1
MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN
LỜI CẢM ƠN
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
DANH MỤC CÁC BẢNG
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
LỜI MỞ ĐẦU
CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC
NGHIỆM
1.1. GIỚI THIỆU
1.2. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT PGNAA
1.2.1 Cơ sở vật lý
1.2.2 Phương trình cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt
neutron - gamma tức thời (PGNAA)
1.2.3 Đặc điểm của PGNAA
1.2.3.1 Đặc điểm cơ bản về phương pháp PGNAA
1.2.3.2 Phổ Gamma tức thời
1.2.3.3 Nguyên tắc cơ bản của phân tích kích hoạt Gamma tức
thời
1.2.3.4 Tính gần đúng của mẫu mỏng
1.2.4 Các thành phần chính của một thiết bị PGNAA
1.2.4.1 Chùm tia neutron
1.2.4.2 Vật liệu che chắn và hấp thụ neutron sử dụng cho thiết
bị PGNAA
1.2.4.3 Các dụng cụ giá đỡ mẫu, đóng mở và che chắn chùm tia
1.2.4.4 Detector đo tia gamma
1.2.4.5 Hàm đáp ứng năng lượng của Detector HP Ge
1.2.4.6 Hiệu suất của detector đo Gamma
1.2.4.7 Hệ phổ kế giảm phông Compton
1.2.5 Phương pháp tương đối cho phân tích kích hoạt neutron - gamma
tức thời
1.2.6 Phương pháp k0-phân tích kích hoạt neutron-gamma tức thời
1.2.7 Chuẩn năng lượng
1.2.8 Xác định đường cong hiệu suất thực nghiệm
1.2.9 Chuẩn độ phân giải (FWHM)
1.2.10 Độ nhạy của phương pháp PGNAA
1
4
6
6
7
7
9
11
12
13
13
14
14
14
15
16
17
18
18
20
21
22
23
24
27
27
2
1.2.11 Xác định hàm lượng bằng phương pháp tương đối
1.2.12 Sai số hàm lượng
1.3. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH BORON TRONG MẪU
1.3.1 Các đặc tính của Boron trong môi trường khác nhau
1.3.2 Tình hình nghiên cứu hàm lượng Boron trong nước và trên thế
giới .
1.4. HỆ PGNAA Ở MỘT SỐ NƯỚC
1.4.1 Trên thế giới
1.4.2 Trong nước
CHƯƠNG II: THỰC NGHIỆM
2.1. HỆ THIẾT BỊ PGNAA TẠI KS2 LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT
2.1.1 Chùm tia neutron nhiệt tại KS2
2.1.2 Hệ che chắn an toàn bức xạ và chuẩn trực
2.1.2.1 Che chắn chuẩn trực bên trong KS2
2.1.2.2 Hệ phổ kế gamma
2.2. BỐ TRÍ THÍ NGHIỆM
2.2.1 Chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu
2.2.2 Bố trí thí nghiệm
2.3. ĐỘ NHẠY, GIỚI HẠN VÀ HÀM LƯỢNG PHÂN TÍCH CỦA BORON
2.3.1 Độ nhạy
2.3.2 Giới hạn phát hiện
2.3.3 Xác định hàm lượng
2.4. XÁC ĐỊNH PHÔNG GAMMA TỨC THỜI CỦA HỆ ĐO
2.5. KHỚP ĐỈNH BORON 478 KEV VÀ TÁCH ĐỈNH CHẬP
2.6. CHUẨN HIỆU SUẤT GHI CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA
CHƯƠNG III. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
3.1. KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM
3.2. KẾT QUẢ PHÂN TÍCH ĐỈNH PHỔ GAMMA TỨC THỜI 478 KEV
3.3. HÀM CHUẨN TUYẾN TÍNH PHÂN TÍCH BORON
3.4. ÁP DỤNG PHÂN TÍCH BORON TRONG MỘT SỐ MẪU CHUẨN
QUỐC TẾ
3.5. HIỆU SUẤT TUYỆT ĐỐI CỦA HỆ PGNAA
3.6. THẢO LUẬN KẾT QUẢ
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
1. KẾT LUẬN
1.1 Về mặt lý thuyết
28
29
30
30
30
30
32
32
34
34
34
36
36
37
38
38
43
45
45
45
46
47
47
48
51
51
56
57
58
59
62
64
64
77
3
1.2 Về thực nghiệm
2. KIẾN NGHỊ
Bài báo khoa học
TÀI LIỆU THAM KHẢO
Phụ Lục: toàn văn bài báo khoa học
77
65
65
66
68
4
MỞ ĐẦU
Neutron tương tá vớ b́a mẫu, tù thuô ̣́ vao năng lương hat neutron
tớ va tính ́h́t ́ủa hat nhnn b́a ma ́á ph̉n ưng khá nhau ́ó kh̉ năng
x̉̀ ra➸ Đố́ vớ ph̉n ưng b́t bứ xa (n, ), mô ̣t hat nhnn hơp phhn trung ǵan
ở trang thá kí́h thí́h đưướ tao ra➸ Năng lương kí́h thí́h ́ủa hat nhnn hơp
