Đăng ký Đăng nhập
Trang chủ Giáo dục - Đào tạo Cao đẳng - Đại học Khảo sát ab initio cho hiệu ứng tái va chạm trong tương tác laser cực ngắn với n...

Tài liệu Khảo sát ab initio cho hiệu ứng tái va chạm trong tương tác laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử

.PDF
30
541
99

Mô tả:

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN HOÀNG VĂN HƯNG KHẢO SÁT AB INITIO CHO HIỆU ỨNG TÁI VA CHẠM TRONG TƯƠNG TÁC LASER CỰC NGẮN VỚI NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ Ngành: Vật Lý Lý Thuyết và Vật Lý Toán Mã số ngành : 62 44 01 01 TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ TP. Hồ Chí Minh – Năm 2017 Công trình được hoàn thành tại: Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên TP.HCM Người hướng dẫn khoa học: 1. HDC: PGS. TS. Lê Anh Thư 2. HDP: GS. TSKH. Lê Văn Hoàng Phản biện 1: TS. Huỳnh Thanh Đức Phản biện 2: PGS. TS. Nguyễn Quang Hưng Phản biện 3: TS. Đỗ Ngọc Sơn Phản biện độc lập 1: PGS. TS. Trịnh Xuân Hoàng Phản biện độc lập 2: PGS. TS. Nguyễn Quang Hưng Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm luận án cấp cơ sở đào tạo họp tại ............... vào hồi .......... giờ .......... ngày .......... tháng .......... năm .......... Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện: 1. Thư viện Tổng hợp Quốc gia Tp.HCM 2. Thư viện trường Đại học Khoa học Tự Nhiên–HCM Mở đầu Với sự phát triển của kỹ thuật tạo xung laser, độ dài xung laser ngày càng được rút ngắn. Tính đến thời điểm hiện tại xung laser ngắn nhất được thực nghiệm tạo ra là 67 atto giây vào năm 2012 [1]. Xung laser cực ngắn đã tạo ra một công cụ để theo dõi chuyển động của nguyên tử trong phân tử ở mức femto giây (fs) [2], và được kỳ vọng là một công cụ để theo dõi chuyển động của electron quanh nguyên tử ở mức atto giây. 2 Khi nguyên tử, phân tử ở trong trường laser mạnh (cường độ ∼ 1014 W/cm ), quá trình tương tác của nó với điện trường laser có thể được hình dung theo ba bước [3, 4]. Bước một là quá trình ion hóa. Nguyên tử, phân tử bị ion hóa bằng cơ chế xuyên hầm, giải phóng electron ra miền liên tục. Bước hai là quá trình chuyển động của electron trong miền liên tục. Electron sẽ được gia tốc bởi trường laser ra xa ion mẹ, và sau khoảng một nửa chu kỳ của xung laser khi trường đổi chiều electron có thể bị kéo ngược trở lại về phía ion mẹ. Bước ba là quá trình tái va chạm. Electron bị kéo ngược về ion mẹ có thể tái vạ chạm trên ion mẹ tạo thành phổ nhiễu xạ electron do cảm ứng laser [5–7], hoặc phát ra các photon năng lượng cao gọi là phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) [3, 8, 9]. Các phương pháp trích xuất thông tin cấu trúc dựa trên phổ nhiễu xạ electron do cảm ứng laser và HHG đã được đề xuất, và đã được thực nghiệm chứng minh là có thể thu nhận được đồng thời thông tin cấu trúc với độ phân giải thời gian vài femto giây và độ phân giải không gian dưới Angstrom. Cụ thể, quá trình này có thể được dùng để chụp ảnh hàm sóng của phân tử [10–15], hay dùng để thu nhận khoảng cách liên hạt nhân của phân tử [5, 6, 12, 16–19], hay dùng như là một công cụ để theo dõi các phản ứng hóa học [18–22]. Ngoài ra HHG còn được dùng như là một cơ chế để tạo ra các xung laser cực ngắn có tính kết hợp cao với năng lượng ở vùng bức xạ tia cực tím hay X mềm ở mức atto giây [1, 23]. Có thể thu nhận thông tin cấu trúc từ quá trình tương tác của xung laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử là một hướng nghiên cứu sôi động. Điều này thúc đẩy chúng tôi thực hiện luận án “Khảo sát ab initio cho hiệu ứng tái va chạm trong tương tác laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử ”. Mục tiêu của luận án là tìm cách thu nhận thông tin cấu trúc dựa trên những khảo sát ab initio một số hiệu ứng tái va chạm trong tương tác laser cực ngắn với nguyên tử, phân tử. Do không có thực nghiệm, các dữ liệu sử dụng để phân tích sẽ được mô phỏng bằng lý thuyết sử dụng phương pháp số ab initio. Phương pháp số ab initio được sử dụng nhằm tận dụng tính chính xác của nó trong việc phân tích với thực nghiệm đã công bố. Ngoài ra, sử dụng kết quả ab initio như một tiêu chuẩn sẽ giúp chúng tôi đánh giá, phát triển một số mô hình lý thuyết. Và do sử dụng phương pháp số ab initio, nên đối tượng được quan tâm nghiên cứu trong luận án này là nguyên tử H, các nguyên tử khí trơ, và các phân tử thẳng bao gồm N2 , O2 , CO2 , Z1 Z2 , CO, NO. Bố cục của luận án ngoài phần mở đầu và kết luận thì được chia thành bốn chương chính. Trong phần mở đầu, chúng tôi trình bày tổng quan vấn đề nghiên cứu từ đó cho thấy tầm quan trọng của vấn đề cần nghiên cứu. Trên cơ sở phân tích những nghiên cứu trước đây, chúng tôi chỉ ra những vấn đề cần nghiên cứu từ đó đề xuất mục tiêu nghiên cứu cho luận án. Mục tiêu này là cơ sở cho chúng tôi đề xuất ba bài toán cụ thể cho nghiên cứu trong luận án này là quá trình ion hóa xuyên hầm, quá trình tái tán xạ của quang electron năng 1 lượng cao trên ion mẹ và quá trình tái kết hợp của electron với ion mẹ phát ra phổ HHG. Trong chương 1, chúng tôi trình bày phương pháp ab initio được sử dụng trong luận án là phương pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) tương tác giữa nguyên tử, phân tử với trường Coulomb và trường laser [24–27]. Trong đó nguyên tử, phân tử được mô hình trong gần đúng một electron hoạt động [28–34]. Trong chương 2, chúng tôi trình bày những nghiên cứu cho quá trình ion hóa xuyên hầm của phân tử phân cực. Trong chương 3 và chương 4, chúng tôi lần lượt trình bày những nghiên cứu cho hiệu ứng tái tán xạ, tái kết hợp của quang electron và ion mẹ từ quá trình tương tác của nguyên tử với trường laser hai màu laser hai màu, phân cực tròn quay ngược chiều (BLF). Trong phần kết luận, chúng tôi tóm tắt lại những kết quả chính, và đề ra nhứng hướng nghiên cứu tiếp theo có thể phát triển của luận án. Kết quả của luận án được công bố trong 2 bài báo trên tạp chí khoa học chuyên ngành. Chương 1 Lý thuyết và phương pháp tính toán ab initio 1.1 Tổng quan Do tầm quan trọng của bài toán tái vạ chạm trong quá trình tương tác của nguyên tử, phân tử với xung laser trong việc trích xuất thông tin cấu trúc nên những nghiên cứu lý thuyết sử dụng phương pháp ab initio như phương pháp TDSE [7, 35–38], phương pháp lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian [39–41], phương pháp Hartree-Fock phụ thuộc thời gian [42,43] đã được sử dụng. Phương pháp ab initio cung cấp kết quả với độ chính xác, tin cậy cao, có thể so sánh được với kết quả thực nghiệm. Tuy nhiên, khối lượng và thời gian tính toán là rất lớn, do đó mới chỉ được áp dụng cho nguyên tử và phân tử thẳng. Phát triển các phương pháp ab inito để có thể áp dụng cho lớp các bài toán lớn hơn vẫn đang được thực hiện. Phương pháp TDSE được hiểu là giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho bài toán một electron trong điện trường laser. Với những bài toán nhiều electron, mô hình gần đúng một electron hoạt động được sử dụng để có thể áp dụng được phương pháp này. Đến thời điểm hiện tại phương pháp TDSE được xem như là một tiêu chuẩn để kiểm tra các mô hình lý thuyết khác [27, 44–48] cũng như để dự đoán, so sánh, giải thích các kết quả thực nghiệm [7,38,49–53]. Trong khi đó phương pháp Hartree-Fock phụ thuộc thời gian và lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian tính đến toàn bộ đóng góp của các electron, điều này làm cho khối lượng và thời gian tính toán là lớn hơn rất nhiều so với TDSE. Do đó, phương pháp TDSE kết hợp với gần đúng một electron hoạt động được sử dụng trong luận án này để tận dụng tính chính xác trong kết quả tính toán bằng phương pháp ab initio, cùng với đó là thời gian, tài nguyên tính toán không quá lớn. 1.2 Phương pháp TDSE kết hợp gần đúng một electron hoạt động Nguyên tử, phân tử được xem như chỉ gồm một electron “hoạt động” trong một trường thế VSAE (r). Chúng tôi sử dụng mô hình được đề xuất trong [28–32] cho nguyên tử, và mô hình được trình bày trong [33, 34] cho phân tử. Trong định chuẩn dài, Hamiltonian trong hệ 2 đơn vị nguyên tử (a.u.) được viết dưới dạng Ĥ = Ĥ0 + VL (r, t), (1.1) với Hamiltonian “tự do” (khi chưa có trường laser) là Ĥ0 = − ∇2 2 + VSAE (r), (1.2) và thế năng tương tác electron và laser trong gần đúng lưỡng cực là VL (r, t) = E(t) · r, (1.3) trong đó E (t) là biên độ trường laser phụ thuộc thời gian. Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian với Hamiltonian (1.1) được giải bằng phương pháp tách toán tử [24,26,27]. Hàm sóng tại thời điểm t + ∆t được tính qua hàm sóng tại thời điểm t     −iĤ0 ∆t −iĤ0 ∆t ψ (r, t + ∆t) ≈ exp exp [−iVL ∆t] exp ψ (r, t). (1.4) 2 2 Quá trình giải hàm sóng bắt đầu tại thời điểm ti từ hàm sóng ban đầu là orbital phân tử cao nhất bị chiếm đóng (HOMO) của bia, và kết thúc khi laser tắt tại thời điểm tf . Ψn (r), En tại thời điểm ban đầu là nghiệm của phương trình Schrödinger dừng Ĥ0 Ψn (r) = En Ψn (r), (1.5) được giải bằng phương pháp biểu diễn biến rời rạc [54, 55]. Lưu ý do việc sử dụng mô hình gần đúng một electron hoạt động với hàm sóng ban đầu là HOMO, chúng tôi giới hạn không cho electron hoạt động tồn tại ở những orbital bị chiếm đóng bởi electron lõi [38]. Và để tránh việc electron bị phản xạ tại biên do miền giải hàm sóng là hữu hạn, chúng tôi sử dụng một thế hấp thụ được đề xuất trong [25] có dạng fm (r) = cos1/4 [π (r − rcut )/2/(rmax − rcut )]. Chương 2 Ion hóa xuyên hầm của phân tử 2.1 Mở đầu Trong ba thập kỷ trở lại đây, những nghiên cứu trong lĩnh vực ion hóa trường mạnh 2 (cường độ ∼ 1014 W/m ) đã được quan tâm rất mạnh trong cộng đồng nghiên cứu. Quá trình ion hóa cho nguyên tử được mô tả khá tốt bằng PPT [56], hay giới hạn xuyên hầm chuẩn tĩnh của nó được gọi là ADK [57]. Sự mở rộng hai lý thuyết này cho phân tử là MO-ADK [58] và MO-PPT [48, 59] đã được chứng minh là làm việc tốt cho các phân tử thẳng, hai tâm đối xứng như H2 , N2 , và O2 [11, 60]. Những kết quả này dẫn đến một sự hình dung chung rằng, tín hiệu ion hóa phản ảnh hình dạng HOMO của phân tử, phân tử sẽ dễ bị ion hóa khi laser chiếu về phía mật độ electron của HOMO là lớn nhất. Chính vì vậy, cùng với khả năng định phương phân tử ngày càng được cải thiện [61], quá trình ion hóa xuyên hầm đã 3 được đề xuất như là một phương pháp khả dĩ để chụp ảnh trực tiếp cấu hình của orbital bị ion hóa. [11, 14, 60]. Nhưng sự mô tả cho quá trình ion hóa của các phân tử phân cực vẫn chưa rõ ràng. Cụ thể, trong [62] các tác giả chỉ ra rằng dịch chuyển Stark cần được tính đến như là một hiệu chỉnh cho MO-ADK (được gọi là SC-MOADK) để các kết quả từ lý thuyết có thể so sánh được với thực nghiệm cho phân tử OCS. Tuy nhiên, thực nghiệm cho phân tử CO [63–65] lại chỉ ra rằng SC-MOADK vẫn cho kết quả hoàn toàn trái ngược với thực nghiệm. Những kết quả này nói lên rằng hiệu chỉnh Stark đóng vai trò không quan trọng trong quá trình ion hóa xuyên hầm của CO. Một lý thuyết mới được phát triển gần đây là lý thuyết tiệm cận trường yếu [47,66] cũng cho kết quả không phù hợp với thực nghiệm phân tử CO, và hoàn toàn phù hợp với SC-MOADK. Sự phù hợp giữa lý thuyết tiệm cận trường yếu và SC-MOADK là khá hiển nhiên, do hai lý thuyết này xấp xỉ nhau khi trường yếu. Một lý thuyết khác liên quan đến quá trình này là lý thuyết gần đúng trường mạnh (SFA) [67] cũng có thể được mở rộng cho trường hợp phân tử phân cực [63,68]. Tuy nhiên, lý thuyết SFA gặp vấn đề là phụ thuộc vào định chuẩn [69] và phụ thuộc vào gốc tọa độ [70, 71]. Trong khi đó lý thuyết tiệm cận trường yếu (và cả SC-MOADK) lại không phụ thuộc vào gốc tọa độ [66]. Do đó trong chương này, chúng tôi chỉ tập trung vào lý thuyết MO-ADK và SC-MOADK. Gần đây trong năm 2013, Zhang et al. [43] đã chỉ ra rằng kết quả thực nghiệm cho CO trong [63, 65] chỉ có thể được giải thích bằng các tính toán lý thuyết, nếu xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động gây bởi laser. Mức độ tin cậy của SC-MOADK hay lý thuyết tiệm cận trường yếu cho phân tử phân cực là như thế nào? Và ảnh hưởng của phân cực lõi động lên quá trình ion hóa của những phân tử khác ngoài CO chẳng hạn như NO, N2 , O2 , CO2 , với laser ở vùng cận hồng ngoại hoặc giữa hồng ngoại là như thế nào? Các câu hỏi này chưa được trả lời trong những nghiên cứu trước đây, và sẽ được chúng tôi quan tâm nghiên cứu trong chương này. 2.2 2.2.1 Phương pháp tính xác suất ion hóa Phương pháp TDSE Xác suất ion hóa tạ thời điểm laser tắt được định nghĩa là X ψ (r, t = tf )|Ψn (r) 2 . P (t = tf ) = 1 − (2.1) n,En <0 Trong [43], các tác giả đã chỉ ra ảnh hưởng của phân cực lõi động là quan trọng lên quá trình ion hóa của CO. Do đó, chúng tôi cũng xét đến tương tác giữa electron với phân cực lõi bằng cách thêm vào Hamiltonian (1.1) một thế năng hiệu dụng có dạng Vp (r, t) = − [α̂c E(t)] · r r3 , (2.2) với α̂c là tổng tensor phân cực gây ra bởi electron lõi. Trong gần đúng một electron hoạt động, tổng phân cực gây ra bởi electron lõi là do ion dương của nó [72, 73]. Chúng tôi chỉ ra trong Bảng 2.1 những giá trị khác không của phân cực gây ra bởi electron lõi cho ion phân tử CO, NO, N2 , O2 , và CO2 bằng phương pháp Hatree–Fock, hệ hàm cơ sở aug–cc–pVTZ được tính bằng cách sử dụng phần mềm tính toán hóa lượng tử Gaussian [74]. Chúng tôi 4 lưu ý rằng do bản chất tự nhiên của mô hình gần đúng một electron hoạt động được sử dụng trong tính toán của chúng tôi, những hệ số α̂c thu được trong tính toán của chúng tôi lớn hơn khoảng hai lần so với với mô hình một vân đạo hoạt động được sử dụng trong [43] (αcxx = αcyy = 3.28 a.u., αczz = 5.32 a.u.). Trong [43], tất cả các electron ở trạng thái 5σ (orbital ngoài cùng của CO) đều hoạt động và tất cả đều tương tác trao đổi trực tiếp với electron lõi. Quá trình này được tính trong suốt mỗi bước thời gian, mặc dù electron lõi bị đóng băng. Trong khi đó hướng tiếp cận của chúng tôi đơn giản hơn và đã được sử dụng trong [33, 34, 38, 72, 73]. Hướng tiếp cận của chúng tôi có khả năng ước lượng dư ảnh hưởng của phân cực lõi tại r nhỏ. Tuy nhiên, như chúng tôi sẽ chỉ ra trong phần kết quả là sử dụng bức tranh gần đúng một electron hoạt động vẫn phù hợp tốt với những dữ liệu thực nghiệm trong [63, 65]. Bảng 2.1: Các thành phần khác không của tensor phân cực lõi (a.u.) cho một vài phân tử. Phân tử αcxx = αcyy αczz CO 6.72 12.22 NO 6.12 10.75 N2 2.84 9.48 O2 5.41 9.33 CO2 9.95 24.06 Các phân tử thẳng được đặt theo trục z , chiếu một laser phân cực thẳng sao cho trục phân cực nằm trong mặt phẳng yz , và hợp với trục phân tử góc định hướng β . Chú ý là laser có thể có giá trị dương âm theo thời gian, và do tính bất đối xứng của phân tử phân cực, nên góc β được định nghĩa cụ thể là góc giữa trường điện tại đỉnh của xung và chiều dương của trục Oz . Laser được sử dụng trong nghiên cứu của chương này có dạng   2 πt E (t) = E0 sin sin(ωt + π/2). (2.3) τ Ở đây, E0 là biên độ đỉnh, ω là tần số, τ là độ dài xung bằng ba chu kỳ trong trường hợp CO và hai chu kỳ trong những trường hợp còn lại. Việc lựa chọn xung ngắn để dễ so sánh với những tính toán trước đây trong [43, 75]. 