Tài liệu đóng góp các trạng thái kích thích của điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP TRƢỜNG ĐÓNG GÓP CÁC TRẠNG THÁI KÍCH THÍCH CỦA ĐIỆN TỬ LÊN PHỔ PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO MÃ SỐ: CS2015.19.68 Cơ quan chủ trì: Khoa Vật lý Chủ nhiệm đề tài: TS. Phan Thị Ngọc Loan THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 10/2016 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƢỜNG ĐẠI HỌC SƢ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP TRƢỜNG ĐÓNG GÓP CÁC TRẠNG THÁI KÍCH THÍCH CỦA ĐIỆN TỬ LÊN PHỔ PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO MÃ SỐ: CS2015.19.68 Xác nhận của cơ quan chủ trì Chủ nhiệm đề tài Trƣởng khoa Vật lý TS. Cao Anh Tuấn TS. Phan Thị Ngọc Loan THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH – 10/2016 0 Mục lục THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU ........................................................................ 4 MỞ ĐẦU.......... ................................................................................................................ 8 PHẦN I. CƠ SỞ LÝ THUYẾT ...................................................................................... 12 1.1.Tổng quan về HHG. Mô hình ba bƣớc Leweinstein ................................................. 12 1.2. Tổng quan nghiên cứu HHG phát ra khi điện tử ion hóa từ chồng chập các trạng thái .................... .............................................................................................................. 12 PHẦN II. PHƢƠNG PHÁP ............................................................................................ 18 2.1. Phƣơng pháp TDSE tính toán HHG ........................................................................ 18 2.1.1. Giải phƣơng trình Schrödinger không phụ thuộc thời gian. Phƣơng pháp thời gian ảo .............. .............................................................................................................. 20 2.1.2. Phƣơng pháp tách toán tử .................................................................................. 21 2.2. Tính HHG phát ra khi điện tử ion hóa từ chồng chập các trạng thái ....................... 24 PHẦN III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ...................................................................... 25 3.1. Phổ HHG phát ra từ H+2 ở trạng thái cơ bản và kích thích ...................................... 25 3.2. Phổ HHG phát ra từ H+2 với chồng chập trạng thái cơ bản và kích thích ................ 33 PHẦN III. KẾT LUẬN VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN .................................................... 34 PHẦN IV. CÔNG BỐ VÀ ĐÀO TẠO ........................................................................... 35 TÀI LIỆU THAM KHẢO .............................................................................................. 45 BẢN SAO THUYẾT MINH ĐỀ TÀI ............................................................................ 49 0 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO CỘNG HÕA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRƢỜNG ĐH SƢ PHẠM TP.HCM Độc lập – Tự do – Hạnh phúc Tp. HCM, ngày 14 tháng 11 năm 2016 THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU 1. Thông tin chung:  Tên đề tài: Đóng góp các trạng thái kích thích của điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao.  Mã số: CS2015.19.68.  Chủ nhiệm đề tài: TS. Phan Thị Ngọc Loan.  Cơ quan chủ trì: Khoa Vật lý - Trƣờng Đại học Sƣ phạm TP. Hồ Chí Minh.  Thời gian thực hiện: 14 tháng từ tháng 09 năm 2015 đến tháng 11 năm 2016. 