phhn băng tông ́ủa năng lương ĺênn kêt ́ủa neutron vớ hat nhnn hơp phhn
va đưô ̣ng năng ́ủa hat neutron tham ǵa ph̉n ưng➸ Trang thá kí́h thí́h ́ủa
hat nhnn hơp phhn tồn tá trong khỏng th̀́ ǵan śng ŕt nǵn va ghn như
tứ th̀́ phnn rã về trang thá ́ơ b̉n hoă ̣́ trang thá ǵ̉ bền kèmm theo phat
ra ́á t́a gamma tứ th̀́ đưă ̣́ trưng➸ Vớ th̀́ ǵan śng nǵn như vn ̣̀, ́á
phép đưo ́hn ph̉́ đưướ t́ên hanh đưồng th̀́ vớ phép ́h́êu mẫu➸ Ki thun ̣t đưo
thự́ ngh́ênm
̣ nà đưướ gó la phương phap kí́h hoat neutron đưo gamma tứ
th̀́ (PGNii)➸
Phương phap phnn tí́h đưịnh lương PGNii la mô ̣t phương phap h́ên ̣n
đưá băng kỹ̀ thun ̣t hat nhnn, do vn ̣̀ đưề tá nà đưă ̣t v́n đưề ngh́ênn ́ưu phương
phap va đưanh ǵa kh̉ năng ap dụng thự́ t́ễnn trênn ́ơ sở th́êt bị đưã ́ó tá Lò
ph̉n ưng hat nhnn Đôa Lat➸ V́êṇ́ thự́ h́ênṇ thanh ́ông đưề tá nà ́ó ý nghia
khoa hó va thự́ t́ễnn trong v́êṇ́ nnng ́ao ḱên thứ ́ơ b̉n va thự́ ngh́ênm
̣ về
ph̉n ưng hat nhnn (n, ) va ưng dụng vao thự́ tê ̀ênu ́hu phnn tí́h đưịnh
lương ngùênn t́ trong ́á đứ́ tương mẫu khá nhau➸ Đố́ tương va pham v́
ngh́ênn ́ưu trong đưề tá la xá đưịnh ham lương ngùênn t́ Boron trong pham
v́ phương phap PGNii va mẫu ́huuẩn dang dung dị́h hoă ̣́ ŕn➸
Sự phat tŕnn ́ủa ́á phương phap phnn tí́h hat nhnn ǵn ĺền vớ
những thanh tựu ́ủa vn ̣t lý va kỹ̀ thun ̣t hat nhnn h́ênṇ đưá➸ Phương phap
PGNii ́ó những ưu đứnm đứ́ vớ nhóm ́á ngùênn t́ ́ó Z nhỏ va nhóm ́á
ngùênn t́ ́ó t́êt d́ênṇ ph̉n ưng ́ao, do đưó ́ó đưô ̣ nhà va đưô ̣ ́hính xá ́ao,
t́́ đưô ̣ phnn tí́h nhanh đứ́ vớ ́á nhóm ngùênn t́ nà; mẫu phnn tí́h không
bị pha hủ̀ va ́ó thn t́ên hanh phnn tí́h đưồng th̀́ nh́ều ngùênn t́➸ Do đưó,
th́êt bị phnn tí́h PGNii luôn đưướ quan tnm th́êt ln ̣p tá ́á lò ph̉n ưng
hat nhnn ngh́ênn ́ưu➸
5
Tá lò ph̉n ưng hat nhnn Đôa Lat ́ó thông lương neutron nh́ên ̣t la
1➸6x106n/́m2/s, tỉ ś Cadḿ la 420➸ Do vn ̣̀, đưề tá nà đưă ̣t v́n đưề ngh́ênn ́ưu
về phương phap va ưng dụng trênn ́ơ sở hên ̣ th́êt bị hên ̣ phô kê phnn tí́h kí́h
hoat neutronggamma tứ th̀́ (PGNii) nhăm nnng ́ao ḱên thứ va đưanh ǵa
kh̉ năng phnn tí́h đưịnh lương ngùênn t́ Boron trong mẫu thông qua thự́
ngh́ênm
̣ vớ mô ̣t ś mẫu ́huuẩn ́ó ham lương boron➸
6
CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC
NGHIỆM
1.1. GIỚI THIỆU
Trong khi khảo sát phản ứng bắt giữ neutron trong vật liệu hydro, sự
phát xạ của một bức xạ gamma xuyên thấu cao đã được quan sát thấy vào
năm 1934 (Lea 1934) [1]. Đây là bức xạ gamma tức thời đầu tiên từng được
phát hiện. Hiện nay nó được gọi là tia gamma tức thời năng lượng 2223 keV
từ phản ứng 1H(n, )2H.
Trong vùng năng lượng thấp, khi một hạt nhân hấp thụ một neutron,
năng lượng liên kết của nó thường được giải phóng dưới dạng bức xạ gamma
tức thời. Nếu hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là hạt nhân bền quá trình phản
ứng sẽ kết thúc ở đây. Nếu là hạt nhân không bền, thì đa số hạt nhân này sẽ
phân rã beta, kèm theo thoát ra các tia gamma trễ. Cả hai loại bức xạ gamma
là đặc trưng của hạt nhân bia, do đó phù hợp để đo phân tích định lượng
nguyên tố. Phân tích kích hoạt neutron dựa trên kỹ thuật đo phổ tia gamma trễ
sau kích hoạt, trong khi phép phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời
(PGAA) sử dụng kỹ thuật đo phổ các tia gamma tức thời.
Cả hai kỹ thuật phân tích kích hoạt đều yêu cầu nguồn neutron mạnh.