2.2.2 Lý thuyết gần đúng ADK là lý thuyết cho quá trình ion hóa của nguyên tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh, được phát triển từ năm 1986 bởi Ammosov, Delone, và Krainov [57]. ADK được phát triển để áp dụng cho phân tử đối xứng bởi nhóm các nhà khoa học người Mỹ [58] từ năm 2002. Sự mở rộng mang tính hình thức của MOADK [58] để áp dụng cho trường hợp phân tử phân cực được gọi là SC-MOADK. Trong SC-MOADK, thế ion hóa dịch đi do hiệu ứng Stark được sử dụng thay vì dùng thế ion hóa khi không có trường laser Ip (0) ≡ Ip [62, 63], nghĩa là 1 Ip (E) = Ip (0) + ∆µ · E + ET ∆α̂E + . . . . (2.4) 2 Ở đây ∆µ (hay ∆α̂) là hiệu lưỡng cực (hay tensor phân cực) của phân tử trung hòa và ion dương của nó. Trong gần đúng một electron hoạt động, các giá trị này chính là của electron 5 hoạt động (HOMO). Tương tự như SC-MOADK, MO-PPT [48] cũng có thể được mở rộng để có thể tính đến ảnh hưởng của hiệu ứng Stark vào thế ion hóa, từ đó có thể áp dụng được cho trường hợp phân tử phân cực. Chúng tôi sẽ gọi sự mở rộng này là SC-MOPPT. 2.3 Kết quả 2.3.1 Mô hình phân tử Z1 Z2 0.12 (a) 0.4 I 0 , 800 nm (b) 0.8 0.009 0 , 800 nm 0.09 0.006 0.06 0.003 TDSE TDSE SC-MOPPT(x1.17) SC-MOPPT (x0.72) 0.03 SC-MOADK (x2.4) SC-MOADK (x0.6) MO-ADK (x2.4) MO-ADK(x0.6) 0.000 0.00 0.012 0.16 (c) 0.4 I 0 , 1600 nm (d) 0.8 I 0 , 1600 nm 0.08 0.006 TDSE TDSE SC-MOPPT(x1.42) 0.003 SC-MOPPT(x0.71) 0.04 SC-MOADK (x1.1) SC-MOADK(x0.48) MO-ADK(x1.1) MO-ADK(x0.48) 0.000 30 60 90 120 150 180 Orientation angle (degrees) 0.00 0 0.15 0.015 0.12 (a) 2I , 800 nm SAE+P 0.09 60 90 120 150 180 SC-MOADK (x0.12) 0.06 SC-MOPPT (x0.16) 0.06 0.03 0.03 30 (c) I 0 60 90 120 150 180 Hình 2.1: Xác suất ion hóa phụ thuộc vào góc định hướng β của Z1 Z2 dưới ảnh hưởng của laser hai chu kỳ, với những bước sóng và cường độ khác nhau. Kết quả từ các lý thuyết gần đúng đã được chuẩn hóa tại góc β = 180◦ . Góc β được định nghĩa như trong hình (a). 0.00 0 , 1600 nm 30 (d) I 0 60 0.010 90 120 150 180 , 1600 nm 0.012 SAE+P MO-ADK (x0.085) SAE 0.008 SC-MOADK (x0.14) SC-MOPPT (x0.2) 0.005 0.004 0 0.000 30 60 90 120 150 180 Orientation angle (degrees) Orientation angle (degrees) MO-ADK (x0.12) SAE 0.09 0.000 30 (b) 2I , 800 nm 0 0 0.12 0.00 0 0.12 0.009 0 I Ionization probability Ionization probability Ionization probability 0.012 Ionization probability Đầu tiên, chúng tôi xem xét mô hình Z1 Z2 [66] bao gồm hai hạt nhân với điện tích Z1 , Z2 và một electron. Hai hạt nhân được cố định với khoảng cách R = 2.0 a.u. dọc theo trục z , và điện tích Z1 = 0.7 a.u. và Z2 = 0.3 a.u. Gốc tọa độ được chọn tại tâm điện tích của hai hạt nhân với Z1 tại vị trí âm của trục z . Năng lượng của hàm sóng cơ bản (đối xứng σ ) là 10.5 eV. Độ lớn của lưỡng cực cố định là 0.19 a.u., hướng về phía dương của trục z . 0 30 60 90 120 150 180 Orientation angle (degrees) Hình 2.2: (a) So sánh kết quả TDSE không xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động (SAE) với SC-MOADK và SC-MOPPT cho xác suất ion hóa của CO tương tác với laser ba chu kỳ, bước sóng 2 800 nm và cường độ 2 × 1014 W/cm . (c) Giống (a), nhưng với bước sóng 1600 nm và cường độ 2 1014 W/cm . (b) Và (d) tương tự giống (a) và (c), nhưng cho kết quả TDSE có xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi (SAE+P) và MO-ADK. Góc β được định nghĩa như trong hình (a). Kết quả từ lý thuyết gần đúng đã được chuẩn hóa tại góc mà quá trình ion hóa tính bằng TDSE cực đại. Để đánh giá các lý thuyết khác nhau, chúng tôi tiến hành tính toán TDSE cho hai laser với bước sóng 800 nm và 1600 nm và tại hai cường độ khác nhau 0.4I0 và 0.8I0 , trong 2 đó I0 = 1014 W/cm . Hệ số Keldysh đặc trưng cho cơ chế ion hóa tương ứng là từ 1.48 đến 0.524. Sự phụ thuộc vào góc định hướng của xác suất ion hóa từ kết quả TDSE được so sánh với những lý thuyết khác trong Hình 2.1. Lưu ý rằng để dễ so sánh, chúng tôi chuẩn hóa giá trị của các lý thuyết xấp xỉ khác nhau tại góc β = 180◦ , góc mà xác suất ion hóa bằng TDSE cực đại. Hệ số chuẩn hóa được thể hiện trong nhãn của Hình 2.1. 6 Trong tất cả các trường hợp, cực đại của xác suất ion hóa từ MO-ADK là tại góc 0◦ . Điều này có thể thu được dựa trên bức tranh trực quan lý thuyết MO-ADK bởi vì HOMO có đối xứng σ và mật độ electron gần tâm Z1 là lớn hơn. Và rõ ràng là những dự đoán từ MO-ADK là trái ngược với kết quả TDSE. Việc tính đến ảnh hưởng của hiệu ứng Stark trong thế ion hóa làm cho kết quả từ SC-MOADK phù hợp tốt với kết quả TDSE trong cả bốn trường hợp, mặc dù vẫn cần đến một hệ số chuẩn hóa cho mỗi trường hợp. Kết quả từ lý thuyết tiệm cận trường yếu (không được vẽ ra trong Hình 2.1) hầu như trùng khớp với kết quả SC-MOADK. Sự phù hợp là tốt nhất giữa kết quả TDSE và SC-MOADK là trong trường hợp Hình 2.1(d) khi laser sử 2 dụng có cường độ 0.8 × 1014 W/cm , bước sóng 1600 nm. Điều này là dễ hiểu bởi vì hệ số Keldysh tương ứng là γ = 0.524, có nghĩa là ở rất sâu cơ chế ion hóa xuyên hầm. Trong khi đó kết quả kém nhất là trường hợp Hình 2.1(a) khi γ = 1.48. Như đã thảo luận trong phần trước, hệ số hiệu chỉnh của MO-ADK bởi vì sự hiện diện của lưỡng cực cố định thì tỉ lệ với exp [−2κ0 µ cos β ]. Hệ số này là 0.72 và 1.4 tương ứng tại β = 0◦ và 180◦ . Cho những bia với sự đối xứng yếu trong sự ion hóa, hệ số hiệu chỉnh nhỏ này đảo ngược cực đại của xác suất ion hóa như được quan sát trong tất cả các trường hợp trong Hình 2.1. Kết quả của chúng tôi trong phần này minh họa rất rõ tầm quan trọng của hiệu chỉnh Stark cho việc mô tả chính xác quá trình ion hóa trong hướng tiếp cận MO-ADK. Để hoàn chỉnh, chúng tôi nhận xét rằng hiệu chỉnh bậc hai với dịch chuyển Stark [xem phương trình (2.4)] là nhỏ và không ảnh hưởng mạnh đến kết quả SC-MOADK. 