2. Mục tiêu: Xác định đƣợc sự ảnh hƣởng của các trạng thái kích thích của điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG phân tử H +2 3. Nội dung nghiên cứu  Tính toán đƣợc phổ HHG khi điện tử bị bứt ra từ các trạng thái kích thích cao,  Tính toán đƣợc phổ HHG khi điện tử bị bứt ra là tổ hợp của các mức năng lƣợng với xác suất đóng góp khác nhau. 4. Tính mới và sáng tạo: Các kết quả thu đƣợc có ý nghĩa khoa học và mới. 5. Sản phẩm:  Công bố 01 bài báo khoa học, 01 báo cáo hội nghị: - Phan Thi Ngoc Loan, Tran Phi Hung, Hoang Van Hung, “Laser-intensity dependence of high-order harmonic from excited hydrogen molecular ion”, Journal of Science HCMC UP (accepted). - Báo cáo Hội nghị Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ 41: “The orientation dependence of high-order harmonic generation and ionization probability of H +2 considering the nuclear vibration”, tại Nha Trang, Khánh Hòa. 6. Hiệu quả, phƣơng thức chuyển giao kết quả nghiên cứu và khả năng áp dụng: Chúng tôi đã thu đƣợc kết quả ảnh hƣởng của các trạng thái kích thích lên phổ sóng 4 điều hòa bậc cao của H+2 , khi tƣơng tác với laser mạnh, xung cực ngắn. Kết quả là tiền đề cho những nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết tiếp theo. Nghiên cứu này có thể đƣợc mở rộng cho mô hình phân tử thực với số chiều nhiều hơn, hay nguyên tử có nhiều điện tử nhƣ He, Ne, … Xác nhận của cơ quan chủ trì Chủ nhiệm đề tài TRƢỞNG KHOA VẬT LÝ TS. Cao Anh Tuấn TS. Phan Thị Ngọc Loan 5 Ho Chi Minh City, November 14, 2016. INFORMATION ON RESEARCH RESULTS 1. General information: a. Project title: Сontribution of electronic excited states to high-order harmonic generation spectra. b. Code number: CS2015.19.68. c. Principle Investigator: Dr. Phan Thị Ngọc Loan d. Institution: Physics Department - Ho Chi Minh City University of Pedagogy e. Duration: 14 months from September 2015 to November 2016. 2. Objective(s): Determine the effects of electronic excited states on the high-order harmonic generation spectra of molecular ion H+2 . 3. Research contents: - Calculate the high-order harmonic generation of H+2 , when electron tunels from ground state, and excited states. - Calculate the high-order harmonic generation of H+2 , when electron tunels from coherent superposition of ground and excited state with arbitrary contribution. 4. Creativeness and innovativeness: The obtained results have scientific significance and are original. 5. Products: 01 journal articles and 01 report at the national conference: - Phan Thi Ngoc Loan, Tran Phi Hung, Hoang Van Hung, “Laser-intensity dependence of high-order harmonic from excited hydrogen molecular ion”, Journal of Science HCMC UP (accepted). - Phan Thi Ngoc Loan, Tran Ai Nhan, Le Nguyen Minh Phuong, Tran Tuan Anh, “The orientation dependence of high-order harmonic generation and ionization probability of H +2 considering the nuclear vibration”, report at the 41st National Conferrence of Theoretical Physics, Nha Trang, Khanh Hoa. 6. Effects, transfer alternatives of research results and applicability: The obtained results are the assesments of effects of electronic excited state on the high-order harmonic generation of H+2 , exposed to an intense intrashort laser. This is an 6 essential step for the next theoretical and experimental researchs. Besides, this investigation is a basic for expanding research to the real molecular model with higher dimentions, or multielectron atoms like He, Ne, … Approval Principle Investigator of the Implementing Institution Dean of Physics Department Dr. Phan Thi Ngoc Loan Dr. Cao Anh Tuan 7 MỞ ĐẦU 1. Tính cấp thiết của đề tài Khi laser mạnh, xung cực ngắn chiếu vào nguyên tử, phân tử dẫn đến một số hiệu ứng phi tuyến tính và phi nhiễu loạn nhƣ kích thích phát xạ sóng điều hòa bậc cao (highorder harmonic generation - HHG) [17,18], hiệu ứng ion hóa vƣợt ngƣỡng (high abovethreshold dissociation - HATI) [4] và hiệu ứng ion hóa hai lần (double ionization - DI) [21]. Trong đó, nghiên cứu sóng điều hòa bậc cao HHG thu