Phép đo PGNAA sử dụng nguồn neutron từ lò phản ứng đầu tiên được thực
hiện bởi Isenhour và Morrison vào năm 1966 (1966a, b) [1] bằng cách sử
dụng một chùm neutron từ lò phản ứng và đo phổ các tia gamma tức thời
bằng detector NaI(Tl). Vào cuối những năm 1960, một bước đột phá lớn là sự
ra đời của các detector bán dẫn, có độ phân giải năng lượng cao. Hiệu suất ghi
đo của kỹ thuật PNGAA đã có nhiều cải tiến, nhờ áp dụng các kỹ thuật giảm
phông Compton dùng hệ detector Ge (Li)-NaI(Tl). Tại các lò phản ứng nghiên
cứu khác cũng được giới thiệu phương pháp phân tích này: đầu tiên tại lò
phản ứng Saclay ở 1969, và sau đó tại lò phản ứng thông lượng cao ở
Grenoble. Việc áp dụng phương pháp PGNAA đã tăng lên nhờ chùm neutron
nhiệt và thông lượng cao trong những năm 1990 tại Viện Tiêu chuẩn và Công
nghệ Quốc gia (NIST), Hoa Kỳ (Lindstrom et al. 1993), tại Trung tâm Nghiên
7
cứu Ju lich,
̈
Đức (Rossbach 1991) [1], tại Viện nghiên cứu năng lượng nguyên
tử Nhật Bản (JAERI), Nhật Bản (Yonezawa et al. 1993) [1] và tại Trung tâm
neutron Budapest, Hungary (Molna r et al. 1997) [1]. Một số hệ thống khác đã
được đưa vào hoạt động kể từ đó.
1.2. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
- GAMMA TỨC THỜI
1.2.1. Cơ sở vật lý
Các nguyên tố trong tự nhiên thường tồn tại dưới dạng đồng vị bền có
các thông số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng
vị, tiết diện bắt neutron v.v... Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt
gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron của các hạt nhân bền trong
bia mẫu tạo thành hạt nhân ở trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích
thích về trạng thái cơ bản kèm theo phát các tia gamma tức thời, hạt nhân này
thường có tính phóng xạ và tiếp tục phân rã Beta và kèm theo bức xạ gamma
trễ (Hình 1.1). Phổ năng lượng gamma tức thời phát ra từ phản ứng được ghi
đo chính xác khi sử dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, năng lượng
ứng với các tia gamma trong phổ ghi nhận được có thể định tính và định
lượng thành phần các nguyên tố trong mẫu.
Để xem xét sự tương tác của neutron với vật chất, người ta chia các
neutron theo năng lượng của chúng, thành các nhóm neutron nhiệt (năng
lượng neutron En từ 0 đến 0.5 eV), neutron trên nhiệt (E n từ 0.5 eV đến 10
keV), neutron nhanh (En từ 10 keV đến 10MeV) và nhóm neutron rất nhanh
(En lớn hơn 10 MeV). Tương tác của neutron với hạt nhân bia phụ thuộc rất
mạnh vào năng lượng của nó. Tùy thuộc vào năng lượng hạt tới và tính chất
của hạt nhân bia mà các phản ứng có khả năng xảy ra là: phản ứng bắt bức xạ
(n,), tán xạ đàn hồi (n,n), tán xạ không đàn hồi (n,n’) và phản ứng phân hạch
(n,f). Đối với phản ứng bắt bức xạ, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng
thái kích thích được hình thành. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần
bằng tổng của năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân đó và động năng
của hạt neutron tham gia phản ứng. Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp
phần tồn tại trong khoảng thời gian sống rất ngắn 10-14 giây và phân rã về
8
trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát ra các tia gamma tức
thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, hạt nhân sản phẩm (có số khối bằng
A+1) thường không bền và có tính phóng xạ beta kèm theo phát ra một hoặc
nhiều tia gamma trễ đặc trưng. Các tia bức xạ gamma có thể đo được bằng hệ
phổ kế đa kênh dùng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe có độ phân giải
năng lượng cao. Phổ các tia gamma tức thời, với thời gian sống ngắn như vậy,
các phép đo cần phải được tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu. Ki thuật
đo thực nghiệm này được gọi là phương pháp kích hoạt neutron đo gamma
tức thời (PGNAA).
Phổ năng lượng các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt neutron (n,)
có nhiều ứng dụng trong nghiên cứu vật lý hạt nhân cơ bản (xác định tiết diện
phản ứng, đo cường độ phát tia gamma, cấu trúc hạt nhân, nguyên tử khối,
v.v..), phương pháp phân tích kích hoạt PGNAA (phân tích thành phần các
nguyên tố trong mẫu môi trường, sinh học, địa chất, v.v...), nghiên cứu sự ảnh
hưởng của bức xạ lên vật chất, v.v..
Phản ứng hạt nhân hợp phần được biểu diễn qua hai giai đoạn như được
miêu tả như trong sơ đồ sau :
n + A (A+1)* (A+1) + Trong đó:
(1.1)
A: số khối của hạt nhân bia.
n: hạt neutron tới.
(A+1)*: hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích.
(A+1): hạt nhân sản phẩm.
: tia gamma tức thời.
Giai đoạn hình thành hạt nhân hợp phần: Hạt nhân bia hấp thụ hạt
neutron tới tạo thành hạt nhân hợp phần với số khối là (A+1)* và tồn tại ở
trạng thái kích thích. Mức năng lượng kích thích tương ứng với tổng năng
lượng liên kết của hạt nhân bia và động năng của hạt neutron tới.
Giai đoạn tạo thành hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là giai đoạn trong
đó các trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần phân rã về trạng thái cơ
9
bản hoặc trạng thái giả bền tạo thành hạt nhân sản phẩm của phản ứng đồng
thời giải phóng năng lượng kích thích dưới dạng các tia gamma tức thời. Phổ
năng lượng các tia gamma tức thời phụ thuộc mạnh vào các đặc trưng cấu trúc
hạt nhân, năng lượng, momen động lượng, tính chẵn lẻ của hạt nhân.
Phản ứng bắt neutron bức xạ gamma với hạt nhân bia có thể biểu diễễn bằằng phương trình
sau:
0
1
n+
A
ZX
→ (A+1ZX)∗ →
A+1
ZX
(1.2)
+γ
Kí hiệu (*) trong phản ứng trên biểu diễn cho nhân hợp phần ở trạng
thái kích thích.
Hình 1.1: Quá trình phản ứng (n, γ) của neutron với hạt nhân
Trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời, quá
trình chiếu và đo phổ được thực hiện đồng thời, do vậy phổ thu được bao gồm
cả gamma tức thời và gamma trễ của một số đồng vị có chu kỳ bán hủy ngắn
(T1/2 từ giây đến vài phút). Từ đó ta cũng có thể sử dụng phổ thu được để xác
định một số nguyên tố bằng phương pháp PGNAA.
1.2.2. Phương trình cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron
- gamma tức thời (PGNAA)
Tốốc độ kích hoạt được cho bởi biểu thức sau:
dN∗
= f θ[∫ σ
E
(n, γ)ϕ(E)dE] [
m.G.NA
]
n
Trong đó:
dt
A
θ : Độ phổ biến đồng vị (%)
m : Hàm lượng nguyên tố quan tâm (ppm)
(1.3)
10
G : Khối lượng mẫu (g)
NA: Số Avogadro (NA = 6,023. 1023 nguyên tử/mol)
A : số khối của nguyên tố quan tâm (g).
fn : hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ
f
Trong đó:
=
neutron trong mâễu.
1−e
−∑
r
≈1−∑
d
∑r d
n
d
r
(1.4)
2
∑ r : Tiết diện vi mô toàn phần ∑ r = ∑ σi . Ni
Ni : Số hạt nhân của nguyên tố thứ i
d : độ dày khối của mẫu (g/cm2)
∫
σE(n, γ)ϕ(E)dE : Tích phân biểu diễn sự phụ thuộc của neutron và thông lượng neutron theo năng lượng En.
Khi đó tốc độ đếm đỉnh được xác định theo phương trình sau:
C=C
0
Trong đó:
+ε
γ
dt
I f
γa
dN∗
C : Tốc độ đếm đỉnh phổ gamma (số đếm/giây)
C0 : Tốc độ đếm phông (số đếm/giây)
(%)
tiết diện bắt
(1.5)
εγ : Hiệu suất ghi của hệ phổ kế đối với đỉnh gamma quan tâm
fa : Hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ giữa nguồn và detector
Iγ : Cường độ phát gamma (%).
Từ (1.3) và (1.5) ta có:
m. G. NA
C−C0
= εγθfnfaIγ[σ0ϕth + Iϕepi]
(1.6)
A
Hay
A(C − C0)
m=
Trong đó:
ϕth : Thông lượng neutron nhiệt (n.cm-2s-1)
εγθfnfaIγ[σ0ϕth + Iϕepi]G. NA
(1.7)
11
ϕepi : Thông lượng neutron trên nhiệt (n.cm-2s-1)
σ0 : Tiết diện bắt neutron (barn)
I : Tích phân cộng hưởng (barn)
Phương trình (1.7) là phương trình tính hàm lượng cơ bản của phương
pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời.
1.2.3. Đặc điểm của PGNAA
Tiễốt diện phản ứng sinh gamma riễng phâằn có dạng:
σγ = θσPγ
(1.8)
Trong đó và Pγ tương ứng là độ phổ biến đồng vị tự nhiên của hạt nhân
đã cho và cường độ phát xạ của tia gamma này.
Đại lượng này được sử dụng để xác định (ρ γ), đó là tốc độ đếm (s-1) của
một đỉnh gamma ở một năng lượng nhất định trong phổ gamma tức thời đo
thực nghiệm. Trong trường hợp đơn giản hóa với chùm tia neutron là neutron
nhiệt và một mẫu mỏng đồng nhất, công thức của ργ có dạng:
(1.9)
ργ = ε(Eγ)nσγΦ
Trong đó là diện tích của đỉnh chia cho thời gian đo, n là số lượng của hạt nhân bia trong mẫu,
(Eγ) là hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ quang điện của detector và Φ là thông lượng neutron.
Biểu thức (1.9) trở nên phức tạp hơn trong trường hợp thực tế phổ
neutron không đơn sắc và độ dày của mẫu là hữu hạn làm suy giảm tia gamma
hoặc tự che chắn neutron. Công thức bao gồm các hiệu ứng này là:
ρ =∫∫
N σ (E ) Φ′(E , r)ε(E , r)dE d
(1.10)
γ
0
∞ μ(r)
M
A γ
n
n
γ
n r
Trong đó μ(r) là mật độ khối lượng như là một hàm của vị trí trong mẫu, M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố, N A là số Avogadro, σγ (En)
là tiết diện phản ứng sinh tia gamma riêng phần như là một hàm của năng lượng neutron. Thông lượng neutron Φ′ và hiệu suất ′ cũng được biểu thị như là
12
một hàm của vị trí bên trong mẫu (r) và, tương ứng, năng lượng của chùm
neutron (En) và năng lượng của gamma đã cho (Eγ).