2.3.2 Phân tử CO Tiếp theo, chúng tôi xét trường hợp phân tử phân cực CO với hạt nhân cố định tại khoảng cách R = 2.13 a.u. Trong mô hình của chúng tôi, thế ion hóa và lưỡng cực cố định của HOMO là 13.4 eV và 1.67 a.u. Kết quả TDSE không xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi 2 động cho xác suất ion hóa từ CO với bước sóng 800 nm, cường độ 2 × 1014 W/cm và bước 2 sóng 1600 nm, cường độ 1014 W/cm được vẽ ra tương ứng trong Hình 2.2(a) và 2.2(c). Trong cả hai trường hợp, laser với ba chu kỳ được sử dụng để dễ so sánh với công trình [43]. Kết quả của chúng tôi cho trường hợp 800 nm thì phù hợp tốt với kết quả của Zhang et al. [43] trong gần đúng một orbital hoạt động, trong đó sự ion hóa đạt giá trị đỉnh tại β = 180◦ với sự đối xứng khá yếu. Kết quả MO-ADK, được chỉ ra trong Hình 2.2(b) và Hình 2.2(d), cho thông số laser như hình Hình 2.2(a) và Hình 2.2(c), tất cả đều có giá trị cực đại tại góc 0◦ và hoàn toàn khác với kết quả TDSE. Một lần nữa, kết quả MO-ADK có thể được hiểu như là hệ quả của việc mật độ hàm sóng tập trung chủ yếu gần tâm carbon, dẫn đến phân tử CO dễ bị ion hóa hơn khi laser chiếu từ C đến O (nghĩa là dọc theo trục z , hay góc β = 0◦ ). Trường hợp này khá giống với trường hợp mô hình phân tử Z1 Z2 . Trong cả hai trường hợp HOMO đều có đối xứng σ . Tương tự trong trường hợp Z1 Z2 việc xét đến dịch chuyển Stark làm đảo ngược hướng ưu tiên của quá trình ion hóa, nghĩa là xác suất ion hóa từ SC-MOADK đạt cực đại tại β = 180◦ . Kết quả SC-MOADK về mặt định tính phù hợp với kết quả TDSE, mặc dù cực đại tại β = 180◦ được tăng cường lên rất nhiều. Điều này chỉ ra rằng SC-MOADK vẫn ước lượng dư hiệu ứng Stark. Cho trường hợp 1600 nm, mặc dù hiệu ứng Stark vẫn ước lượng dư hiệu ứng Stark tại β = 180◦ , nhưng kết quả từ SC-MOADK và TDSE là phù hợp hơn so với trường hợp 800 nm. Cho cả hai trường hợp kết quả SC-MOPPT gần như trùng với kết quả SC-MOADK. Kết quả của chúng tôi cho MO-ADK và SC-MOADK là phù hợp với tính toán lý thuyết được thực hiện bởi Li et al. [63], nhưng trái ngược với kết quả thực nghiệm cũng 7 trong [63], và cả những thực nghiệm mới hơn được thực hiện bởi Wu et al. [65]. Thực vậy, tất cả các kết quả thực nghiệm đều chỉ ra rằng sự ion hóa sẽ dễ dàng hơn gần góc β = 0◦ . Như đã chỉ ra bởi Zhang et al. [43], phân cực của electron lõi gây ra bởi laser ảnh hướng rất lớn lên quá trình ion hóa của CO. Thực vậy, bằng cách xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động trong gần đúng một orbital hoạt động, theo hướng tiếp cận Hartree-Fock phụ thuộc thời gian, các tác giả có thể tái tạo lại kết quả thực nghiệm bởi Wu et al. [65]. Kết quả TDSE có xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động [xem thêm phương trình (2.2)] được vẽ ra trong Hình 2.2(b) và 2.2(d) cho laser có bước sóng 800 nm và 1600 nm, thì rất gần với kết quả của Zhang et al. [43]. Sự sai lệch của lý thuyết SC-MOADK so với thực nghiệm là khá hiển nhiên, bởi vì bản chất của SC-MOADK là gần đúng một electron hoạt động mà không xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động. Như đã được chỉ ra bởi Zhang et al. ảnh hưởng của phân cực lõi nhìn chung sẽ làm giảm dịch chuyển hiệu chỉnh bậc một trong hiệu ứng dịch chuyển Stark. Dựa trên những kết quả ở trên, chúng tôi kết luận rằng sự phù hợp một cách tương đối với thực nghiệm cho CO bởi lý thuyết MO-ADK chỉ nên xem như là sự “ngẫu nhiên”. Tương tự sự phù hợp khá tốt giữa tính toán từ SFA trong Li et al. [63] và hiệu chỉnh của nó trong [75] với thực nghiệm cũng chỉ nên được xem như là sự “ngẫu nhiên”. Thực vậy, tất cả các kết quả dựa trên gần đúng một electron hoạt động và do đó nên được so sánh với kết quả TDSE như được chỉ ra trong Hình 2.2(a) và Hình 2.2(c). Lý thuyết sử dụng SFA ước lượng thiếu hiệu ứng Stark, trong khi đó SC-MOADK ước lượng dư hiệu ứng này. 2.3.3 Phân tử NO Để hiểu hơn về lý thuyết SC-MOADK cũng như ảnh hưởng của phân cực lõi động, trong phần này chúng tôi phân tích quá trình ion hóa của NO, một phân tử phân cực khác với HOMO đối xứng π . Phân tử NO được định phương trên trục z với khoảng cách giữa hai hạt nhân là 2.17 a.u. Kết quả TDSE với bước sóng 800 nm và 1600 nm được vẽ ra tương ứng trong Hình 2.3(a) và Hình 2.3(b), cùng với kết quả từ các lý thuyết gần đúng. Cường độ laser 2 1014 W/cm được sử dụng cho toàn bộ trường hợp. Tất cả các kết quả được chuẩn hóa tại góc gần β = 45◦ , góc mà xác suất ion hóa tính toán từ TDSE không xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động là cực đại. MO-ADK phù hợp khá tốt với kết quả TDSE cho cả hai bước sóng. Như đã biết, tốc độ MO-ADK một lần nữa phản ánh mật độ electron của HOMO đối xứng π . Cụ thể, vị trí cực đại gần góc β = 45◦ và 140◦ và cực tiểu gần β = 0◦ , 100◦ , và 180◦ trong sự phụ thuộc vào góc của xác suất ion hóa được tái tạo lại rất tốt bằng lý thuyết MO-ADK, mặc dù cực đại gần 140◦ vẫn bị ước lượng thiếu. Kết quả từ SC-MOADK phù hợp hơn một chút với kết quả TDSE cho cả hai bước sóng. Sự phù hợp này xấu đi một chút tại đỉnh yếu hơn gần β = 140◦ . Một lần nữa SC-MOADK ước lượng dư hiệu chỉnh Stark, mặc dù lưỡng cực cố định của HOMO chỉ là 0.28 a.u., cũng có thể xem trong [63]. Kết quả SC-MOPPT hầu như trùng với SC-MOADK. Như đã chỉ ra trong Hình 2.3(a) và Hình 2.3(b), việc tính đến ảnh hưởng của phân cực lõi động [xem phương trình (2.2)] không làm thay đổi kết quả TDSE một cách đáng kể cho cả hai bước sóng. Thực vậy, hình dạng của xác suất ion hóa như là một hàm của góc định hướng β vẫn giữ gần như cùng một dạng với trường hợp không có ảnh hưởng của phân cực 8 (a) I 0 , 800 nm SAE SC-MOADK (x0.2) N , 2I 2 0.6 0.4 SAE+P 0.01 0 30 60 90 120 150 180 0.05 (b) I 0 SAE , 1600 nm SC-MOPPT (x0.26) 0.04 SC-MOADK (x0.17) MO-ADK (x0.13) 0.03 SAE+P SAE MO-ADK 0.2 SAE+P 0.0 0 15 30 45 60 75 90 1.0 (b) 0.8 O , 2 I 0 0.6 0.4 SAE MO-ADK 0.2 SAE+P 0.0 0 15 30 45 60 75 90 1.0 (c) 0.8 CO , 2I 0.02 2 0.6 0.4 0.01 0 SAE MO-ADK 0.2 SAE+P 0.00 0 0 MO-ADK (x0.15) 0.02 0.00 Ionization probability (a) 0.8 SC-MOPPT (x0.34) Normalized ionization probability Ionization probability 1.0 0.03 30 60 90 120 150 180 Orientation angle (degrees) 0.0 0 15 30 45 60 75 90 Orientation angle (degrees) Hình 2.3: (a) So sánh kết quả TDSE không xét ảnh hưởng của phân cực lõi (ký hiệu SAE) với MO-ADK, SC-MOADK, và SC-MOPPT cho xác suất ion hóa của NO với laser bước sóng 800 nm và cường độ 2 1014 W/cm . Kết quả TDSE có tính đến ảnh hưởng của phân cực lõi động (ký hiệu SAE+P) cũng được vẽ ra. (b) Giống (a), nhưng cho bước sóng 1600 nm. Góc β được định nghĩa như trong hình (a). Kết quả từ lý thuyết gần đúng khác được chuẩn hóa tại góc gần β = 45◦ , góc mà xác suất ion hóa bằng TDSE không xét ảnh hưởng của phân cực lõi động là lớn nhất. Hình 2.4: (a) Xác suất ion hóa chuẩn hóa từ kết quả TDSE có xét (ký hiệu SAE+P) và không xét (ký hiệu SAE) ảnh hưởng của phân cực lõi cho N2 . Kết quả MO-ADK cũng được vẽ ra. (b) Và (c) giống (a), nhưng tuần tự cho O2 , và CO2 . Những tính toán được thực hiện với laser bước sóng 800 nm, cường 2 độ 2 × 1014 W/cm cho N2 và CO2 , và 2 1014 W/cm cho O2 . lõi động. Sự thay đổi lớp nhất gần β = 180◦ , trong đó xác suất ion hóa giảm xuống khoảng 30%. Tất cả các kết quả phù hợp với thực nghiệm bởi Li et al. [63] và bởi Endo et al. [76]. 2.3.4 Phân tử N2 , O2 , và CO2 Để phân tích sâu hơn ảnh hưởng của phân cực lõi động lên quá trình ion hóa xuyên hầm, chúng tôi so sánh kết quả TDSE có xét và không xét đến ảnh hưởng của phân cực lõi động [xem phương trình (2.2)] cho N2 , O2 , và CO2 tương ứng trong Hình 2.4(a), Hình 2.4(b), và Hình 2.4(c). Những tính toán được thực hiện với laser có bước sóng 800 nm, cường độ 2 2 2 × 1014 W/cm cho N2 và CO2 , và 1014 W/cm cho O2 . Bên cạnh đó để so sánh, chúng tôi cũng vẽ ra cả kết quả từ MO-ADK. Tất cả các kết quả được chuẩn hóa tại đỉnh của nó. Trong tất cả các trường hợp, ảnh hưởng của phân cực lõi động khá rõ ràng là không đáng kể. Cụ thể tại đỉnh quá trình ion hóa, việc tính đến ảnh hưởng của phân cực lõi động dẫn đến một sự suy giảm tốc độ ion hóa vào khoảng 13% cho N2 , 20% cho CO2 , và 1% cho O2 . Vị trí đỉnh gần như không thay đổi cho N2 và O2 , và có sự thay đổi nhỏ cho trường hợp CO2 . 