hút đƣợc rất nhiều sự chú ý của cộng đồng khoa học. Sóng HHG đƣợc định nghĩa là là sóng thứ cấp phát ra khi cho laser tƣơng tác với phân tử, nguyên tử, và có tần số bằng bội số lẻ lần (gọi là bậc HHG) tần số của laser chiếu vào. Phổ HHG có dáng điệu rất đặc trƣng: ở những tần số đầu, cƣờng độ HHG giảm rất nhanh; sau đó cƣờng độ HHG hầu nhƣ không đổi trong một miền của tần số - đƣợc gọi là miền phẳng (plateau); miền phẳng này đƣợc kết thúc bởi điểm dừng (cutoff); sau điểm dừng, cƣờng độ HHG giảm rất nhanh. Sự hình thành phổ HHG thƣờng đƣợc giải thích một cách đơn giản bằng cách sử dụng mô hình ba bƣớc bán cổ điển, đƣợc thiết lập bởi nhóm Corkum [18]. Theo đó, ở bƣớc đầu tiên, laser làm biến dạng đƣờng cong thế năng của nguyên tử, phân tử, do đó điện tử dễ dàng bị ion hóa xuyên hầm ra vùng liên tục. Ở bƣớc tiếp theo, điện tử đƣợc coi nhƣ một hạt tự do, đƣợc gia tốc và tích năng lƣợng trong trƣờng điện của laser. Khi vectơ phân cực của laser đổi chiều, điện tử quay ngƣợc trở về gặp ion mẹ. Cuối cùng, điện tử tái kết hợp về trạng thái liên kết, và phát ra HHG. Vì HHG đƣợc phát ra ở bƣớc cuối cùng, nên phổ HHG đƣợc xem nhƣ một công cụ hữu hiệu nhằm trích xuất thông tin cấu trúc phân tử, nguyên tử [17]; theo dõi động lực học của điện tử [2, 27] và hạt nhân [26, 42]. Trong thực nghiệm, thu đƣợc sóng HHG có miền phẳng rộng với hiệu suất phát xạ cao là một vấn đề cấp thiết. Theo mô hình ba bƣớc đƣợc trình bày ở trên, tần số của điểm dừng phụ thuộc vào hai yếu tố, đó là tham số laser (bƣớc sóng và cƣờng độ), và thế ion hóa của nguyên tử, phân tử. Với thế ion hóa nhất định, và bƣớc sóng không đổi, bậc HHG tƣơng ứng với điểm dừng sẽ tiến tới một giá trị bão hòa khi tăng cƣờng độ của laser. Đối với các ion nguyên tử/phân tử, ta cũng có thể mở rộng đƣợc miền phẳng bằng cách sử dụng laser với bƣớc sóng dài. Tuy nhiên, khi này, cƣờng đô HHG phát ra sẽ yếu hơn rất nhiều so với của phân tử hoặc nguyên tử trung hòa [35]. Do đó, sử dụng laser 8 với bƣớc sóng ngắn (tần số cao) đƣợc coi là giải pháp nhằm nâng cao hiệu suất phát xạ HHG, mặc dù vẫn cho miền phẳng hẹp. Cho đến nay, hầu hết các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm thu đƣợc HHG đều chỉ xét đến trƣờng hợp điện tử đƣợc chuẩn bị ở trạng thái cơ bản trƣớc khi tƣơng tác với laser mạnh. Gần đây, các kết quả thu đƣợc bằng việc giải số phƣơng trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) đã chỉ ra một số hiệu ứng gây ra bởi trạng thái kích thích. Việc điện tử tái kết hợp về trạng thái kích thích chiếm ƣu thế làm cho biến mất hiệu ứng giao thoa cực tiểu trong phổ HHG của H2 với khoảng cách liên hạt nhân lớn [13]. Năm 2005, nhóm của Paul [28] đã bằng thực nghiệm thu đƣợc phổ HHG của nguyên tử rubidium ở trạng thái kích thích cao. Cƣờng độ của phổ HHG này có hiệu suất lớn hơn rất nhiều lần so với trƣờng hợp nguyên tử ở trạng thái cơ bản. Ngoài ra, vai trò của trạng thái kích thích cũng đƣợc nghiên cứu cho các phân tử phi đối xứng [7]. Kết quả đã chỉ ra rằng, việc dịch chuyển điện tử giữa các trạng thái cơ bản và kích thích gây xuất hiện một số đỉnh tăng cƣờng trong phổ HHG. Năm 1995, ý tƣởng tạo ra sóng HHG của nguyên tử đƣợc chuẩn bị ở chồng chập trạng thái cơ bản và kích thích đƣợc đƣa ra bởi Gauthey và đồng nghiệp [9]. Sau đó Watson [37] đã chỉ ra rằng phổ HHG này có hiệu suất phát xạ lớn và miền phẳng đƣợc mở rộng ra so với trƣờng hợp nguyên tử chỉ ở các trạng thái riêng lẻ. Sau những ý tƣởng đầu tiên về tạo ra phổ HHG có hiệu suất cao, đồng thời miền phẳng đƣợc mở rộng, hàng loạt các công trình lý thuyết và thực nghiệm nghiên cứu phƣơng pháp tạo ra và đo đạc phổ này đƣợc nghiên cứu [5, 10, 33, 34,]. Với sự phát triển của kĩ thuật lƣợc tần số quang học (optical frequency comb technology) [5, 10], ta dễ dàng chuẩn bị đƣợc nguyên/phân tử với chồng chập hai trạng thái khác