Hơn nữa, nếu mẫu tương đối mỏng và nhỏ, có thể bỏ qua hiệu ứng tự
hấp thụ; mặt khác, trong trường hợp mẫu với khối lượng lớn, có thể áp dụng
hệ số hiệu chỉnh cho sự tự hấp thụ. Tương tự, một phương trình đơn giản có
tính đến hiệu ứng tự che chắn phải được sử dụng.
Trong trường hợp xấp xỉ mẫu mỏng, biểu thức (1.10) có thể được đơn
giản hóa như sau:
(1.11)
ργ=∫∞ σγ(En)Φ(En)dEndr = σγ0Φ0
0
Trong đó σγ0 là tiết diện phản ứng sinh tia gamma riêng phần cho các
neutron đơn sắc có v = 2200ms-1 và Φ0 là thông lượng neutron tương đương
nhiệt được định nghia là:
π
√
Φ=
v0
(1.12)
Φ
0
T
2 vT
sử dụng Φ0, tốốc độ phản ứng và tốốc độ đễốm trở thành tương ứng:
R0 = nσ0Φ0
ρ
=
γ0
m
N
M
σ
(1.13)
Φ ε(E )
A
γ0
0
γ
Do đó, tốc độ đếm chỉ phụ thuộc vào khối lượng của mẫu và các tham
số như hình dạng hoặc vị trí không xuất hiện trong công thức của nó.
1.2.3.1. Đặc điểm cơ bản về phương pháp PGNAA
Các bức xạ chính liên quan đến phương pháp đo này là neutron và tia
gamma, cả hai không tích điện, do đó đặc trưng bởi độ xuyên thấu cao. Kết
quả là sự tương tác đồng đều đến toàn bộ độ dày mẫu và bức xạ gamma thu
được mang thông tin về thành phần trung bình của mẫu. Tuy nhiên, phải chú
ý một số trường hợp cụ thể: tức là khi mẫu trong nghiên cứu được đặc trưng
bởi tiết diện hấp thụ neutron cao, hiệu ứng tự che chắn có thể xảy ra, và kết
quả có thể bị sai lệch. Trong trường hợp các mẫu có Z cao, cường độ tia
gamma bị suy giảm đi trong mẫu.
13
Phương pháp PGNAA không phá hủy và mẫu có thể được phân tích
nhiều lần vì chiếu xạ không thay đổi đáng kể tính chất của mẫu.
1.2.3.2. Phổ gamma tức thời
Phổ đỉnh tia gamma trong PGNAA có dải năng lượng nằm giữa vài
keV và gần 12 MeV. Hơn nữa, số lượng đỉnh có liên quan đến cấu trúc sơ đồ
mức năng lượng của hạt nhân hợp phần. Vùng năng lượng cao có số lượng
đỉnh ít hơn, nên sử dụng để phân tích định tính đáng tin cậy hơn, tốt hơn là sử
dụng vùng này trong phân tích định lượng.
1.2.3.3. Nguyên tắc cơ bản của phân tích kích hoạt Gamma tức thời
Phản ứng ưu thế nhất gây ra bởi neutron trong vật chất là bắt neutron
phát ra gamma, hay còn gọi là phản ứng (n, ). Bức xạ gamma tức thời được
phát ra bởi hạt nhân bị kích thích giải phóng năng lượng liên kết của neutron
(điển hình là 6-9 MeV) trong vòng 10-14 giây.
Các phản ứng quan trọng khác có thể xảy ra trong các mẫu, cụ thể là
các phản ứng (n, p), (n, ) và phân hạch, được ghi chú là (n, f). Các trường hợp
quan trọng nhất là như sau:
* (n, p) phản ứng với 3He và 14N
* (n, ) phản ứng với 6Li và 10B
* (n, f) phản ứng với 235U
Trong trường hợp 10B, sự phát xạ của hạt alpha được theo sau bởi sự
phát xạ của tia gamma từ hạt nhân 7Li còn lại với năng lượng 478 keV. Vì sự
giật lùi của hạt nhân, đỉnh quang phổ được mở rộng đặc trưng trên một phạm
vi năng lượng khoảng 15 keV. Đỉnh mạnh này làm cho việc xác định boron
được rõ ràng.
Đối với các mẫu khối lượng lớn, sự tán xạ đàn hồi của neutron trước
phản ứng bắt bức xạ cũng có thể đóng một vai trò ảnh hưởng quan trọng gây
sai số trong phép đo phân tích. Sự phân bố năng lượng của neutron cũng có
thể bị ảnh hưởng do tán xạ đàn hồi, đặc biệt là trong trường hợp vật liệu có
nhiều hydro.
