng nghiên cứu của luận văn, được giới thiệu chi tiết trong phần còn lại của chương này. Chương 2 trình bày mô hình bài toán với các thông số cụ thể và phương pháp tính phương trình chuyển động cũng như động năng quay về cực đại của electron bị ion hóa từ nguyên tử Rydberg bằng cơ học cổ điển. Phương pháp tính phổ HHG cũng như mật độ phân bố trạng thái theo bán kính bằng cơ học lượng tử cũng được đề cập trong phần cuối của chương này. Ở chương 3, các kết quả của luận văn được trình bày vào thảo luận. Phần đầu chương, vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg ở trạng thái cơ bản và kích thích 6p bằng mô hình cổ điển được trình bày. Giả thiết về thời điểm ion hóa được đưa ra tiếp theo nhằm giải thích công thức năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG ở trạng thái kích thích 6p và chồng chập, từ đó hệ thống cơ chế phát xạ HHG ở trạng thái chồng chập. Cuối chương trình bày sự ảnh hưởng của độ dài xung laser tương tác lên năng lượng phổ HHG ở cả hai trạng thái cơ bản và chồng chập. Kết thúc luận văn là phần kết luận và hướng phát triển của đề tài. 3 Chương 1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và mô hình nguyên tử Rydberg 1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao Trong quang học phi tuyến, khi cho laser xung cực ngắn, cường độ cao tương tác với nguyên tử hoặc phân tử thì xuất hiện các hiệu ứng phi tuyến khác nhau. Một trong những hiệu ứng quan trọng là sự phát xạ photon với tần số bằng bội nguyên lần tần số laser ban đầu, được gọi là bậc của photon. Bậc này có giá trị lớn, tương ứng với năng lượng của photon phát ra lớn hơn nhiều so với năng lượng laser, nên hiệu ứng này được gọi là hiệu ứng phát xạ sóng điều hòa bậc cao – phát xạ HHG. Để xảy ra hiệu ứng phát xạ HHG, ta phải sử dụng laser có trường mạnh so với trường Coulomb của nguyên tử hoặc phân tử, tức có cường độ vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 [5]. HHG có nhiều tính chất đặc trưng, được biểu diễn qua đồ thị phổ hình 1.1, thể hiện mối liên hệ giữa cường độ và bậc của HHG. Ban đầu cường độ của HHG rất lớn, sau đó giảm mạnh ở một vài bậc đầu tiên để tiến tới miền phẳng (plateau region). Tại đây, cường độ của HHG gần như không đổi trong một miền rộng của tần số. Kết thúc miền này là vị trí điểm dừng (cut-off), nơi mà cường độ của HHG từ đó giảm mạnh. Đã có nhiều mô hình được để xuất để giải thích cơ chế của sự phát xạ HHG, trong đó, mô hình bán cổ điển 3 bước của Lewenstein và cộng sự xây dựng vào năm 1994 [5] được cộng đồng công nhận và sử dụng rộng rãi vì sự rõ ràng về bức tranh vật lý. Theo đó, quá trình phát xạ HHG trong nguyên tử được mô tả trong hình 1.2, cụ 4 Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể hiện mối quan hệ giữa cường độ và bậc của phổ HHG. Khoảng cách giữa hai mũi tên là miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải là vị trí điểm dừng. thể: i. Dưới tác dụng của laser, rào thế Coulomb của nguyên tử bị bẻ cong. Lúc này, nguyên tử có thế ion hóa Ip xác định sẽ tồn tại xác suất ion hóa xuyên ngầm từ trạng thái cơ bản ra khỏi nguyên tử, tiến đến vùng năng lượng liên tục. Ở đây, giả thuyết gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) được sử dụng, cho rằng đóng góp của các electron ở các trạng thái kích thích vào quá trình tương tác trên là không đáng kể. Bước này được gọi là quá trình ion hóa trường mạnh (hình 1); ii. Sau khi thoát ra ngoài nguyên tử, electron được gia tốc bởi điện trường của laser và ion mẹ. Tuy nhiên, vì cường độ điện trường của laser (vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 ) đủ lớn so với thế Coulomb của nguyên tử (chỉ vào khoảng 5 109 W/cm2 ) nên sự tương tác của ion mẹ lên electron trong vùng năng lượng liên tục này được bỏ qua. Bước này được gọi là quá trình lan truyền (hình 2); iii. Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều. Electron bị kéo ngược lại tái kết hợp với ion mẹ, chuyển mức về trạng thái cơ bản và phát ra các bức xạ thứ cấp bậc cao chính là HHG. Bước này được gọi là quá trình tái kết hợp (hình 3). Hình 1.2: Mô hình 3 bước mô tả sự phát xạ sóng HHG. Cũng trong công trình [5], các tác giả đã đưa ra biểu thức xác định năng lượng của HHG với giả thiết electron có vận tốc ngay khi tiến vào trường liên tục bằng 0: EHHG ≤ Ip + 3.17Up . (1.1) Trong biểu thức trên, thế trọng động Up chính là động năng trung bình của electron trong một chu kì dao động trong trường laser, được xác định bằng biểu thức: (E0 )2 Up = , 4ω 2 (1.2) với ω là tần số của trường laser. Dấu bằng trong biểu thức (1.1) xảy ra ứng với trường hợp động năng quay về (động năng tại thời điểm tái kết hợp) của electron đạt giá trị cực đại 3.17Up . Đây cũng chính là bậc cao nhất của phổ HHG, thu được tại vị trí điểm dừng, được xác định bằng biểu thức: Nđiểm dừng = 1 (Ip + 3.17Up ) . ω 6 (1.3) Trong nỗ lực nâng cao vị trí điểm dừng của phổ HHG nhằm rút ngắn độ dài laser xung, rất nhiều phương án khác nhau đã được đề xuất. Biểu thức (1.3) cho thấy năng lượng HHG có thể được nâng cao bằng cách tăng thế ion hóa Ip như trong công trình [6] của nhóm Gibson khi phổ HHG tạo bởi ion Ar với Ip cao có năng lượng lên đến 250eV , tăng gấp đôi so với việc sử dụng khí Ar với Ip thấp hơn. Tuy nhiên, vì Ip tương ứng với năng lượng cần thiết để đưa electron ra vùng liên tục lớn nên xác xuất ion hóa của nguyên tử cũng như cường độ phổ HHG thu được sẽ giảm đi đáng kể. Một cách khác đó là tăng thế trọng động Up , tương ứng với việc tăng cường độ điện trường đỉnh E0 hoặc tăng bước sóng λ (tương ứng với giảm tần số) của laser theo biểu thức (1.3). Về lý thuyết, cường độ điện trường đỉnh E0 tỉ lệ với cường độ laser, vì vậy việc tăng cường độ laser tương ứng với việc electron được gia tốc mạnh hơn, làm tăng giá trị động năng quay về cực đại. Tuy nhiên, điều đáng lưu ý là việc tồn tại giá trị cường độ bão hòa của vùng ion hóa xuyên ngầm. Nếu cường độ laser vượt quá giá trị này, xác suất electron quay về tái kết hợp với lõi để tạo thành HHG bị giảm đáng kể. Nghĩa là mặc dù có động năng rất lớn, rất ít electron tham gia đóng góp vào quá trình tạo HHG, nên cường độ của phổ HHG cũng giảm đi đáng kể. Việc sử dụng laser với bước sóng dài cũng đã được thực hiện trong công trình [13] của Shan và cộng sự năm 2001. Bước sóng của laser tăng từ 0.8µm lên 1.51µm làm cho năng lượng HHG tăng lên hơn gấp 2 lần, cụ thể là từ 64eV lên đến 160eV với nguyên tử Ar. Dù vậy, cách làm này vẫn không tránh được việc cường độ HHG giảm đi, vì theo mô hình của Lewenstein, cường độ HHG tỉ lệ với λ−3 [5]. Nhằm cải thiện cường độ HHG, phương án cho laser tương tác với nguyên tử có trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích lần đầu được đề xuất vào năm 1996 bởi Brunet và các cộng sự trong các công trình [7, 8]. Theo đó, với một laser có cường độ trung bình thích hợp, tức cường độ vừa đủ để ion hóa electron ở trạng thái cơ bản nhưng lại quá yếu đối với electron ở trạng thái kích thích, cường độ phổ HHG thu được từ trạng thái chồng chập sẽ tăng đáng kể. Với cơ sở này, trạng thái chồng chập ban đầu trở thành đối tượng nghiên cứu quan trọng trong các nghiên cứu tiếp theo [11, 14] với mục đích gia tăng đồng thời năng lượng và cường độ phổ HHG. Tiếp nối các ý tưởng trên, Zhai và cộng sự đề xuất sử 7 dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái ban đầu là trạng thái chồng chập làm đối tượng tạo phổ HHG. Kết quả thu được trong các công trình [10, 12] cho thấy năng lượng và cường độ HHG tăng đáng kể so với phổ HHG của nguyên tử thường ở trạng thái cơ bản được dự đoán bởi mô hình ba bước. Trên đây là tổng quan về lý thuyết phát xạ HHG bằng mô hình ba bước và một số phương án nhằm nâng cao năng lượng, cường độ phổ HHG. Trong phần tiếp theo của chương, đối tượng của luận văn, mô hình nguyên tử Rydberg sẽ được trình bày một cách chi tiết. 1.2 Mô hình nguyên tử Rydberg Nguyên tử Rydberg là nguyên tử có một hay nhiều electron ở trạng thái kích thích bậc cao, với số lượng tử chính n lớn và nằm cách xa hạt nhân. Trong trường hợp chỉ có một electron ở trạng thái kích thích, nguyên tử Rydberg có cấu trúc tương đồng với một nguyên tử Hydro ở trạng thái cơ bản. Điểm khác biệt duy nhất của 2 loại nguyên tử này là lõi của nguyên tử Rydberg được cấu tạo từ hạt nhân cùng với các electron còn lại, vì vậy nó là ion có điện tích hiệu dụng là Zeff e [15] được minh họa trong hình 1.3. Sự kiện đánh dấu sự xuất hiện của nguyên tử Ryberg chính là khi Johann Balmer đưa ra công thức xác định bước sóng dãy quang phổ vạch nằm trong vùng ánh sáng nhìn thấy của nguyên tử Hydro vào năm 1885. Đối với chúng ta ngày nay, đó chính là dãy Balmer được tạo bởi sự chuyển mức năng lượng của các electron ở trạng thái kích thích cao về trạng thái có n = 2. Ba năm sau, nhà vật lý người Thụy Điển Johannes Rydberg đưa ra một công thức tổng quát hơn nhằm xác định bước sóng của các dãy quang phổ vạch được gọi là công thức Rydberg. Trong công thức này xuất hiện hằng số Rydberg (Ry ), đặc trưng cho sự chuyển vạch của quang phổ không chỉ trong nguyên tử Hydro mà còn trong các nguyên tử khác. Tuy nhiên, phải đến năm 1913 khi Niels Bohr đề xuất mô hình bán cổ điển mô tả cấu tạo nguyên tử, bức tranh vật lí về nguyên tử Rydberg và sự chuyển mức năng lượng của các electron mới được hiểu rõ [15]. Mô hình Bohr là sự cải tiến của mô hình nguyên tử Rutherford, bằng cách thêm vào 2 tiên đề về quỹ đạo dừng và điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo. 8 Hình 1.3: Mô hình nguyên tử Rydberg với 1 electron ở trạng thái kích thích. Áp dụng định luật II Newton cho một electron khối lượng m, điện tích −e chuyển động tròn bán kính r xung quanh hạt nhân với điện tích +Ze: kZe2 mv 2 = 2 , r r với k = 1 , 0 là hằng số điện. 4π0 Tiên đề 2 của Bohr về điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo cho ta: mvr = n~. Kết hợp 2 phương trình trên, ta thu được biểu thức xác định bán kính quỹ đạo phụ thuộc vào số lượng tử chính n: r= n2 ~ 2 . Ze2 mk (1.4) Năng lượng của các trạng thái dừng cũng được xác định :   2 2 E = Wđ + Wt = mv + 2 − kZe r =− k 2 Z 2 e4 m . 2n2 ~2 (1.5) Dấu âm ở biểu thức (1.5) chứng tỏ năng lượng của các trạng thái này là năng lượng liên kết giữa electron và hạt nhân. Theo định luật bảo toàn và chuyển hóa năng lượng, 9 các dãy quang phổ với bước sóng nhất định có năng lượng chính bằng sự chênh lệch năng lượng khi electron chuyển trạng thái :  2 2 4 k Z e m W2 − W1 = 2~2 1 1 − 2 2 n1 n2   = Ry 1 1 − 2 2 n1 n2  . (1.6) Từ công thức (1.6), dễ dàng nhận thấy bán kính quỹ đạo nguyên tử tỉ lệ với n2 , tương ứng tiết diện tỉ lệ với n4 ; trong khi năng lượng liên kết giữa electron và nguyên tử tỉ lệ với 1 n2 . Vì vậy, so với một nguyên tử thường, nguyên tử Rydberg, ứng với n lớn, có kích thước quỹ đạo lớn hơn nhiều lần, cũng như năng lượng liên kết giữa electron ở trạng thái kích thích và lõi giảm đi đáng kể. Chính sự khác biệt này là nguyên nhân quan trọng ảnh hưởng đến hiệu