nhau bằng cách sử dụng laser yếu có tần số thích hợp. Những thành tựu của kỹ thuật đƣợc nhắc đến ở trên đã thúc đầy lý thuyết tính HHG cho nguyên tử chồng chập hai mức tiếp tục phát triển. Đến 2005, Wang [36] đã tổng quát hóa nghiên cứu của Watson [37] bằng cách sử dụng phƣơng pháp TDSE đã tính HHG phát ra từ nguyên tử He+ hai mức trong trƣờng laser. Các tác giả đã chỉ ra rằng có ba miền cƣờng độ của laser khác nhau, trong đó, phổ HHG mang những đặc trƣng nhất định. Sau đó, Milosevic [23] sử dụng phƣơng pháp toán tử Green tính đƣợc HHG phát ra từ nguyên tử H chồng chập hai trạng thái. Kết quả chỉ ra rằng xuất hiện thêm những đỉnh cộng hƣởng xung quanh tần số dịch chuyển của hai trạng thái. Gần đây, các nhà 9 khoa học [3, 39-41] đã phát triển hƣớng nghiên cứu này cho bài toán phức tạp hơn tƣơng tác nguyên tử với trƣờng laser hai màu Kết quả thu đƣợc hiệu suất phát xạ HHG lớn hơn khoảng 6 bậc so với trƣờng hợp sử dụng laser một màu. Sau đó, Mohebbi và Batebi [24, 25] đã phát triển mô hình ba bƣớc Lewenstein để tính HHG của nguyên tử cho trƣờng hợp điện tử thoát ra từ chồng chập hai trạng thái. Lý thuyết này đã giải thích một cách thuyết mục sự tạo thành HHG hiệu suất cao của nguyên tử và phân tử hai trạng thái. Đồng thời bài toán đƣợc tổng quát hóa với tính toán đầy đủ cả hai xung laser trong giải phƣơng trình TDSE: laser yếu chuẩn bị chồng chập trạng thái, và laser mạnh tƣơng tác với phân tử. Trong các công trình nghiên cứu trên, các đối tƣợng nghiên cứu đều là nguyên tử [3, 23-25, 36, 37, 39-41]. Còn tính HHG cho phân tử chƣa đƣợc nghiên cứu. Do vậy trong công trình này chúng tôi mở rộng cho đối tƣợng phức tạp hơn – ion phân tử H2 . Ngoài ra, trong các công trình trên [23, 36, 37], cho trƣờng hợp nguyên tử đƣợc chuẩn bị ở trạng thái đơn lẻ, mới chỉ trạng thái cơ bản và kích thích đầu tiên đƣợc nghiên cứu, còn các trạng thái kích thích cao hơn bị bỏ qua. Đồng thời khi mở rộng cho bài toán nguyên tử ở chồng chập các trạng thái cơ bản và kích thích, các tác giả mới chỉ tính cho một vài cặp hệ số đóng góp trạng thái. Hiệu suất phát xạ HHG phụ thuộc nhƣ thế nào vào hệ số đóng góp này còn là câu hỏi mở. Do đó, trong công trình này, chúng tôi sẽ tính HHG phát ra từ H2 khi nó đƣợc chuẩn bị ở ba trạng thái đầu tiên trong toàn miền cƣờng độ laser. Hơn nữa, bài toán tổng quát tính HHG của H2 đƣợc chuẩn bị ở chồng chập trạng thái cơ bản và kích thích thử nhất, với hệ số đóng góp bất kì đƣợc nghiên cứu. Chúng tôi sẽ chỉ ra rằng hiệu suất phát xạ HHG trong trƣờng hợp này rất nhạy với trạng thái kích thích cao hơn. Chỉ với 2% đóng góp trạng thái kích thích thứ nhất, hiệu suất phát xạ HHG đã tăng lên 1 bậc so với trạng thái cơ bản. 2. Mục tiêu nghiên cứu Xác định đƣợc sự ảnh hƣởng của các trạng thái kích thích của điện tử lên phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG phân tử H +2 3. Nội dung nghiên cứu  Tính toán đƣợc phổ HHG khi điện tử bị bứt ra từ các trạng thái kích thích cao;  Tính toán đƣợc phổ HHG khi điện tử bị bứt ra là tổ hợp của các mức năng lƣợng với xác suất đóng góp khác nhau. 10 4. Phƣơng pháp nghiên cứu Có hai phƣơng pháp tính phát xạ HHG của phân tử, nguyên tử, đó là phƣơng pháp sử dụng mô hình gần đúng và phƣơng pháp giải trực tiếp phƣơng trình Schrödinger phụ thuộc thời gian. Theo hƣớng tiếp cận đầu tiên, có thể chỉ ra một số mô hình gần đúng nhƣ mô hình ba bƣớc bán cổ điển của Leweinstein [18] hay mô hình QRS (Quantitative rescattering theory) [16]. Các mô hình gần đúng cung cấp những bức tranh cổ điển trực quan giúp các nhà nghiên cứu hiểu rõ hơn về quá trình phát xạ HHG của phân tử, nguyên tử. Ngoài ra, phƣơng pháp này giúp quá trình tính HHG dễ dàng hơn, do đó, đƣợc áp dụng cho các phân tử nhiều hạt phức tạp nhƣ H2, He, CO2, N2, N2O...