14
1.2.3.4. Tính gần đúng của mẫu mỏng
Khi mẫu đồng nhất và mỏng, sự tự hấp thụ tia gamma, neutron, cũng
như các hiệu ứng khác có thể bị bỏ qua. Đối với một hạt nhân thống thường (tức là có
tễốt diện hâốp thụ neutron theo quy luật 1/v), tch phân sau có th ể đ ược thay thễố bằằng tch sốố có hai đ ại
lượng trung bình:
∫∞
(1.14)
σγ(En)Φ(En)dEn = σγ0Φ0
0
Trong đó 0 là tiết diện bắt bức xạ với neutron nhiệt, có tốc độ v 0 = 2.200 m s-1, bằng với tiết diện trung bình được xác định
trong một chùm neutron có phân bố nhiệt với nhiệt độ 293 K và Φ 0 (đôi khi được viết là Φ th) là thống lượng neutron tương
đương nhiệt:
v0
Φ=
Φ
(1.15)
r
0
〈v〉
Tuy nhiên, trong PGNAA các biểu thức tốốc độ phản ứng trở nễn tương tự như sau:
Φ
R0 = nσ
0
, ρ0
0
γ
=
m
M
N
σ
(1.16)
Φ ε(E )
A
γ0
0
γ
1.2.4. Các thành phần chính của một thiết bị PGNAA
Một thiết bị PGNAA bao gồm một chùm tia neutron, chủ yếu được cấu
tạo bởi các neutron lạnh hoặc nhiệt, được chuẩn trực. Mẫu được đặt luôn ở
cùng một vị trí.
1.2.4.1. Chùm tia neutron
Các đặc điểm chính của chùm neutron PGNAA là thông lượng neutron
lạnh hoặc nhiệt cao để có được xác suất cao phản ứng bắt neutron. Thông
lượng neutron phải ổn định theo thời gian và đồng đều trong thễ tích mẫu. Có
nhiều nguồn neutron khác nhau có thể được sử dụng cho cơ sở PGNAA,
nhưng phần lớn được sử dụng nguồn neutron từ các lò phản ứng nghiên cứu.
Các neutron bị làm chậm thường bằng nước hoặc nước nặng. Phổ năng lượng
được đặc trưng bởi ba thành phần: Phân bố Maxwell ở vùng eV, vùng trên
nhiệt (keV) và vùng năng lượng cao (MeV). Thông thường, một bộ lọc cho
bức xạ gamma được sử dụng cùng với bộ lọc neutron nhiệt sử dụng một khối
15
tinh thể đơn hoặc poli, truyền neutron cụ thể trong khoảng năng lượng theo
tính chất của nó. Một số bộ lọc đơn tinh thể quan trọng nhất, tức là sapphire,
bismuth và silicon [2].
Cường độ của chùm tia là một tham số quan trọng để có được độ nhạy
phân tích tốt, do đó khoảng cách từ vùng hoạt lò phản ứng đến mẫu là thông
số quan trong trong thiết kế của một cơ sở PGNAA.
Phương pháp này cho phép trích xuất một chùm neutron lạnh với lợi
thế là có tiết diện phản ứng bắt neutron cao cùng với cường độ cao hơn của
chùm tia, một chùm lạnh hoàn toàn tự do từ thành phần neutron nhanh. Hơn
nữa, sự giảm tự nhiên của cường độ chùm tia với bình phương khoảng cách
không xảy ra khi sử dụng kênh dẫn phản xạ. Bằng ống dẫn neutron cũng có
thể dẫn các neutron ra xa vùng hoạt lò phản ứng cũng làm giảm nền phông
gamma.
1.2.4.2. Vật liệu che chắn và hấp thụ neutron sử dụng cho thiết bị
PGNAA
Vấn đề của việc che chắn và hấp thụ bức xạ gamma và neutron là một
trong những vấn đề quan trọng nhất trong thiết kế hệ thống PGNAA.
Sự suy giảm neutron khi một neutron tương tác với một hạt nhân hydro,
neutron mất trung bình 50% năng lượng trong một va chạm đàn hồi. Đối với
các hạt nhân nặng hơn, thì năng lượng truyền trong một tán xạ đàn hồi là thấp
hơn, vì vậy các vật liệu hydro là hiệu quả nhất trong việc làm chậm neutron.
Trong số các vật liệu phù hợp cho việc che chắn bức xạ neutron, được
sử dụng nhiều nhất thường là bê tông, bởi vì vật liệu này có tỷ lệ hydro cao,
có giá thành thấp và dễ tạo hình. Tại các cơ sở thiết bị PGNAA dùng nguồn
neutron từ lò phản ứng hạt nhân có công suất lớn, các khối bê tông lớn và có
cấu trúc hình học phù hợp thường được sử dụng để bảo đảm an toàn bức xạ
đối với neutron và gamma.
Ngoài ra, các vật liệu khác được sử dụng nhiều nhất cho sự hấp thụ
neutron là nhưng lọai vật liệu có chứa nhiều 6Li, 10B hoặc 113Cd vì có tiết
diện bắt neutron đặc biệt cao so với các vật liệu thông thường khác. Trong số
16
này, chỉ có 6Li hấp thụ neutron mà không tạo ra tia gamma, 10B hấp thụ
neutron thông qua phản ứng (n, γα). Đặc điểm của các chất hấp thụ neutron
chính được trình bày trong Bảng 1.1 [2].
Bảng 1.1. Đặc tính của các hạt nhân được sử dụng làm chất hấp
thụ neutron, thường dùng trong các thiết bị PGNAA.