9 Kết quả MO-ADK cũng phù hợp với kết quả TDSE cho N2 và O2 và thực nghiệm [11, 60]. Cho CO2 , cực đại của quá trình ion hóa từ kết quả TDSE xảy ra gần β = 40◦ , phù hợp tốt hơn với Pavičić et al. [11], so với kết quả MO-ADK. Nhắc lại rằng Pavicic et al. [11] đã thấy một đỉnh hẹp gần β = 45◦ , điều mà không thể được tái tạo lại bằng bất kỳ lý thuyết nào đến tận bây giờ [14, 38, 77, 78]. Chúng tôi cũng nhắc thêm rằng Majety và Scrinzi gần đây cho rằng sự thay đổi vị trí cực đại gần 45◦ cho quá trình ion hóa xuyên hầm từ CO2 là do hiệu ứng trao đổi động, ít nhất là cho giới hạn trưỡng tĩnh [79]. 2.4 Kết luận Trong chương này, chúng tôi đã nghiên cứu ảnh hưởng của lưỡng cực cố định lên quá trình ion hóa xuyên hầm của phân tử phân cực trong laser cường độ cao cho mô hình Z1 Z2 cũng như là CO và NO. Chúng tôi sử dụng kết quả TDSE như một tiêu chuẩn, từ đó chỉ ra SC-MOADK phù hợp với TDSE hơn so với MO-ADK, mặc dù nhìn chung SC-MOADK thường vẫn ước lượng dư ảnh hưởng của lưỡng cực cố định. Trong vùng cơ chế xuyên hầm, sự cải tiến các lý thuyết gần đúng có thể đến từ tiếp cận được đề xuất bởi Tolstikhin et al. bằng cách thêm vào hiệu chỉnh bậc một trong lý thuyết tiệm cận trường yếu [80]. Sự mở rộng sang cơ chế ion hóa đa photon vẫn cần định lượng hơn cho phân tử phân cực. Chúng tôi cũng chỉ ra thêm rằng ảnh hưởng của phân cực lõi động là quan trọng cho phân tử CO, nhưng không quan trọng cho NO, N2 , O2 , và CO2 . Tuy nhiên, những phân tích thêm về cả lý thuyết và thực nghiệm vẫn cần thiết để làm sáng tỏ vấn đề quan trọng này. Chương 3 Quang electron năng lượng cao bằng trường laser hai màu, phân cực tròn, quay ngược chiều 3.1 Mở đầu Trong khoảng ba thập kỷ trở lại đây, nhiễu xạ electron bằng các xung laser cực ngắn, cường độ cao cũng đã được sử dụng như là một công cụ để thu nhận thông tin cấu trúc. Kỹ thuật chụp ảnh siêu nhanh dựa trên hình ảnh nhiễu xạ electron do cảm ứng laser đã được đề xuất [5–7, 12, 16–18, 49, 50, 81–83]. Những kỹ thuật này đã được chứng minh là có khả năng chụp ảnh đồng thời cấu trúc phân tử với độ phân giải chưa từng có, ở mức dưới Angstrom cho độ phân giải không gian và một vài femto giây cho độ phân giải thời gian. Cụ thể hơn, dựa trên hiện tượng giao thoa electron trong phân bố xung lượng của quang electron tính toán bằng TDSE, các tác giả chỉ ra có thể thu nhận được thông tin khoảng cách liên hạt + nhân của H+ 2 [5,81,82], và K2 [6]. Phương pháp này sau đó đã được thực nghiệm kiểm chứng cho N2 và O2 trong [12]. Trong [12], Meckel et al. cũng đã chỉ ra hình ảnh HOMO cũng có thể được tái tạo từ phân bố xung lượng của quang electron. Sau đó, tiết diện tán xạ vi phân (DCS) của nguyên tử cũng được chỉ ra là có thể được trích xuất từ phân bố xung lượng của quang electron năng lượng cao tính toán bằng TDSE bởi Morishita et al. trong [7] và kiểm chứng lại bằng thực nghiệm trong [49, 50]. Lý thuyết để tính toán phân bố xung lượng của quang electron và trích xuất DCS cho phân tử cũng đã được phát triển trong [46, 83, 84], và được gọi là lý thuyết tái tán xạ định lượng (QRS). QRS sau đó đã được áp dụng để trích xuất DCS của phân tử phổ nhiễu xạ electron do cảm ứng laser thực nghiệm từ đó khoảng 10 cách liên hạt nhân của phân tử. Cụ thể khoảng cách liên hạt nhân N–N của N2 và O–O của O2 [16], C–C và C–H của C2 H2 [17, 18] đã được chứng minh là có thể được trích xuất từ phổ nhiễu xạ thực nghiệm. Tất cả những kỹ thuật này đều dựa trên vật lý tái tán xạ [3, 85] với những xung laser phân cực thẳng. Gần đây trong năm 2015, phân bố xung lượng của quang electron trong tương tác của nguyên tử Ar với trường laser hai màu, phân cực tròn, quay ngược chiều (BLF) đã được thực nghiệm đo đạc trong [86]. Sau khi ion hóa khỏi bia bằng BLF electron trong vùng liên tục chuyển động trong mặt phẳng phân cực hai chiều của laser, thay vì bị giới hạn chuyển động một chiều theo phương của phân cực laser như trong trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng. Điều này đã được Mancuso et al. [86] đề nghị sử dụng như là một cách để tách riêng góc electron xuyên hầm với góc mà electron quay về tái tán xạ. Mancuso et al. chỉ ra rằng sự tách riêng này dẫn đến sự tách riêng các electron bị tái tán xạ trong vùng năng lượng thấp. Điều này là trái ngược với trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng, trong đó chúng thường bị nhiễu bởi các electron không quay trở về tái tán xạ trên ion mẹ. Những nghiên cứu thực nghiệm đến thời điểm hiện tại của phổ electron trong BLF hầu hết đều giới hạn trong vùng năng lượng thấp [86, 87]. Về mặt lý thuyết, cả vùng năng lượng thấp và năng lượng cao đều được nghiên cứu sử dụng SFA cũng như phương pháp Monte Carlo quỹ đạo cổ điển [87]. Tuy nhiên, những công trình này chủ yết tập trung vào so sánh với thực nghiệm ở vùng năng lượng thấp [87] hay phân tích kết quả SFA trong lý thuyết quỹ đạo lượng tử [88, 89]. Liệu có thể trích xuất được DCS đàn hồi của nguyên tử trong tương tác của nó với BLF từ đó thu nhận thông tin cấu trúc của bia hay không? Có thể sử dụng QRS trong trường hợp BLF để trích xuất DCS từ phân bố xung lượng hay không, và nếu được thì khác gì so với trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng? Những câu hỏi này chưa được trả lời trong các nghiên cứu trước đây và sẽ được chúng tôi quan tâm nghiên cứu trong chương này. Như là bước đầu tiên, đối tượng nghiên cứu trong chương này là các nguyên tử H, Ne và Xe. 3.2 Phương pháp TDSE tính phân bố xung lượng của quang electron Xác suất tìm thấy một quang electron với động lượng k được cho bởi biểu thức 2 . D (k, θ, ϕ) = ψ (r, t) | Ψ− ( r ) (3.1) k Trong đó hàm sóng tán xạ Ψ− k (r) là nghiệm của phương trình Schrödinger dừng Ĥ0 Ψ− k (r) = k2 2 Ψ− k (r). BLF được chiếu sao cho phân cực nằm trong mặt phẳng xy , có dạng như sau  πt  E0 E(t) = √ cos2 [cos(ωt)i + sin(ωt)j + cos(2ωt)i − sin(2ωt)j] nT 2 (3.2) (3.3) với nT /2 ≥ t ≥ −nT /2 và E (t) = 0 ở những vùng khác, trong đó T = 2π/ω là chu kỳ quang học của laser cơ sở. Ở đây i và j tương ứng là những vector đơn vị dọc theo trục x và y . Tất cả tính toán của chúng tôi được thực hiện với xung laser bốn chu kỳ (n = 4) với bước sóng 2 λ = 800 nm. Nếu không nói gì chúng tôi sẽ sử dụng laser cường độ 0.7 × 1014 W/cm cho mỗi 11 xung. Trường laser và thế vector A(t) = như trong Hình 3.1. 