[14]. Tuy nhiên, sự phát triển mạnh mẽ của nghiên cứu thực nghiệm đã dẫn đến một số kết quả không thể giải thích đƣợc bằng những mô hình gần đúng này. Một trong những phƣơng pháp lƣợng tử, là giải trực tiếp phƣơng trình Schrödinger phụ thuộc thời gian là phƣơng pháp TDSE. Phƣơng pháp này cho kết quả tính toán “chính xác”, tuy nhiên gặp hạn chế là đòi hỏi lƣợng tài nguyên máy tính lớn. Do đó, hiện nay phƣơng pháp này mới chỉ đƣợc ứng dụng cho những phân tử đơn giản nhƣ H+2 , H3+ , H2 ... Trong công trình này, chúng tôi sử dụng phƣơng pháp giải số TDSE để tính HHG. Chƣơng trình tính toán TDSE đƣợc lập trình trên ngôn ngữ Fortran. Ngoài ra, để có đƣợc mô hình phân tử H+2 phù hợp với thực tế, chúng tôi sử dụng phần mềm Gaussian để mô phỏng năng lƣợng của phân tử H+2 . 11 PHẦN 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT Trong phần này, chúng tôi sẽ trình bày sơ lƣợc về HHG cũng nhƣ lịch sử ra đời của nó. Đầu tiên, mô hình ba bƣớc bán cổ điển Leweinstein đƣợc giới thiệu nhằm phác thảo bức tranh trực quan về quá trình phát xạ HHG. Trong mục tiếp theo, chúng tôi sẽ cung cấp một số kết quả nghiên cứu nổi bật về HHG của nguyên tử khi đƣợc chuẩn bị ở chồng chập hai trạng thái. 1.1. Tổng quan về HHG. Mô hình ba bƣớc Leweinstein Kể từ khi nguồn laser lần đầu tiên đƣợc ra đời vào năm 1960 bởi Theodore Maiman [19], laser với những tính chất ƣu việt đã đƣợc ứng dụng rộng rãi trên tất cả các lĩnh vƣc. Cũng từ đó, cuộc chạy đua tìm kiếm nguồn laser năng lƣợng cao và xung cực ngắn diễn ra rất sôi động. Năm 2012, các nhà khoa học tại đại học Florida đã công bố đã tạo đƣợc xung laser độ dài xung 67 as [43], đƣợc ghi nhận là xung ngắn nhất cho đến nay. Xung laser cực ngắn cho phép các nhà khoa học “chụp” đƣợc những chuyển động cực nhanh với độ phân giải cao nhƣ chuyển động của điện tử [1, 38], trong phân tử, nguyên tử. Nghiên cứu tƣơng tác giữa laser cƣờng độ cao, xung cực ngắn với vật chất là một trong những hƣớng quan trọng của vật lý quang phi tuyến. Một trong những hiệu ững của tƣơng tác giữa laser-phân tử, nguyên tử là phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG [12]. Sóng điều hòa bậc cao HHG là những photon phát ra khi nguyên tử, phân tử tƣơng tác với laser cƣờng độ cao, xung cực ngắn. Những photon này có tần số là bội số lẻ lần (đƣợc gọi là bậc HHG) của tần số laser chiếu vào nên đƣợc gọi là sóng điều hòa bậc cao. Trong suốt những thập kỷ sáu mƣơi của thế kỉ trƣớc, các nghiên cứu thực nghiệm mới chỉ tìm ra đƣợc những sóng điều hòa bậc thấp. Năm 1961, Franken và các cộng sự đã tìm ra sóng điều hòa có tần số lớn gấp hai lần tần số laser chiếu vào tinh thể thạch anh [8]. Sau đó, bằng hàng loạt những thí nghiệm đã thu đƣợc sóng điều hòa phát ra khi chiếu laser vào các phân tử khí. Chỉ đến khi kĩ thuật laser đƣợc cải tiến, cho ra đời laser xung cực ngắn, cƣờng độ cao, sóng điều hòa bậc cao mới đƣợc tìm thấy bằng thực nghiệm. Sóng điều hòa bậc cao HHG đầu tiên có bậc 17, phát ra từ khí neon khi tƣơng tác với laser [20]. Hiện giờ, các nhà khoa học đã tạo đƣợc sóng HHG với năng lƣợng photon lên đến hàng nghìn lần năng lƣợng photon của laser chiếu vào [30]. Bên cạnh đó, các nhà khoa học đã nỗ lực tiến hành những nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết nhằm giải thích cơ chế hình hành phát xạ HHG. 12 Hình 1.1. Mô hình ba bước Leweinstein [22] Phát xạ HHG có thể đƣợc giải thích dựa vào mô hình ba bƣớc (hình 1.1) do nhóm Leweinstein [18] đề xuất. Theo đó, quá trình phát xạ HHG đƣợc chia thành ba bƣớc cơ bản nhƣ sau: - Đầu tiên, điện tử bị ion hóa xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền liên tục; - Tiếp theo, điện tử đƣợc gia tốc trong miền liên tục dƣới tác dụng của điện trƣờng. Sau một nửa chu kì, vectơ điện trƣờng của laser đổi chiều, kéo điện tử quay ngƣợc trở về; - Ở bƣớc thứ ba, điện tử tái va chạm với ion mẹ và phát ra sóng thứ cấp đƣợc gọi là HHG. Mô hình ba bƣớc bán cổ điển đƣợc dựa trên xấp xỉ gần đúng trƣờng mạnh (strong field approximation – SFA). Theo SFA, mô hình ba bƣớc chấp nhận những gần đúng sau: - Trong quá trình tƣơng tác với laser, chỉ xét đến đóng góp của trạng thái cơ bản của điện tử, còn các trạng thái kích thích đƣợc bỏ qua; - Coi nhƣ trạng thái cơ bản không thay đổi theo thời gian; - Khi điện tử chuyển động trong vùng liên tục, bỏ qua ảnh hƣởng của thế năng Coulomb của phân tử. Nếu coi vận tốc của điện tử khi vừa bị ion hóa ra miền liên tục bằng 0, thì động năng cực đại của điện tử thu đƣợc khi di chuyển trong miền liên tục là 3.17Up, trong đó Up là thế trọng động – năng lƣợng trung bình điện tử tích lũy đƣợc trong một chu kì laser. Khi tái va chạm với ion mẹ có thế ion hóa là Ip, theo định luật bảo toàn năng lƣợng, năng lƣợng photon cực đại phát ra có giá trị [18] cutoff  I p  3.17U p . 13 (1.1) Do sử dụng một số gần đúng, đặc biệt bỏ qua tƣơng tác điện tử - ion khi điện tử quay về kết hợp với ion mẹ, nên phƣơng pháp SFA đã bỏ qua một số hiệu ứng trong phổ HHG. Nhiều năm qua, các nhà khoa học đã nỗ lực cải tiến phƣơng pháp SFA, nhƣng kết quả bằng mô hình SFA không trùng hoàn toàn với kết quả HHG khi tính bằng phƣơng pháp đầy đủ lƣợng tử TDSE. Mặc dù vậy, phƣơng pháp SFA đã mô tả đƣợc một bức tranh đơn giản nhƣng tổng quát giải thích cơ chế hình thành HHG. Gần đây, một mô hình khác đƣợc phát triển rất mạnh mẽ là mô hình QRS (quantitative rescattering model), đƣợc phát triền từ mô hình SFA [16]. Ƣu điểm của mô hình này cho phép tách thông tin HHG thành các thành phần: (i) bó sóng điện tử quay trở về - hầu nhƣ chỉ phụ thuộc vào thông số của laser; và (ii) mô ment lƣỡng cực dịch chuyển – chỉ phụ thuộc vào cấu trúc của phân tử. Từ khả năng tách biến của mô hình QRS, nó có thể dễ dàng dùng để trích xuất các thông tin cấu trúc của phân tử, nguyên tử. 2. Tổng quan nghiên cứu HHG phát ra khi điện tử ion hóa từ chồng chập các trạng thái Phổ sóng điều hòa phát ra từ nguyên tử đƣợc chuẩn bị với chồng chập hai trạng thái trƣớc khi tƣơng tác với laser đƣợc tính lý thuyết đầu tiên vào năm 1995 bởi Gauthey và các đồng nghiệp [9]. Ban đầu, phân tử đƣợc chuẩn bị với chồng chập các trạng thái với hệ số pha (pha của hàm sóng trạng thái) khác nhau. Các tác giả đã chỉ ra rằng hệ số pha này ảnh hƣởng rất lớn đến phổ sóng điêu hòa, đặc biệt, sóng điều hòa có thể bị biến mất với một số hệ số pha nhất định. Sau đó, nhóm của Watson [37] đã chỉ ra rằng, nguyên tử đƣợc chuẩn bị ở trạng thái chồng chập sẽ phát ra HHG có hiệu suất cao hơn trạng thái kích thích. Thêm vào đó, khi chọn laser có cƣờng độ thích hợp, sẽ có hai miền phẳng với cƣờng độ khác nhau trong phổ HHG (hình 1.2). Miền phẳng thứ nhất có điểm dừng tƣơng ứng với năng lƣợng 3.17U p  I g , còn miền phẳng thứ hai bắt đầu từ I g  Ie và kết thúc với điểm dừng 3.17U p  Ie , trong đó I g , I e lần lƣợt là thế ion hóa của trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích. Các tác giả [37] đã giải thích cấu trúc này bằng mô hình ba bậc chữ  , với trƣờng hợp chồng chập hai trạng thái, trạng thái kích thích chịu trách nhiệm cho sự ion hóa, còn khi quay trở về, điện tử có thể tái kết hợp về trạng thái kích thích (tạo ra miền phẳng thứ nhất), hoặc về trạng thái cơ bản (tạo ra miền phẳng thứ hai). 