Hạt
nhân
Độ phổ
biến của
đồng vị
%
Tiết diện
Phản ứng
Thời gian sống
và dạng phân rã
3
0.00014
5330
(n,p)3H
12 years,
-
Gas
6
Li
7.5
941
(n, )3H
12 years,
-
LiF,Li2CO3,met
al, glass
B
19.9
3838
(n, )7Li
Stable
He
10
Dạng hóa học
B4C,H3BO3,
Na2B4O7
113
Cd 12.22
20600
(n, )114Cd Stable
114
Cd 28.73
0.23
(n, )115Cd 53h, -,
155
Gd 14.8
60900
(n, )156Gd Stable
157
Gd 15.6
255000
(n, )158Gd Stable
160
Gd 21.7
1.51
(n, )161Gd 3.7 min, -,
Metal
Metal
1.2.4.3. Các dụng cụ giá đỡ mẫu, đóng mở và che chắn chùm tia
Dụng cụ đóng- mở chùm tia: Chức năng của dụng cụ đóng- mở là bật và tắt
chùm tia neutron khi làm thí nghiệm thay đổi bia mẫu trong khi lò phản ứng
đang hoạt động. Dụng cụ này, thường được được làm bằng chất hấp thụ
neutron nhiệt, thường là một vật liệu chứa boron hoặc lithium và được lắp đặt
tại vị trí sau lối ra của ống chuẩn trực
17
Ống dẫn chùm tia neutron và giá đỡ mẫu: Để giảm thiểu nền phông
neutron và gamma do tương tác của neutron với các thành phần nguyên tố
trong không khí, ống dẫn neutron thường được áp dụng, trong đó không khí
được hút chân không hoặc nạp đầy khí Heli. Ngoài ra detector còn có thể
được bao bọc bởi một lớp mỏng vật liệu có chứa độ đồng vị 6Li cao, chất này
có tính hấp thụ neutron cao mà không làm phát sinh tia gamma thứ cấp gây
nhiễu vào phép đo phổ gamma đo đồng thời với chiếu mẫu. Mẫu được gắn
vào vị trí đo thích hợp bằng một giá đỡ được làm bằng vật liệu có tiết diện
hấp thụ và tán xạ neutron thấp.
Khối che chắn chùm tia neutron và gamma (beam stopper): Chùm tia
neutron sau khi truyền qua vị trí chiếu mẫu sẽ được che chắn và hấp thụ hoàn
toàn bởi một khối chắn chùm gọi là Beam-Stopper. Khối này được thiết kế để
giảm suất liều bức xạ neutron và gamma, bên ngoài và xung quanh thiết bị
PGNAA xuống mức tối thiểu để đảm bảo an toàn bức xạ. Cấu trúc này chủ
yếu được cấu thành từ các khối vật liệu được sắp xếp hợp lý và hấp thụ những
neutron chính đi qua mẫu mà không tương tác thành phần các tia gamma từ lò
phản ứng và từ sự tương tác của các neutron với các vật liệu xung quanh.
1.2.4.4. Detector đo tia gamma
Một trong những phần quan trọng nhất của thiết bị PGNAA, là hệ phổ
kế gamma. Do phổ PGNAA có nhiều đỉnh năng lượng khác nhau, nên cần có
detector tia gamma có độ phân giải năng lượng cao. Phổ biến và có độ phân
giải năng lượng cao nhất hiện nay là loại detector bán dẫn siêu tinh khiết loại
tinh thể Germanium (HPGe).
Các quá trình tương tác của bức xạ photon với vật chất là: hiệu ứng
quang điện, tán xạ Compton và sự sinh cặp.
Cấu hình của detector Germanium Có hai loại cấu hình HPGe: loại
hình học phẳng và loại hình học đồng trục. Trong cấu hình phẳng các tiếp
điểm dẫn điện được đặt trên hai bề mặt phẳng của một đia tinh thể. Trong cấu
hình đồng trục, một tinh thể Germanium hình trụ có một lớp tiếp tiếp xúc điện
ở bề mặt ngoài của hình trụ, và một lớp tiếp xúc thứ hai được chế tạo ở bề mặt
18
bên trong của tinh thể. Trong số hai cấu hình, cấu hình đồng trục có hiệu suất
ghi lớn hơn, đó là vùng tinh thể có thể đo tín hiệu từ năng lượng của tia
gamma. Vì lý do này, nó được sử dụng trong phép đo PGNAA.
Ảnh hưởng của neutron lên detector HPGe Sự suy giảm hiệu suất ghi
của detector Germanium, cả Ge(Li) và HPGe, chủ yếu liên quan đến thông
lượng neutron nhanh.
Các sai hỏng thiệt hại do sự tương tác của các neutron nhanh với tinh
thể Germanium đã được biết đến và được mô tả chi tiết trong [3].
Các nghiên cứu đầu tiên được thực hiện trên detector Germanium
phẳng dày cho thấy rằng thông lượng neutron nhanh khoảng 10 9 n / cm2 có
thể làm giảm độ phân giải năng lượng có thể phát hiện được trong khi với
mức thông lượng khoảng 1010 n / cm2, thì detector không thể hoạt động được.
1.2.4.5. Hàm đáp ứng năng lượng của detector HPGe
Ngay cả khi độ phân giải của detector HPGe cao, hiệu suất ghi đỉnh
phổ hấp thụ quang điện về cơ bản là thấp hơn so với detector nhấp nháy
NaI(Tl). Điều này có liên quan đến kích thước nhỏ của các tinh thể và số
lượng nguyên tử thấp của Ge làm giảm sự hấp thụ toàn phần của năng lượng
tia gamma. Nhược điểm này vẫn được bù đắp bởi độ phân giải năng lượng
cao của detector HPGe.