0.06 (a) R∞ E(t)dt tương ứng được vẽ trong mặt phẳng xy t 0.8 Electric field (b) Vector potential R Ay (a.u.) Ey (a.u.) 0.4 0.00 R -0.4 I -0.06 -0.06 I 0.0 0.00 Ex (a.u.) 0.06 -0.8 -0.8 -0.4 0.0 Ax (a.u.) 0.4 0.8 Hình 3.1: (a) Điện trường và (b) thế vector của BLF có 4 chu kỳ quang học, bước sóng 2 800 nm, cường độ 0.7 × 1014 W/cm . Thời điểm ion hóa (và quay trở về) được đánh dấu là I (và R), tương ứng với năng lượng electron gần 2.25Up . Phân cực laser trong mặt phẳng xy . Với nguyên tử khí trơ, chúng tôi cần xem xét tất cả các trạng thái suy biến với pm=0,±1 của HOMO. Bởi vì việc lựa chọn hệ tọa độ với trục lượng tử dọc theo trục z , dẫn đến chỉ trạng thái m = 1 và m = −1 là đóng góp đáng kể, trạng thái m = 0 là nhỏ có thể bỏ qua. 3.3 3.3.1 Kết quả Phổ năng lượng của quang electron Phổ năng lượng electron cho H, Ne, và Xe được vẽ ra trong Hình 3.2. Cho Ne và Xe, chúng tôi vẽ kết quả cho cả m = 1 và m = −1 được ký hiệu tương ứng là p+ và p− . Cường độ từ m = 0 là cực kỳ yếu (không được vẽ ra trong Hình 3.2) nên được chúng tôi bỏ qua không xem xét đến. Cường độ là lớn nhất cho trường hợp Xe và thấp nhất cho trường hợp Ne, đây như là một kết quả dựa trên thế ion hóa của chúng. Lưu ý rằng cường độ từ Ne đã được nhân lên 100 lần. Thế trọng động được định nghĩa là Up = Up1 + Up2 = 0.19 a.u., trong đó Upi = E02 /4ωi2 , với i = 1, 2. Tại vùng năng lượng thấp khoảng 2Up = 0.38 a.u., đóng góp chủ yếu bởi electron trực tiếp – những electron không quay trở lại tán xạ trên ion mẹ, cường độ từ p+ lớn hơn trạng thái p− , như có thể thấy rất rõ trong trường hợp Ne. Điều này đã được giải thích trong trường hợp laser một màu phân cực tròn bởi Barth và Smirnova [90, 91]. Thú vị hơn là, xu hướng này bị đảo ngược tại vùng năng lượng cao, đóng góp hoàn toàn bởi electron tán xạ. Thực vậy, cho Xe cường độ từ p− khoảng một bậc lớn hơn so với trạng thái p+ cho vùng năng lượng trên 1.3 a.u. Điều này đã được thảo luận trước đây bằng SFA bởi Milošević [92], trong đó ông đề nghị sử dụng hiệu ứng này như một phương pháp khả dĩ để chế tạo xung electron phân cực spin atto giây. Sự khác nhau ở vùng năng lượng cao từ trạng thái m = 1 và m = −1 có thể gây ra bởi hai vấn đề. Vấn đề thứ nhất giống như đã được thảo luận trong vùng năng lượng thấp. Vấn đề thứ hai liên quan đến sự khác nhau giữa mật độ xung lượng tại thời điểm ion hóa xuyên hầm. Với electron trong vùng liên tục để quay trở lại với ion mẹ và tán xạ lên ion mẹ, electron phải xuất hiện ở vùng liên tục với một vận tốc hữu hạn. Vấn đề chi tiết này sẽ được thảo luận trong một nghiên cứu sau. Chúng tôi cũng sẽ chỉ ra ở phần dưới rằng sự khác nhau trong độ dốc của H, Ne, và Xe như 12 Ionization yield (arb. units) 10 10 10 -1 -3 -5 H Xe (p ) 10 10 -7 -9 0.0 Xe (p ) Ne (p ) 100 Ne (p ) 100 0.5 1.0 1.5 2.0 Electron energy (a.u.) Hình 3.2: Phổ năng lượng electron của H, Ne, và Xe. Laser sử dụng như trong Hình 3.1. z k r qʹ k s yʹ O y -A r k zʹ x qʹ k r Oʹ k s Hình 3.3: Sơ đồ động học của quá trình tán xạ electron lên ion mẹ. Quỹ đạo electron được vẽ như đường gạch, với xung lượng quay về kr . Hình 3.4: (a)–(c) phổ xung lượng hai chiều trong mặt phẳng xy tương ứng từ H, Ne(2p− ), và Xe(5p− ). Cung tròn đứt nét màu trắng biểu thị vùng cường độ được trích xuất như trong Hình 3.5, cho ks = 1.22 a.u. (d) giống (b) nhưng với laser 400 nm có cường độ và độ phân cực elip khác. Cường độ của mỗi hình được chuẩn hóa về 1. trong Hình 3.2 tại vùng năng lượng cao, liên quan trực tiếp đến DCS đàn hồi ở vùng góc lớn và có cùng nguồn gốc như trường hợp laser phân cực thẳng [93]. 3.3.2 Phổ xung lượng hai chiều của quang electron Bởi vì việc mất đi tính đối xứng trụ, phổ xung lượng electron sẽ phụ thuộc vào ba thành phần của giá trị xung lượng cuối cùng. Điều này là khác với trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng, khi đó phổ xung lượng chỉ phụ thuộc vào thành phần song song và vuông góc với phân cực laser. Để đơn giản, chúng tôi phân tích phổ động lượng trong mặt phẳng hai chiều xy (mặt phẳng vuông góc với hướng laser chiếu vào). Phổ xung lượng hai chiều (kx , ky , kz = 0) cho H, Ne, và Xe được trình bày tương ứng trong Hình 3.4(a), (b), và (c). Cho Ne và Xe, chỉ có trạng thái p− được vẽ ra, và kết quả từ trạng thái p+ khá giống với trạng thái p− . Chú ý rằng vùng năng lượng thấp đã được phân tích trước đây bằng cả thực nghiệm và lý thuyết [86,87]. Trong chương này, chúng tôi chỉ tập trung vào vùng năng lượng cao, vùng mà hoàn toàn đến từ các electron tán xạ. Cho mỗi bia, cấu trúc ba thùy được quan sát rất rõ trong vùng năng lượng cao. Hình dạng tổng quát của ba thùy là giống nhau với tất cả các bia, trong đó mỗi thùy quay 120◦ so với các thùy còn lại. Điều này phản ảnh sự đối xứng của laser và đã được phân tích gần đây trong cách tiếp cận SFA [88, 89]. Cụ thể hơn, do tính chất đối xứng của laser [xem 13 Hình 3.1(a)], trong một chu kỳ nguyên tử có thể bị ion hóa tại ba thời điểm khác nhau khi laser đạt đỉnh, và tương ứng quay về tán xạ trên ion mẹ với ba thời điểm khác nhau, tạo nên cấu trúc ba thùy này. Chú ý rằng với mỗi nguyên tử, mỗi thùy không hoàn toàn giống nhau bởi vì laser là rất ngắn [xem Hình 3.1(a)]. Điều nổi bật nhất từ Hình 3.4 là mỗi bia có một cấu trúc khác nhau tại vùng xung lượng cao k. Chúng tôi sẽ chỉ ra ở phần dưới là những cấu trúc này liên quan đến DCS đàn hồi của quang electron lên mỗi bia. Thực vậy, những cấu trúc này gần như là không phụ thuộc vào các thông số của laser mà chỉ phụ thuộc vào bia. Để minh họa cho nhận định này, chúng tôi vẽ ra trong Hình 3.4(d) là phổ xung lượng hai chiều từ Ne(2p− ), trong đó xung có bước sóng 800 nm giống như Hình 3.4(b), nhưng xung với bước sóng 400 nm thì có cường độ 2 nhỏ hơn là 0.5 × 1014 W/cm cũng như độ phân cực elip chỉ là 0.9. Có thể thấy kết quả cho vùng k lớn trông khá giống với Hình 3.4(b), ngoại trừ cường độ yếu hơn bởi vì cường độ của laser 400 nm là nhỏ hơn. Cấu trúc ba thùy có thể được phân tích bằng QRS giống như cho cấu trúc hai thùy khi sử dụng laser phân cực thẳng [7, 46, 84]. Chúng tôi chỉ ra ở phần bên dưới là cường độ ở vùng năng lượng cao trong mỗi thùy tỉ lệ trực tiếp với DCS đàn hồi. 3.3.3 Trích xuất DCS từ phân bố xung lượng của quang electron năng lượng cao Đầu tiên trước khi bắt đầu quy trình trích xuất DCS, chúng tôi thảo luận sự thay đổi khi sử dụng BLF so với trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng [7, 46, 84]. Sau khi ion hóa khỏi nguyên tử, electron trong vùng liên tục có thể được lái trong mặt phẳng hai chiều xy (mặt phẳng phân cực của laser) bằng trường laser để tái va chạm với ion mẹ. Điều này là hoàn toàn khác với khi sử dụng laser phân cực thẳng, khi đó electron chủ yếu chuyển động một chiều theo phương phân cực của laser chiếu vào. Năng lượng quay trở về, hướng quay trở về, và thời gian quay trở về tr phụ thuộc vào thời điểm ion hóa ti (nghĩa là thời gian khi electron được “sinh” ra trong miền liên tục. Những tham số này có thể được tính bằng cách giải phương trình Newton, hoặc chính xác hơn là bằng lý thuyết quỹ đạo lượng tử [89]. Sơ đồ động học và các ký hiệu sử dụng được trình bày trong Hình 3.3. Để minh họa chúng tôi đánh dấu trong Hình 3.1 sự kiện ion hóa (khi electron được “sinh” ra trong miền liên tục) và sự kiện quay trở về lõi, lúc này động năng cực đại (cổ điển) của electron là 2.25Up . Bởi vì khuếch tán lượng tử, năng lượng quay về của electron có thể có giá trị cao hơn. Một chú ý quan trọng là những electron quay về với năng lượng cao thường xảy ra tại thời điểm khi thế vector gần với điểm cực đại, như Hình 3.1(b). Dưới điều kiện tái va chạm, electron với xung lượng kr tán xạ đàn hồi lên ion mẹ với những hướng khác nhau với động lượng ks (trong đó kr = ks ), xem trong Hình 3.3. Bởi bị tán xạ trong trường laser, nên xung lượng cuối cùng của electron bị dời đi một thế vector tại thời điểm tái tán xạ tr , nghĩa là bằng −Ar ≡ −A(tr ). Nói cách khác, k = −Ar + ks (3.4) trong hệ “phòng thí nghiệm”. Bản chất của việc dịch này có cùng tính chất với trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng [7, 46, 84]. Để thuận tiện, chúng tôi chọn hệ mới F ′ được định nghĩa với gốc tọa độ mới được dịch đi một đoạn từ O bằng −Ar đến O ′ như trong Hình 3.3, và với trục z ′ dọc theo