14 Hình 1.2. Phổ HHG của nguyên tử He+ trong trường laser có cường độ 8.85 W/cm2, bước sóng 746 nm, độ dài xung 32 chu kì quang học [37]. He+ được chuẩn bị ở chồng chập trạng thái cơ bản 1s và kích thích 2s với hệ số đóng góp tưởng ứng là 3 / 2,1/ 2 (kí hiệu hình vuông) và 1/ 2, 3 / 2 (kí hiệu hình tròn). Năm 2005, Wang [36] và đồng nghiệp đã nghiên cứu một cách hệ thống phổ HHG của các nguyên tử tƣơng tự He+ đƣợc chuẩn bị sẵn ở chồng chập trạng thái cơ bản và kích thích thứ hai trong trƣờng laser. Các tác giả đã chỉ ra rằng có thể chia cƣờng độ laser tƣơng tác thành ba miền khác nhau, trong đó phổ HHG có những tính chất đặc trƣng riêng (hình 1.3). Ở miền cƣờng độ laser yếu (hình 1.3a), phổ HHG ứng với trƣờng hợp chồng chập hai trạng thái có hai miền phẳng rõ rệt, nhƣ những kết quả đã tính trƣớc đó trong công trình của Watson [37]. Tuy nhiên ở miền cƣờng độ laser trung bình (hình 1.3b), phổ HHG chỉ còn có một miền phẳng với cƣờng độ lớn hơn khoảng 6 bậc so với trạng thái cơ bản và 3 bậc so với trạng thái kích thích. Để giải thích các tác giả [36] đã tính xác suất các trạng thái theo thời gian tƣơng tác với laser. Với laser có cƣờng độ trung bình, trạng thái kích thích bị suy giảm trạng thái sau 1.5 chu kì quang học, trong khi trạng thái cơ bản không bị suy giảm. Tại thời điểm tái kết hợp, xác suất ở trạng thái cơ bản lớn hơn rất nhiều so với trạng thái kích thích, do đó xác suất để điện tử tái kết hợp về trạng thái cơ bản chiểm ƣu thế so với về trạng thái kích thích. Do đó, cƣờng độ HHG với chồng chập hai trạng thái có hiệu suất lớn hơn phổ HHG của trạng thái kích thích. Với vùng laser có cƣờng độ mạnh (hình 1.3c), cƣờng độ HHG của He+ với chồng chập hai trạng thái cao hơn phổ HHG của hai trạng thái riêng lẻ. Đặc biệt, trạng thái cơ bản lại cho cƣờng độ HHG lớn hơn so với trƣờng hợp nguyên tử ở trạng thái kích thích. 15 Hơn nữa, trong phổ HHG xuất hiện miền phẳng đôi, thậm chí ba. Để hiểu rõ hơn về cấu trúc miền phẳng đôi, ba, các tác giả đã biến đổi wavelet phổ HHG và phát hiện ra, có nhiều quỹ đạo của điện tử quay về tái kết hợp với ion mẹ, đóng góp năng lƣợng vào phổ HHG. Tính toán xác suất các trạng thái cũng chỉ ra rằng, trạng thái kích thích bị suy giảm hầu nhƣ hoàn toàn ngay trong 0.7 chu kì quang học, ngay trƣớc cả khi laser đạt đỉnh. Mặt khác, khi điện tử bị ion hóa trƣớc khi laser đạt đỉnh sẽ không có cơ hội quay về tái kết hợp với ion mẹ. Do đó trạng thái kích thích có cƣờng độ HHG thấp hơn so với trạng thái cơ bản. Hình 1.3. Phổ HHG (cột bên trái) và xác suất các trạng thái (cột bên phải) của He+ với chồng chập của trạng thái cơ bản và kích thích thứ hai trong laser 800 nm, 10 fs và cường độ (a) 1013 W/cm2, (b) 5.1014 W/cm2, (c) 4.1015 W/cm2 [36]. Với HHG (cột bên trái), đường nét chấm tương ứng cho trạng thái cơ bản, nét đứt – trạng thái kích thích, nét liền – chồng chập hai trạng thái. Với xác suất các trạng thái (cột bên phải), nét đứt tương ứng cho trạng thái cơ bản, nét liền – trạng thái kích thích. Sau đó Milosevic [23] đã tiếp tục phát triển tính HHG phát ra từ nguyên tử tƣơng tự H chồng chập hai trạng thái kết hợp bằng phƣơng pháp toán tử hàm Green. Các tác giả 16 đã chỉ ra rằng phổ HHG chƣa hai phần: phần HHG với các bậc lẻ tƣơng ứng trạng thái 2s đơn lẻ, và phần cộng hƣởng với các đỉnh lân cận tần số dịch chuyển các trạng thái. Phổ phát xạ HHG của nguyên tử hai trạng thái cũng đã đƣợc phát triển cho bài toán tƣơng tác trong trƣờng laser phức tạp hơn – laser hai màu [3, 40, 41]. Kết quả thu đƣợc hiệu suất phát xạ HHG lớn hơn khoảng 6 bậc so với trƣờng hợp sử dụng laser một màu. Năm 2012, Mohebbi và Batebi [23, 24] đã phát triển mô hình ba bƣớc Lewenstein để tính HHG của nguyên tử cho trƣờng hợp điện tử thoát ra từ chồng chập hai trạng thái. Lý thuyết này đã giải thích một cách thuyết mục sự tạo thành HHG hiệu suất cao của nguyên tử và phân tử hai trạng thái. 17 PHẦN 2. PHƢƠNG PHÁP Sau khi bị ion hóa, điện tử chuyển động dọc theo hƣớng vectơ phân cực của laser. Thêm vào đó, ion H2 , đƣợc coi nhƣ một lƣỡng cực điện, sẽ nhanh chóng quay sao cho trục của lƣỡng cực điện nằm dọc theo hƣớng của điện trƣờng [11]. Do đó, chúng tôi sử dụng mô hình ion phân tử H+2 một chiều (hình 2.1) để giảm khối lƣợng tính toán. x e H O R E H Hình 2.1. Mô hình H+2 một chiều trong điện trường E của laser Để tính toán HHG cho phân tử H+2 khi tƣơng tác với trƣờng laser, chúng tôi giải phƣơng