suất chuyển đổi cũng như năng lượng điểm dừng của phổ HHG của nguyên tử Rydberg. Ảnh hưởng cụ thể sẽ được trình bày trong chương 3 của luận văn. 10 Chương 2 Phương pháp nghiên cứu 2.1 Mô hình bài toán Đối tượng tương tác với laser của bài toán là nguyên tử Rydberg Neon với elec- tron ở trạng thái kích thích bậc cao phân lớp p. Trạng thái ban đầu của nguyên tử là kết quả của sự chồng chập giữa hai trạng thái cơ bản 1s và kích thích 6p với đóng góp của mỗi trạng thái là như nhau, được thể hiện qua phương trình: 1 Ψ(r, t) = √ (|1si + |6pi) 2 (2.1) với độ lệch pha giữa 2 trạng thái thành phần được bỏ qua. Laser được sử dụng trong bài toán là laser xung với hàm bao sin2 , phân cực thẳng, được mô tả bằng hàm điện trường có dạng: 2 E(t) = E0 sin  πt  τ sin(ωt + ϕ) (2.2) với E0 là điện trường đỉnh của laser, liên hệ với cường độ laser qua biểu thức I = 0 cE0 2 ; τ , ω và ϕ lần lượt là độ dài xung, tần số và độ lệch pha giữa laser và hàm bao. 2 Hình 2.1 mô tả trường laser với các thông số cụ thể: cường độ laser đạt 5×1014 W/cm2 , bước sóng λ = 800 nm, ϕ = 0 và τ = 5 f s ≈ 1.84T (với T là chu kì quang học của laser). Trong luận văn này, bài toán trên được tiếp cận theo hai hướng. Hướng tiếp cận cổ điển với cơ sở là mô hình ba bước bán cổ điển nhằm khảo sát quỹ đạo electron và ảnh hưởng của nó lên vị trí điểm dừng HHG. Các kết quả cổ điển này sẽ được kiểm 11 Hình 2.1: Điện trường laser (đường nét liền) với các thông số như đề cập trong mục 2.1. Đường nét đứt mô tả hàm bao của trường laser. chứng cũng như giải thích bằng các kết quả tính toán theo hướng tiếp cận lượng tử. Trong phần còn lại của chương, chúng tôi sẽ lần lượt trình bày cụ thể hai hướng tiếp cận này. Lưu ý rằng các thông số của laser cũng như nguyên tử Rydberg trong mô hình bài toán được chọn tương tự như trong công trình [12] để kết quả của luận văn có sự kiểm chứng. 2.2 Cách tiếp cận cổ điển Với cách tiếp cận cổ điển, chúng tôi chỉ quan tâm đến quá trình lan truyền (bước 2) trong mô hình ba bước đã được trình bày ở chương 1. Để đơn giản, quá trình này được khảo sát một chiều (1D), theo phương của vector phân cực của laser như hình 2.2 . Nguyên tử Rydberg lúc này được mô tả bằng mô hình nguyên tử Bohr như đã trình bày ở mục 1.2, tức tương đương với một nguyên tử Hydro có 1 electron ở 12 Hình 2.2: Quá trình lan truyền được khảo sát một chiều với x0 là tọa độ electron ở trạng thái ban đầu. trạng thái kích thích cách rất xa lõi, điện tích hiệu dụng Zeff = 1.2592e và thế ion hóa Ip = 0.7928 a.u. [12]. Giả sử electron sau khi bị ion hóa tiến vào trường laser tại thời điểm t0 bất kì, định luật II Newton trên trục x mô tả chuyển động của electron có dạng: mẍ(t) = eE(t), (2.3) với E(t) là điện trường laser trong biểu thức (2.2). Kết hợp (2.2), (2.3) và các thông số của laser, thu được phương trình được viết dưới hệ đơn vị nguyên tử:  0.056t  ẍ(t) − 0.12 × sin2 2 × 1.84 sin(0.056t) = 0. (2.4) Với giả thiết tại thời điểm ion hóa t0 , electron cách lõi một đoạn là x0 và không có vận tốc đầu, phương trình (2.4) có các điều kiện biên: x(t0 ) = x0 (2.5) ẋ(t0 ) = 0. Nghiệm của phương trình trên chính là biểu thức tọa độ của electron là một hàm theo thời gian x(t) phụ thuộc vào các tham số t0 , x0 và từ đó chúng tôi thu được đồ thị quỹ đạo của electron. Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều kéo electron quay lại tái kết hợp với lõi nguyên tử tại thời điểm tr , cũng chính là giá trị nghiệm của phương trình: x(tr ) = 0. (2.6) Lúc này, toàn bộ động năng electron thu được khi chuyển động sẽ chuyển hóa thành một phần năng lượng phổ HHG. Biểu thức động năng quay về của electron (đơn vị 13