hướng electron quay về, y ′ song song với trục z của hệ tọa độ F , và trục x′ (không được vẽ ra) trong mặt phẳng xy . Với sự lựa chọn như vậy, góc tán xạ θ′ và ϕ′ là góc cực và góc phương vị của ks trong hệ F ′ . Lưu ý rằng ϕ′ được định nghĩa tương ứng với trục x′ , sao cho ϕ′ = 0 tương 14 DCS 5 k = 0 z Averaged 4 3 2 1 0 80 100 120 140 160 180 Ionization yield/DCS (arb. units) Scattering angle 1.0 (c) Xe, k = 1.22 a.u. s p (k = 0) z Total (k = 0) z 0.6 p (averaged) Total (averaged) 0.4 0.2 0.0 80 100 120 140 Scattering angle (b) Ne, k = 1.22 a.u. 1.2 1.0 160 180 (degrees) s DCS p (k = 0) z Total (k = 0) 0.8 0.6 z diff. intens. p (averaged) Total (averaged) 0.4 0.2 0.0 80 (degrees) DCS 0.8 1.4 100 120 140 Scattering angle 160 180 (degrees) 60 (a) 40 20 0 -20 -40 -60 60 90 120 150 180 1.0 (b) Ne s 1.2 DCS p (k = 0) 1.0 z Total (k = 0) z 0.8 diff. intens. p (averaged) 0.6 Total (averaged) 0.4 0.2 100 120 140 Scattering angle 160 180 (degrees) Hình 3.5: (a), (b), Và (c) trích xuất cường độ dọc theo cung tròn màu trắng [xem Hình 3.4] với một “bán kính” ks = 1.22 a.u. tương ứng cho H, Ne, và Xe. Tổng cường độ từ p− và p+ (douquototal), kết quả trích xuất từ Hình 3.4(d) (“diff. intens.”), trung bình kết quả từ phổ xung lượng ba chiều (“averaged”) cũng được trình bày. (d) Giống (b) nhưng cho ks = 1.0 a.u. DCS đàn hồi lý thuyết là đường đen đậm. Cường độ quang electron được chuẩn hóa tại góc gần 180◦ . 0 20 0.6 40 0.4 60 90 0.2 0 0 0 0 0.0 80 100 120 140 160 180 θ (degrees) (d) Ne, k = 1.0 a.u. 0 0.8 ′ 1.4 0.0 80 1 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 Ioniz. yield (arb.units) s ϕ′ (degrees) (a) H, k = 1.22 a.u. ϕ′ (degrees) 6 Ionization yield/DCS (arb. units) 7 Ionization yield/DCS (arb. units) Ionization yield/DCS (arb. units) ứng với việc tán xạ trên mặt phẳng xy . ' (degrees) 60 (c) 40 20 0 -20 -40 -60 60 90 120 150 180 1 0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 θ ′ (degrees) Hình 3.6: (a) Cường độ thu được với một sự lựa chọn “phù hợp” của hướng electron quay về (hay trục z ′ ) với ks = 1.22 a.u. cho Ne(2p− ) như là một hàm của góc tán xạ {θ′ , ϕ′ }. (b) Một vài lát cắt của (a) dọc theo ϕ′ , chỉ ra sự không phụ thuộc của DCS “được trích xuất” vào ϕ′ khi hướng quay trở về được chọn phù hợp. (c) Giống như (a) nhưng với trục z ′ quay đi −20◦ trong mặt phẳng xy so với hướng quay trở về phù hợp. Bây giờ chúng tôi sẽ phân tích hình ảnh phổ xung lượng hai chiều cho Ne(2p− ) được vẽ trong Hình 3.4(b). Chúng tôi sẽ tập trung vào vùng xung lượng lớn của thùy bên phải ở dưới, nghĩa là với thế vector tại thời điểm quay trở về Ar giống như trong Hình 3.1(b) (được ký hiệu bằng R). Dựa vào phân tích trong đoạn trước, electron quay trở về với xung lượng kr , được tán xạ với những góc tán xạ khác nhau θ′ , được vẽ ra là cung tròn đứt nét màu trắng như được biểu diễn trong Hình 3.4(b). Lưu ý rằng với phổ xung lượng trong mặt phẳng xy tương ứng với ϕ′ = 0 trong qui ước của chúng tôi. Cung tròn trắng này thể hiện electron quay ngược trở lại tán xạ, trong khi đó những electron bị tán xạ khác bị nhiễu bởi 1/3 chu kỳ khác, cũng như electron trực tiếp. Cường độ dọc theo cung tròn cho trường hợp ks = 1.22 a.u., ký hiệu bởi p− (kz = 0) trong Hình 3.5(b) phù hợp tốt với DCS tán xạ đàn hồi khi không có laser. Ở đây, chúng tôi đã chuẩn hóa tín hiệu của DCS gần góc 180◦ . Sự phù hợp tốt cũng thấy rõ cho trường hợp H và Xe, như được vẽ ra tương ứng trong Hình 3.5(a) và (c) và kể cả cho Ne tại ks = 1.0 a.u., như được vẽ ra trong Hình 3.5(d). Cho Xe, chúng tôi quan sát thấy một sự lệch nhỏ trong vùng [120◦ − 140◦ ]. Điều này có thể là do cường độ laser là cao cho trường hợp Xe, bởi vì thế ion hóa của Xe khá nhỏ 12.1 eV, hoặc cũng có thể là do sự hội tụ chậm của TDSE gần vùng bão hòa. Chúng tôi lưu ý rằng, vùng góc tán xạ trích xuất được là 15 từ 180◦ → 80◦ , nhiều hơn 20◦ so với khoảng 100◦ khi sử dụng laser phân cực thẳng với cùng laser bước sóng 800 nm [7, 46, 84]. Cường độ không phụ thuộc nhiều vào các thông số laser, ngoại trừ khác nhau một hệ số nào đó. Điều này được minh họa trong Hình 3.5(b) và 3.5(d), trong đó cường độ được trích xuất từ Hình 3.4(d) với những laser khác nhau cũng được thể hiện (ký hiệu là “diff. intens.”). Thực vậy, cường độ trích xuất chuẩn hóa một lần nữa phù hợp tốt với DCS lý thuyết. Những kết quả này rõ ràng biểu thị rằng quá trình tái tán xạ trong BLF có thể được phân tích thành tích của bó sóng electron quay trở về nhân với DCS đàn hồi của electron-lõi, giống như trường hợp QRS cho laser phân cực thẳng [7, 46, 84]. Tương tự, cường độ từ p+ cũng phù hợp tốt với DCS cho Ne và Xe, ngoại trừ một hệ số nào đó. Những hệ số này phản ảnh sự khác nhau trong biên độ của bó sóng quay trở về, đại lượng phụ thuộc vào tốc độ ion hóa từ p− và p+ của bia. Chúng tôi cũng chỉ ra trong Hình 3.5(b-d) tổng cường độ từ cả p− và p+ . Chúng phù hợp tốt với DCS lý thuyết trong mỗi trường hợp. 3.3.4 Trích xuất hướng electron quay trở về Cho đến lúc này, chúng tôi đã giới hạn phân tích phổ xung lượng hai chiều trong mặt phẳng xy . Thực vậy, cung tròn trắng trong Hình 3.4 là một lát cắt tại ϕ′ = 0, do đó mỗi điểm của nó với một góc θ′ có thể được mở rộng với một hình tròn trong đó ϕ′ thay đổi từ 0◦ đến 360◦ trong không gian xung lượng ba chiều. Để thuận tiện, trong phần sau, chúng tôi chọn qui ước với ϕ′ trong vùng {0, ±90◦ }, để phản ánh tốt hơn sự đối xứng của cường độ với sự thay đổi của ϕ′ → −ϕ′ . Với sự lựa chọn của chúng tôi trong hệ F ′ , cường độ hầu hết không phụ thuộc vào ϕ′ , như được thể hiện trong Hình 3.6(a) cho Ne(2p− ) với ks = 1.22 a.u. Để định lượng hơn mức độ của sự phụ thuộc vào ϕ′ , chúng tôi vẽ trong Hình 3.6(b) một vài lát cắt với những ϕ′ khác nhau. Kết quả là gần như không thể phân biệt được, ngoại trừ vùng {θ′ < 90◦ , ϕ′ > 60◦ }. Cường độ ngoài vùng này bị nhiễu bởi electron trực tiếp và electron từ 1/3 chu kỳ khác. Chúng tôi kỳ vọng rằng vùng nhiễu sẽ được giảm đi khi sử dụng laser giữa vùng hồng ngoại (chẳng hạn như 1200 nm), giống như trường hợp sử dụng laser phân cực thẳng. Trong mô hình QRS, sự không phụ thuộc của cường độ vào ϕ′ là kết quả được dự đoán, bởi vì DCS khi không có laser phụ thuộc chỉ vào góc tán xạ θ′ cho bia là nguyên tử. Nguồn gốc của sự khác nhau trong hình dạng của cường độ ion hóa vào năng lượng từ H, Ne, và Xe trong Hình 3.2 bây giờ có thể được hiểu như là do sự khác nhau trong DCS. Thực vậy DCS cho H (công thức Rutherford) giảm đơn điệu với năng lượng và góc tán xạ, trong khi đó DCS cho Ne và Xe tăng lên tại góc tán xạ lớn như trong Hình 3.5(b-d). Điều này cũng đã được phân tích cho trường hợp laser phân cực thẳng [93]. Nếu electron quay trở về (có nghĩa là trục z ′ ) được định nghĩa không phù hợp, cường độ “được trích xuất” sẽ phụ thuộc rất mạnh vào ϕ′ . Điều này có thể xuất hiện trong thực nghiệm, khi mà trường laser không được đo đạc chính xác để mà tính toán cổ điển, hay tính toán bằng lý thuyết quỹ đạo lượng tử [89] cho hướng quay trở về có đủ độ chính xác. Kết quả này được thể hiện như trong Hình 3.6(c) cho trường hợp với góc trở về sai quay đi −20◦ so với góc quay về “phù hợp”. Có thể thấy cường độ “được trích xuất” sẽ phụ thuộc vào ϕ′ và không phù hợp với DCS lý thuyết. Do đó kết quả