Hàm đáp ứng năng lượng của detector là hình dạng của phổ năng lượng
thu được từ nguồn gamma đơn sắc.
1.2.4.6. Hiệu suất của detector đo gamma
Để thực hiện phép đo PGNAA, điều quan trọng là phải biết hiệu suất
ghi của hệ phổ kế là một hàm của năng lượng. Hàm hiệu suất ghi đo đại diện
cho số lượng xung được ghi tại đỉnh phổ năng lượng hấp thụ quang điện tòan
phần chia cho số lượng tia gamma phát ra từ nguồn. Hiệu suất ghi phụ thuộc
vào năng lượng tia gamma nhưng nó cũng phụ thuộc vào hình học detector HPGe, hình
học mâễu và khoảng cách từ detector đễốn mâễu. Hi ệu suâốt ghi có th ể đ ược đánh giá bằằng th ực nghi ệm bằằng
cách sử dụng nguốằn gamma với hoạt độ và tỷ lệ phân rã đã biễốt, áp dụng cống th ức sau:
19
Rγ
ϵ(Eγ) =
(1.17)
APγK
Trong đó Rγ là tốc độ đếm, A: hoạt độ nguồn. Pγ là xác suất phát xạ gamma.
K là hệ số hiệu chính như thời gian chết và trùng phùng tổng cộng ngẫu nhiên
của các tia gamma khác nhau từ mẫu hoặc nguồn bức xạ. Trong quá trình đo
trùng hợp của hai hoặc nhiều đỉnh tia gamma có thể diễn ra, ảnh hưởng đến
độ chính xác của phép đo. Sự trùng hợp tương đối phụ thuộc vào các yếu tố
khác nhau liên quan đến nguồn mà còn cả trạng thái hình học của Ge. Hai sự
khác nhau của các loại trùng hợp có thể được phân biệt:
* Sự trùng phùng thực, đó là sự ghi đo đồng thời của hai tia gamma
phát ra trong sự trùng hợp. Hiệu ứng này xảy ra khi nguồn gamma được sử
dụng có nhiều tia gamma năng lượng khác nhau. Nếu ε là xác suất để phát
hiện tia gamma của một năng lượng cho trước thì ε2 là xác suất để phát hiện
hai trong số các tia gamma này tại cùng một lúc.
* Sự trùng phùng ngẫu nhiên, xảy ra khi một tia gamma được phát
hiện trong trùng hợp với nền Compton của một tia gamma khác. Xác suất của
nó liên quan đến hiệu suất ghi toàn phần, nghia là xác suất để phát hiện một
sự kiện ở bất kỳ giá trị năng lượng nào và nó có thể được định lượng bằng
thực nghiệm hoặc tính toán mô phỏng. Bởi vì số lượng lớn các đỉnh trong phổ
gamma tức thời, nên đặt detector ở khoảng cách vừa đủ lớn để giảm hiệu ứng
này.
Hiệu suất nội tại và hình học: Người ta thường phân biệt giữa hiệu
suất nội tại và hình học như sau:
* Hiệu suất nội tại là tỷ lệ giữa số lượng dữ liệu được ghi lại và số
lượng tia gamma đến detector, nó phụ thuộc vào sự tương tác giữa các photon
gamma và vật liệu của detector.
*
Hiệu suâốt hình học là tỷ lệ giữa sốố lượng ta gamma tới detector với sốố l ượng ta gamma phát ra
từ nguốằn. Nó có thể được tnh bằằng:
ϵ
=
geom
r2
4d2
(1.18)
20
Trong đó r là bán kính của bề mặt detector đối diện với mẫu và d là khoảng
cách từ mẫu đến detector.
Tổng hiệu suâốt ghi được xác định tch của hai thành phâằn:
ϵ=ϵ
ϵ
(1.19)
Trong trường hợp detector có chuẩn trực, có sự phụ thuộc mạnh của hiệu suất
ghi vào vị trí của mẫu.
intr geom
Hình 1.2: Hình học đo mẫu và che chắn chuẩn trực detector
1.2.4.7. Hệ phổ kế giảm phông Compton
Trong thiết kế kỹ thuật thiết bị PGNAA, hệ đo giảm phông Compton
thường được sử dụng bổ sung cho detector chính HPGe. Kỹ thuật này bao
gồm một detector chính Germanium (HPGe) được bao quanh bởi một hoặc
nhiều detector nhấp nháy, được sử dụng nhiều nhất là loại NaI(Tl) hoặc
bismuth Germanate (Bi4Ge3O12). Ưu điểm của thiết lập này là ngoài việc
giảm phông Compton còn có thể cho phép giảm cường độ của các đỉnh thoát
đơn và thoát đôi.
Khi một tia gamma, chỉ truyền một phần năng lượng của nó trong
detector chính (HPGe) và một photon Compton tương tác với các detector
nhấp nháy lắp đặt bên ngoài xung quanh detector chính (HPGe). Có hai cách
sắp xếp phổ kế có thể thay thế: đồng trục và vuông góc. Phổ gamma PGNAA
đo theo chế độ bình thường và chế độ giảm phông compton được mô tả trong
Hình 1.3.
- Xem thêm -