trình Schrödinger phụ thuộc thời gian bằng phƣơng pháp giải số TDSE. Trong phần này, chúng tôi trình bày phƣơng pháp tính HHG khi điện tử đƣợc thoát ra từ những trạng thái riêng biệt, và trƣờng hợp điện tử thoát ra từ chồng chập trạng thái cơ bản và kích thích với hệ số đóng góp khác nhau. 2.1. Phƣơng pháp TDSE cho H +2 Vì chuyển động của hạt nhân chậm hơn rất nhiều so với chuyển động của điện tử, do đó, chúng tôi bỏ qua thành phần dao động hạt nhân, khoảng cách liên hạt nhân đƣợc coi nhƣ không đổi và R = 2 a.u. Phƣơng trình Schrödinger phụ thuộc thời gian của phân tử khi tƣơng tác với trƣờng laser đƣợc viết trong hệ đơn vị nguyên tử (  e  me  1) có dạng i  2     x, t      VC  x   VL  x, t    x, t  , 2 t  2x  (2.1) trong đó x là tọa độ của điện tử đối với khối tâm O của hai hạt nhân. Thế năng Coulomb VC  x  có dạng 18 VC ( x)  1  2 1  x  1 2 a 1   x  1 2 a . (2.2) Thế năng Coulomb đƣợc làm mềm bằng cách sử dụng tham số soft-Coulomb a , nhằm trách điểm kì dị. Tham số này đƣợc chọn a  1.55 sao cho năng lƣợng của ion H2 trong mô hình đang xét tƣơng ứng với thế năng phân tử thực (3D). Kết quả thu đƣợc thế ion hóa là 29 eV cho trạng thái cơ bản, 19 eV và 12 eV cho hai trạng thái kích thích tiếp theo. Những kết quả này giống các giá trị thu đƣợc trong các công trình trƣớc đó [31, 32]. Thế năng tƣơng tác giữa phân tử với trƣờng laser VL  x, t  đƣợc viết trong gần đúng định chuẩn dài có dạng VL  x, t   x.E (t ) , trong đó  t  E  t   E0 sin 2   sin 0t    ,   (2.3) E0 , , 0 , và φ là cƣờng độ điện trƣờng cực đại, độ dài xung, tần số và pha ban đầu của laser. Chúng tôi sử dụng laser có bƣớc sóng 800 nm và pha ban đầu φ=0o trong công trình này. Trƣớc khi tƣơng tác với laser, phân tử H2 đƣợc chuẩn bị ở trạng thái n với hàm sóng ban đầu  n  x, 0  . Hàm sóng ban đầu này đƣợc tính bằng phƣơng pháp thời gian ảo [15]. Hàm sóng  n  x, t  của hệ tại thời điểm t khi tƣơng tác với laser đƣợc giải số bằng cách tác dụng toán tử tiến hoá theo thời gian lên hàm sóng ban đầu  n  x, 0  . Chúng tôi tìm hàm sóng phụ thuộc thời gian  n  x, t  bằng phƣơng pháp tách toán tử [6]. Gia tốc lƣỡng cực đƣợc cho bởi biểu thức a  t   -   x, t  VC  E   x, t  . Cƣờng độ sóng điều hòa bậc cao HHG tại một tần số  đƣợc tính bằng phép biến đổi Fourier từ không gian thời gian vào không gian tần số của gia tốc lƣỡng cực S HHG     2  a t  e  it dt . (2.4)  Để thuận tiện trong việc quan sát phổ sóng điều hòa bậc cao, chúng tôi tiến hành làm trơn phổ theo công thức 19 Ssmooth ( )   SHHG ( )e    2 2 d , (2.5) trong đó, giá trị của phƣơng sai   30 . Phổ sau khi đƣợc làm trơn thể hiện HHG trung bình, đại lƣợng đƣợc đo từ thực nghiệm. Xác suất ion hóa đƣợc tính theo công thức P(t )     x, t  dx, 2 (2.6) Si với S i là vùng bị ion hóa, và đƣợc giới hạn bởi Si : x  20 a.u. Trong công trình này, chúng tôi sử dụng lƣới số tính toán 1600 a.u. cho chuyển động của điện tử với bƣớc nhảy 0.1 a.u. Bƣớc nhảy thời gian t  0.027 a.u. Các tham số tính toán này đã đƣợc kiểm chứng sao cho đạt đƣợc kết quả hội tụ cho phổ HHG. 2.1.1. Giải phƣơng trình Schrödinger không phụ thuộc thời gian. Phƣơng pháp thời gian ảo Để tính hàm sóng ban đầu  n  x, 0  của phân tử H2 chúng tôi sử dụng phƣơng pháp thời gian ảo [15]. Ban đầu khi laser chƣa tác dụng, ta có phƣơng trình Schrödinger không phụ thuộc thời gian (Time Independent Schrödinger Equation – TISE) i  ( x, t ) ˆ  H ( x, t ). t (2.7) Trong phƣơng pháp thời gian ảo, thay vì tính toán qua biến thực t, ta tiến hành đặt biến   it . Khi đó phƣơng trình (2.7) đƣợc biến đổi về  ( x, )   Hˆ ( x, ).  (2.8) Nghiệm của phƣơng (2.8) có dạng   ( x, )  e  ˆ   Hd 0  ( x,0). (2.9) Trong đó  ( x,0) là hàm sóng ban đầu khi   0 . Xét một hệ vật lý ở trạng thái bất kì là chồng chập của các trạng thái riêng  k ( x) với xác suất đóng góp Ck thỏa mãn điều  kiện chuẩn hóa C k 0 k 1 20