này có thể được sử dụng như là một phương pháp thực tế để xác định hướng electron trở về từ dữ liệu ba chiều thực nghiệm đo được trong tương lai. Thực vậy, hướng quay trở về “phù hợp” có thể được định nghĩa như là hướng mà cung cấp tín hiệu hầu như không phụ thuộc vào ϕ′ cho bia là nguyên tử như Hình 3.6(a) và (b). Một khi hướng quay trở về “phù hợp” được xác định bằng cách sử dụng phương pháp 16 này, cường độ trích xuất được cũng có thể được trung bình trong vùng |ϕ′ | ≤ 60◦ . Kết quả này được ký hiệu là “averaged” như trong nhãn của Hình 3.5. Nhìn chung, chúng phù hợp tốt với dữ liệu hai chiều được mô tả trước đó. Đến tận bây giờ, các phân tích của chúng tôi đều dựa trên một sự lựa chọn đặc biệt về pha của laser và thời gian trễ giữa hai xung [xem phương trình (3.3)]. Nhìn chung bất kỳ thay đổi nào của những hệ số này, sẽ dẫn đến sự quay của cấu trúc ba thùy trong phổ xung lượng quanh trục z và một sự thay đổi trong hướng electron quay trở về cho một năng lượng cố định của mỗi thùy. Do đó, nếu bia sử dụng đã được biết trước phương pháp này có khả năng được sử dụng trong thực nghiệm tương lai để xác định tính chất của BLF như độ dài xung, cường độ, bước sóng, và pha. 3.4 Kết luận Trong chương này, chúng tôi đã chỉ ra phổ xung lượng electron trong BLF có thể được hiểu trong khuôn khổ của QRS, nghĩa là bằng tích của bó sóng electron quay trở về với DCS đàn hồi của electron–lõi. Mặc dù các kết quả chỉ cho bia là nguyên tử, chúng tôi kỳ vọng là tương tự cho trường hợp bia phân tử. Do đó, các kết quả của chúng tôi chỉ ra rằng kỹ thuật trích xuất thông tin cấu trúc từ phổ nhiễu xạ electron do cảm ứng laser [16, 19, 83] có thể được mở rộng cho trường hợp BLF. Sử dụng phổ xung lượng của quang electron năng lượng cao tính toán bằng TDSE, chúng tôi chỉ ra có thể trích xuất DCS đàn hồi của H, Ne và Xe bằng QRS. Góc tán xạ trích xuất được khi sử dụng BLF là lớn hơn so với sử dụng laser phân cực thẳng. Góc tán xạ có thể được mở rộng hơn bằng cách sử dụng laser ở vùng giữa hồng ngoại. Sự phân tích sâu hơn cho laser bước sóng dài hơn là cần thiết trong tương lai gần, bởi vì chúng tôi kỳ vọng QRS sẽ được cải thiện trong vùng cơ chế ion hóa xuyên hầm sâu. Sử dụng BLF cũng có thể cho phép tiếp cận vào các trạng thái suy biến (p± ), điều mà không có thể làm được với laser phân cực thẳng. Chúng tôi cũng đã chỉ ra phương pháp thực tế để xác định được hướng electron quay về từ hình ảnh xung lượng ba chiều, điều mà có thể được sử dụng trong thực nghiệm ở tương lai. Và bởi vì hướng quay về này rất nhạy với các thông số laser, do đó có thể dùng nó như là một cách để thu nhận thông số laser một khi hướng quay về này được xác định. Chúng tôi nhấn mạnh rằng, thực nghiệm trong lĩnh vực trường mạnh chỉ có thể xác định tương đối các thông số của laser như cường độ, độ dài xung, và pha. Do đó phương pháp của chúng tôi có thể được xem như là một công cụ để xác định tính chất laser trong thực nghiệm. Chương 4 Phát xạ sóng điều hòa bậc cao bằng trường laser hai màu phân cực tròn, quay ngược chiều 4.1 Mở đầu Kể từ khi được thực nghiệm phát hiện [8, 9], HHG đã trở thành đối tượng được quan tâm nghiên cứu trong lĩnh vực vật lý trường mạnh. HHG có thể được hình dung theo mô hình ba bước bán cổ điển [3, 4, 36]. Đầu tiên, dưới tác dụng của trường laser mạnh elctron trong 17 nguyên tử, phân tử có thể bị ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục. Sau đó, electron được gia tốc trong trường laser và thu năng lượng. Cuối cùng, sau khoảng một nửa chu kỳ khi laser đổi chiều, electron bị kéo ngược trở lại kết hợp với ion mẹ và phát xạ ra một photon năng lượng cao (số nguyên lần năng lượng laser chiếu vào) gọi là HHG. HHG chứa đựng thông tin cấu trúc, do đó đã được đề nghị như một công cụ để theo dõi đồng thời những quá trình động lực học ở độ phân giải thang không gian dưới Angstrom và độ phân giải thời gian một vài femto giây. Thực vậy, HHG đã được sử dụng để tái tạo lại hình ảnh orbital của phân tử như đã chỉ ra trong [10, 13, 15] cho N2 và CO2 , hay dùng HHG như là một công cụ để theo dõi các phản ứng hóa học [18,20–22]. Ngoài ra HHG là những photon năng lượng cao ở vùng XUV hay tia X mềm, nên HHG cũng đã được sử dụng như là một cơ chế để tạo ra các xung laser cực ngắn có tính kết hợp cao [1, 23, 94–96]. Đặc biệt lưu ý là HHG là cơ chế duy nhất đến thời điểm hiện tại cho phép tạo ra các xung laser ở mức atto giây. Tuy nhiên, những nghiên cứu thực nghiệm này đều dựa trên vật lý tái tán xạ [3, 85] với những xung laser phân cực thẳng. Gần đây trong năm 2014, HHG trong tương tác với BLF đã được thực nghiệm đo đạc với hiệu suất cao [53, 97]. HHG này có thể cung cấp một laser phân cực tròn mới từ vùng XUV đến vùng tia X mềm với những photon có năng lượng lên tới 160 eV như trong thực nghiệm [98] đã chỉ ra. Các nghiên cứu lý thuyết cũng đã chỉ ra có thể tạo ra xung laser phân cực tròn, elip bằng cách sử dụng HHG này [99, 100]. Chú ý là việc tạo ra các xung laser phân cực tròn ở vùng năng lượng cao là rất khó. Ở vùng năng lượng thấp (bước sóng nhìn thấy) một cách khác được dùng để tạo ra xung laser phân cực tròn là kết hợp những xung laser phân cực thẳng. Kỹ thuật này gần như là không thể được thực hiện được với photon năng lượng cao. Sau đó, HHG đã được chứng minh bằng lý thuyết là rất nhạy với cấu trúc, và có thể sử dụng nó như là một công cụ để xác định tính chất đối xứng của hệ phân tử [52, 101–103]. Lưu ý mặc dù việc theo dõi cấu trúc và động lực học của vật chất trong thang dưới femto giây và dưới Angstrom đã được thực hiện, nhưng khả năng theo dõi sự đối xứng của hệ trong thang thời gian và không gian này vẫn chưa được giải quyết [52]. Chính vì tầm quan trọng của HHG, những mô hình lý thuyết tính toán HHG được phát triển rất mạnh. HHG có thể được hiểu dựa trên mô hình ba bước [3,4,36] dựa trên SFA. Do sử dụng SFA nên tương tác của electron và ion mẹ được bỏ qua khi electron chuyển động trong miền liên tục. Những nỗ lực để phát triển mô hình này bằng cách thêm vào trường Coulomb đã được thực hiện [104, 105]. Tuy nhiên khi áp dụng mô hình cải tiến này cho các hệ đơn giản, kết quả thu được vẫn chưa phù hợp tốt với kết quả “chính xác” từ TDSE. Một mô hình chính xác hơn được phát triển trong những năm gần đây là QRS [7, 27, 106]. Tư tưởng của QRS là thay vì sử dụng hàm sóng phẳng thì sử dụng hàm sóng tán xạ cho bước tái kết hợp trong quá trình HHG. QRS đã được chứng minh là làm việc tốt cho nguyên tử khi so sánh với kết quả số TDSE [27], từ đó phát triển cho trường hợp phân tử cũng đã được thực hiện [106]. QRS cũng đã được dùng để giải thích một số kết quả thực nghiệm trong [13,15,107]. Những nghiên cứu sử dụng QRS đến tận bây giờ vẫn chỉ là cho trường hợp laser phân cực thẳng, áp dụng QRS cho BLF vẫn chưa được thực hiện. Có thể thấy tầm quan trọng của bài toán HHG trong BLF. Tuy nhiên, những nghiên cứu trước đây chưa chỉ ra cụ thể được tại sao HHG của những bia khác nhau lại khác nhau, đại lượng nào quyết định sự khác nhau trong phổ HHG? Và có thể áp dụng được QRS để tính HHG bằng BLF hay không? Đây là những câu hỏi được chúng tôi quan tâm nghiên cứu trong chương này. Như là bước khởi đầu của quá trình nghiên cứu, đối tượng được nghiên 18
- Xem thêm -

Tài liệu liên quan